1. Chem. Rev.: 有机电池中的电解质
由于有机资源的丰富性、环境友好性和多样性，使得氧化还原活性聚合物和小型有机化合物的有机电池成为极具潜力的下一代储能设备。迄今为止，在开发先进的有机电极材料和理解有机电池中的材料结构和性能相关性方面，科研工作者已经付出了巨大的努力。近日，乔治梅森大学Luo Chao、加利福尼亚大学Guo Juchen、天津大学许运华对有机电池中的电解质进行了综述研究。1) 尽管电解质对有机电极材料的溶解、电极-电解质界面的形成以及电荷载体的溶剂化/脱溶剂化起着关键作用，但对电解质结构与电池性能之间相关性的关注较少。作者讨论了有机电池的前景和挑战，尤其是电解质。并阐述了有机电池和无机电池在电解质性能要求和电荷存储机制方面的差异。2) 为了全面概述有机电池中的电解质发展，作者将电解质分为四类，包括有机液体电解质、水性电解质、无机固体电解质和聚合物基电解质，并引入不同的组分、浓度、添加剂，以及在具有不同电荷载体、相间和隔板的各种有机电池中的应用。作者还讨论了电解质的发展前景，为有机电池的电解质设计和优化提供了指导。
Mengjie Li, et al. Electrolytes in Organic Batteries. Chem. Rev. 2023DOI: 10.1021/acs.chemrev.2c00374https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.2c00374
2. Nature Commun.：用于材料活性检测和汗孔分析的汗敏共价有机框架膜
共价有机框架在构建刺激响应材料方面显示出巨大的应用潜力和优异的性能。近日，来自东南大学生物科学与医学工程学院的Hong Liu和Qing Hao，中国科学院化学研究所Dong Wang等人设计了一种汗敏共价有机框架膜，用于基于材料的指纹活性检测，创造性地完成了基于材料的活性检测和肉眼识别的汗孔分析。1) 当暴露在人体汗液中时，COFTPDA-TFPy膜可以从黄色变为红色，当被活体手指触摸时，COFTPDA-TFPy膜可以通过汗液引起的颜色变化产生肉眼识别的指纹图案，而对于人造假指纹则不能发生类似变化；2) 该研究将这一技术称为基于材料的活体检测，因此能以100%的准确率直观地辨别活体手指和假指纹，此外，还可以通过缩短接触时间来收集和分析人体皮肤上汗孔的分布，并且只要用乙醇清洗，所有的样品都可以再次使用。
Hao, Q., Ren, XR., Chen, Y. et al. A sweat-responsive covalent organic framework film for material-based liveness detection and sweat pore analysis. Nat Commun 14, 578 (2023).DOI: 10.1038/s41467-023-36291-9https://doi.org/10.1038/s41467-023-36291-9
3. Nature Commun.：非中心对称二维单晶金属二氢化合物的普适性外延
目前来说，非中心对称2D单晶生长的最大挑战是打破反平行晶粒的等效性，尽管这一挑战在氮化硼和过渡金属二醇化物（TMDs）生长中已被部分实现，但决定非中心对称2D单晶外延的关键因素仍然不清楚。鉴于此，来自华南师范大学的Xiaozhi Xu，北京大学Kaihui Liu，中国科学院深圳先进技术研究院Feng Ding等人提出了一种通用的非中心对称2D金属二醇化物外延方法。1) 该方法通过精确的时间序列控制同时形成晶粒核和衬底步骤来实现，利用该方法，研究已经证明了在a、c、m、n、r和v平面Al2O3以及MgO和TiO2衬底上单向排列的MoS2晶粒的外延；2) 此外，该研究提出的方法也适用于许多TMD，例如WS2、NbS2、MoSe2、WSe2和NbSe2，该研究揭示了各种2D单晶生长的强大机制，从而为它们的潜在应用提供了基础。
Zheng, P., Wei, W., Liang, Z. et al. Universal epitaxy of non-centrosymmetric two-dimensional single-crystal metal dichalcogenides. Nat Commun 14, 592 (2023).DOI: 10.1038/s41467-023-36286-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-36286-6
4. Nature Commun.：用于光亮多色3D打印组件的二硫代镍光热漂白
HP的Multi-Jet Fusion是一种粉末床融合3D打印技术，该技术利用碳基辐射吸收剂与近红外（NIR）光源相结合，以促进聚合物粉末的逐层融合，从而生成3D打印组件。大多数可用的碳基和近红外辐射吸收剂具有固有的深色，因此只能产生黑色/灰色和深色部分。然而，有许多应用包括假肢、医学模型和指示器等都需要可变颜色。为了用MJF制造白色、亮色和半透明的组件，则需要一种明显透明和无色的辐射吸收剂，来自美国HP实验室的Adekunle Olubummo等人设计了一种活化融合剂（AFA），其包含一种红色、强NIR吸收的染料，在MJF 3D打印过程中收集辐射能量后变为无色，并在与其他着色剂一起工作时提供明亮的颜色部分。1) 在叔胺（DMF和N-甲基-2-吡咯烷酮）等常见还原剂的存在下，基于二亚硫基镍的近红外材料可以通过电子转移反应还原为单离子或双离子形式；2) 此外，染料的还原使其配制成热喷墨油墨，该油墨可被用作基于粉末的3D打印中的光热辐射吸收剂定影剂，在吸收能量并将其转化为热量后，当与其他有色剂结合使用时，红色漂白并无色，生成白色和有色部分。
Olubummo, A., Zhao, L., Hartman, A. et al. Photothermal bleaching of nickel dithiolene for bright multi-colored 3D printed parts. Nat Commun 14, 586 (2023).DOI: 10.1038/s41467-022-35195-4https://doi.org/10.1038/s41467-022-35195-4
5. Sci. Adv.: 具有镍-双（二硫基）和钴-卟啉单元的共价有机框架作为Li-O2电池的双功能催化剂
合理设计用于氧还原反应和析氧反应（ORR/OER）的高效稳定催化剂是提高Li-O2电池性能的关键。近日，南京大学左景林、马晶、何平通过在共价有机框架（COF）同时引入镍-双（二硫基）和钴卟啉单元构建了ORR/OER双功能阴极催化剂。1) 所得到的双金属Ni/Co-COF催化剂具有高表面积、高的导电性和优异的化学稳定性。具有Ni/Co COF基阴极的Li-O2电池在500mA g−1的电流密度下具有低的放电/充电电位间隙（1.0V）和稳定的循环（200次循环）特性，其性能可与PtAu纳米晶体相媲美。2) 作者使用非金属或单金属基等结构COF的密度泛函理论计算和控制实验揭示了Ni和Co位点在降低放电/充电过电位和调节Li2O2沉积中的关键作用。该工作突出了双金属COF在合理设计高效稳定的Li-O2电池中的优势。
Si-Wen Ke, et al. Covalent organic frameworks with Ni-Bis(dithiolene) and Co-porphyrin units as bifunctional catalysts for Li-O2 batteries. Sci. Adv. 2023DOI: 10.1126/sciadv.adf2398https://doi.org/10.1126/sciadv.adf2398
6. EES: 抑制全聚合物太阳能电池的能量紊乱使效率超过18%
全聚合物太阳能电池（PSC）通常具有复杂的共混形态，这是因为它们具有较高的链纠缠概率。而较大的能量无序是阻碍功率转换效率（PCE）提高的最重要因素之一。近日，中国科学院姚惠峰、侯剑辉通过抑制全聚合物太阳能电池的能量紊乱使其效率超过18%。1) 为了充分利用两种高效聚合物供体PBDB-TF和PBQx-TF，作者设计并合成了三种三元共聚物PQB-x（x为1-3）。结果表明，通过调节受体组分的含量，可以线性调节光吸收光谱和分子能级。三元共聚可以改变分子取向，并从面上和边上共存到面上共存，从而抑制了能量无序。2) 在基于聚合物受体PY-IT的电池器件中，PQB-2的能量损失降低，并且开路电压提高了0.942V。通过瞬态吸收测量表明，PBQx TF结构提供了有效的PY-IT电荷转移通道。因此，基于PQB-2:PY IT电池设备的最大PCE为18.1%。该研究表明，通过分子设计抑制能量紊乱是进一步改善所有PSC的PCE的可行方法。
Zhang Tao, et al. Suppressing the energetic disorder of all-polymer solar cells enables over 18% efficiency. EES 2023https://doi.org/10.1039/D2EE03535A
7. Angew: 用于酸性氧还原反应的碳基电催化剂
氧还原反应（ORR）对于清洁和可再生能源技术至关重要，因为这些技术不需要化石燃料，只需要催化剂。近日，北京化工大学胡传刚、新南威尔士大学戴黎明对用于酸性氧还原反应的碳基电催化剂进行了综述研究。1) 铂（Pt）是ORR的高效催化剂。然而，其高成本和稀缺性严重阻碍了可再生能源设备（如燃料电池）的大规模应用。碳基非金属电化学催化剂（C-MFEC）的最新突破表明，富含稀土的碳材料作为在酸性介质中实现ORR的低成本非金属电催化剂具有巨大潜力。2) 作者对酸性介质中用于ORR的C-MFEC进行了批判性的综述研究，并重点介绍了其结构设计和合成的研究进展，以及对结构-性质关系和电催化机制的基本理解，还有它们在质子交换膜燃料电池中的应用。最后，作者讨论了这一新兴领域的当前挑战和未来前景。
Pengbo Cui, et al. Carbon-Based Electrocatalysts for Acidic Oxygen Reduction Reaction. Angew. Chem. Int. Ed. 2023DOI: 10.1002/anie.202218269https://doi.org/10.1002/anie.202218269
8. Angew：聚合的细胞外基质纳米重塑剂用于可激活的癌症光-免疫治疗
癌症免疫治疗在临床应用中具有巨大的潜力，其可以通过训练内在免疫系统以对抗恶性肿瘤。然而，肿瘤微环境中的细胞外基质(ECM)是一个强大的屏障，其不仅会限制治疗药物的穿透，也会阻止抗肿瘤免疫细胞的渗透。有鉴于此，南洋理工大学浦侃裔教授将光动力抗肿瘤活性与癌症特异性抑制胶原交联酶(赖氨酸氧化酶(LOX)家族)性能相结合，构建了一种基于半导体聚合物的ECM纳米重塑剂(SPNcb)，并将其用于可激活的癌症光-免疫治疗。1）SPNcb是由与LOX抑制剂(β-氨基丙腈，BAPN)通过癌症生物标志物(组织蛋白酶B, CatB)裂解的片段相结合的两亲性半导体聚合物自组装而成。2）研究发现，BAPN可被肿瘤过表达的CatB激活，进而抑制LOX活性，阻断胶原交联，降低ECM的硬度。实验结果表明，这种ECM纳米重塑剂能够实现免疫原性光学治疗和检查点阻断免疫治疗的协同作用，进而改善细胞毒性T细胞的肿瘤浸润，以抑制肿瘤的生长和转移。
Chi Zhang. et al. Polymeric Extracellular Matrix Nanoremodeler for Activatable Cancer Photo-immunotherapy. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202217339https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202217339
9. AM: 具有高亲氧性的非晶态MoOx与PtMo合金纳米颗粒结合促进抗CO氢电催化
推进碱性氢氧化/析氢反应（HOR/HER）的电催化剂对于基于阴离子交换膜的装置至关重要。而用于碱性HOR的铂基电催化剂具有低的催化活性和严重的CO中毒。近日，北京大学郭少军将具有高亲氧性的非晶态MoOx与PtMo合金纳米颗粒结合可以有效促进抗CO氢电催化。1) 作者通过将具有高亲氧性的MoOx原子层调谐到PtMo纳米颗粒上，并利用优化的Had、OHad和COad吸附来增强碱性介质中的抗CO中毒氢循环电催化，从而克服了CO中毒问题。对于碱性HOR，该催化剂在50 mV（vs. RHE）时表现出3.19 mAμgPt−1的高动力学活性和0.83 mA cmPt−2的交换电流密度，这分别比商业Pt/C高10.3和3.8倍。2) 对于碱性HER，它在10 mA cm−2的电流密度下达到了37 mV的过电位。实验和理论研究表明，PtMo/MoOx界面纳米颗粒的协调电子和亲氧调节同时优化了Had和OHad吸附，并促进了碱性氢电催化，而来自非晶态MoOx原子层的活性氧降低了CO氧化反应能垒，使其在100ppm CO下也具有优异的抗中毒能力。
Heng Luo, et al. Amorphous MoOx with high oxophilicity interfaced with PtMo alloy nanoparticles boosts anti-CO hydrogen electrocatalysis. Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202211854https://doi.org/10.1002/adma.202211854
10. ACS Nano综述：用于光热二氧化碳加氢的纳米结构材料：调节太阳能利用和催化性能
通过光热催化二氧化碳 (CO2)加氢将CO2转化为增值燃料或化学品是缓解能源短缺和全球变暖的一种有前途的方法。了解光热催化 CO2 加氢过程中的纳米结构材料策略对于设计光热装置和催化剂以及最大化光热 CO2 加氢性能至关重要。近日，河北大学Yaguang Li，日本国家材料科学研究所叶金花教授总结了用于光热二氧化碳加氢的纳米结构材料的调节太阳能利用和催化性能的研究进展。1）总结了几种重要的纳米材料设计策略，以提高光热催化CO2加氢性能，包括促进光收集以增加太阳能的使用，以及降低热传导和发射率以增加光诱导温度。2）描述了光热催化CO2加氢成C1（如CO、CH4和CH3OH）和多碳烃（C2+）产品的最新应用。3）最后，作者对光热CO2利用的未来前景和发展提出了个人看法。
Cuncai Lv, et al, Nanostructured Materials for Photothermal Carbon Dioxide Hydrogenation: Regulating Solar Utilization and Catalytic Performance, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.2c09025https://doi.org/10.1021/acsnano.2c09025
11. ACS Nano：氧化石墨烯的层依赖性纳米磨损
研究发现氧化石墨烯 (GO) 的机械性能和表面摩擦与层数成反比。近日，西南交通大学Lei Chen展示了沉积在原生氧化硅基板上的 GO 纳米片的纳米耐磨性的非单调层依赖性。1）随着 GO 的厚度从～0.9 nm 增加到～14.5 nm，纳米耐磨性最初表现出下降然后增加的趋势，临界层数为 4（厚度～3.6 nm）。2）这种实验趋势对应于底层磨损模式从整体去除到渐进逐层去除的变化。当 GO 沉积在具有低表面能的 H-DLC 基底上时，整体去除现象消失，而较厚的 GO 层的纳米耐磨性始终较高。3）结合密度泛函理论计算，发现少层GO的耐磨性与基材的表面能相关。这可以追溯到 GO 依赖于基板的粘合强度，它与源于界面电荷转移差异的 GO 厚度相关。研究提出了一种策略，通过调整二维层状材料自身的厚度和/或与底层基底的界面相互作用来提高其抗磨损性能。
Chuan Tang, et al, Layer-Dependent Nanowear of Graphene Oxide, ACS NanoDOI: 10.1021/acsnano.2c10084https://doi.org/10.1021/acsnano.2c10084
12. ACS Nano：调整贻贝启发的水凝胶中的防水网络以实现稳健的湿组织和生物电子粘附
具有强大湿粘附力的水凝胶适用于水性环境中的应用。强调了贻贝足蛋白中疏水性和儿茶酚成分之间的协同作用引起的湿粘附。然而，由于其复杂的结构-性质关系，优化具有多种成分的水凝胶具有挑战性。近日，成都大学Hongping Zhang，西南交通大学Chaoming Xie，Xiong Lu通过对一系列疏水性烷基单体和粘性儿茶酚衍生物的高通量筛选，系统地开发了湿粘性水凝胶。1）短烷基链通过在粘合剂界面排斥水来促进湿粘合，而长烷基链在水凝胶网络内部形成强疏水相互作用，阻碍或耗散湿粘合的能量。2）由于邻苯二酚和烷基的协同作用及其免疫调节能力，转录组学分析揭示了含有短烷基链的优化湿粘合剂水凝胶可用于快速止血和伤口愈合。3）将导电纳米成分掺入优化的水凝胶中，制成可穿戴设备，用于连续监测游泳期间的人体心电图 (ECG)，以及活体和跳动的猪心脏的原位心外膜心电图。本研究展示了一种高效且通用的多功能湿粘合剂水凝胶分子设计策略。
Yue Hou, et al, Tuning Water-Resistant Networks in Mussel-Inspired Hydrogels for Robust Wet Tissue and Bioelectronic Adhesion, ACS Nano, 2023DOI: 10.1021/acsnano.2c11053https://doi.org/10.1021/acsnano.2c11053
