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原创丨彤心未泯（学研汇 技术中心）
编辑丨风云
在强耦合极限下，时间周期光场通过与光子缀饰的Floquet态的杂化，被称为Floquet工程，已经成为操控固态材料、冷原子和光子系统中量子态的控制旋钮。这种相互作用导致了量子材料的定制性质，例如狄拉克材料拓扑性质的改变和光学响应的调制。Floquet带工程的最基本物理在于诱导原始Bloch态和被光子修饰的Floquet边带之间的带杂化。
然而，Floquet工程仍存在以下问题：
1、缺少半导体的动量分辨Floquet带工程的实验证明
尽管在过去的十几年里有广泛的研究兴趣，但没有实验证据证明半导体的动量分辨弗洛凯带工程，这是将弗洛凯工程扩展到广泛的固态材料的关键步骤。
2、亟需验证Floquet带工程是否真的现实
对于半导体WSe2，虽然已经观察到光子修饰的边带，但还没有检测到带重整化。在狄拉克材料之外，这样的Floquet带工程是否真的现实，仍然是一个长期存在的问题。回答这个问题很重要，特别是考虑到半导体的Floquet带工程是在拓扑平凡材料中诱导瞬态拓扑态的关键步骤。
有鉴于此，清华大学周树云团队等人基于时间和角度分辨的光电发射光谱测量，报告了一种模型半导体黑磷的Floquet带工程的实验特征。在340-440 meV光子能量的近共振泵浦中，在带边附近观察到强烈的带正化现象。特别是，光诱导的动态间隙开放在共振点被解决，这与Floquet边带同时出现。此外，能带重整化显示了沿扶手椅方向有利于泵浦极化的强烈选择规则，表明由晶格对称性强制的Floquet能带工程的伪自旋选择性。该工作证明了黑磷中的伪自旋选择性Floquet带工程，为半导体Floquet工程提供了重要的指导原则。
技术方案：
1、阐明了半导体黑磷的Floquet带工程机制及光诱导带重整现象
黑磷的晶格对称强制的伪自旋选择性激发提供了一个丰富Floquet带工程物理赝自旋选择性的机会，在黑磷中明显存在光诱导的带重整化。
2、展示了Floquet带工程的证据
通过光诱导重整化和Floquet态相同的时间演化证实了Floquet能带工程，对重整化间隙的泵注量的依赖进一步支持了Floquet带工程。
3、表明了伪自旋选择性Floquet工程的重要作用
作者证明了存在晶格对称强制的伪自旋选择规则，并通过理论分析和计算反映了光与赝自旋自由度的耦合，表明伪自旋确实可以通过光-物质相互作用矩阵元素发挥重要作用。
4、探究了光诱导的能带重整化对近共振和非共振泵浦的影响
通过改变泵浦光子能量穿过带隙来显示光诱导的能带重整化对近共振和非共振泵浦的影响，作者不仅解决了能量转移，而且还解决了动量依赖的带重整化。
技术优势：
1、报道了先前未知的赝自旋选择性
报告了半导体黑磷在近共振泵浦上的Floquet带工程的实验特征，它表现出对光偏振的强烈依赖，表明了先前未知的赝自旋选择性。
2、发现了Floquet带工程的实验特征
报告了一种模型半导体黑磷的Floquet带工程的实验特征。在340-440 meV光子能量的近共振泵浦中，在带边附近观察到强烈的带正化现象。
光诱导带重整
黑磷是一种具有各向异性晶体结构的直接带隙半导体，可以被MIR泵脉冲共振激发，从而实现高效的Floquet带工程。这种晶格对称强制的伪自旋选择性激发提供了一个可能丰富Floquet带工程物理赝自旋选择性的机会。为了寻找Floquet带工程的特征，将黑磷泵入带隙上方，使Bloch带和光诱导侧带重叠并相互作用，结果表明在黑磷中明显存在光诱导的带重整化。观察到的光诱导带重整化与之前的TrARPES研究形成对比，泵浦光子能量约为1.5 eV，突出了在以前未探索的MIR体系下泵浦对Floquet工程的重要性。
图 半导体黑磷的Floquet带工程原理图
图 光诱导能带重整的观察
Floquet带工程的证据
Floquet能带工程得到了光诱导重整化和Floquet态相同的时间演化的支持。Floquet态和光诱导能带重整化的时间尺度如此相似，意味着电子结构的动态变化可能是由Floquet能带工程引起的。对重整化间隙的泵注量的依赖进一步支持了Floquet带工程。结果与Bi2Se3中所展示的Floquet工程框架中的预期比例一致，从而为黑磷的Floquet带工程提供了进一步的支持。
图 支持Floquet带工程的证据
伪自旋选择性Floquet工程
为了检查是否存在任何晶格对称强制的伪自旋选择性，作者展示了在四种不同实验几何条件下测量的TrARPES色散，表明光诱导的带重整化是区分Floquet带工程与纯Volkov态出现的一个基本特征。光诱导的带重整化与晶体方向上的泵浦极化有本质的关系，即存在晶格对称强制的伪自旋选择规则。理论分析和计算表明，m=0的VB边和n=−1的CB边始终耦合，使交流泵产生杂化间隙，而ZZ泵的杂化间隙显著减小。这与TrARPES实验结果吻合较好，反映了光与赝自旋自由度的耦合。作者提供了黑磷中Floquet带工程的实验证据，并表明伪自旋确实可以通过光-物质相互作用矩阵元素发挥重要作用。
图 伪自旋选择性Floquet带工程
近共振泵浦与非共振泵浦
通过改变泵浦光子能量穿过带隙来显示光诱导的能带重整化对近共振和非共振泵浦的影响。在光子能量从340 meV到420 meV的泵浦过程中观察到明显的光诱导带重整化，这与330 meV的带隙接近共振。对于非共振泵浦，例如250 meV或500 meV泵浦光子能量，带重整化被强烈降低，在实验中几乎无法检测到。黑磷中的光诱导带重整化符合光学Stark效应，这也与Floquet工程密切相关。作者不仅解决了能量转移，而且还解决了动量依赖的带重整化。这种对层状量子材料中的Floquet能带工程的直接观察提供了光学Stark效应的电子结构对应物。
图 带泵浦光子能量的Floquet带工程的发展
总之，本文报道的黑磷的光诱导带重整化与以前的狄拉克材料有两个主要方面的区别：首先，尽管Bi2Se3和石墨烯的Floquet能带工程由于整体的各向同性电子结构而不依赖于晶体取向 ，但黑磷的Floquet能带工程在晶体取向方面表现出更强的泵浦极化选择性，这是由晶格对称性所强制的，从而通过赝自旋自由度提供了一个开关Floquet能带工程的控制旋钮。第二，尽管狄拉克费米子由于锥形色散可以有效地与不同能量的低能光子耦合，但在半导体黑磷中，色散在间隙边缘附近表现为抛物线行为，在带隙附近谐振泵浦时，Bloch带和Floquet带之间的相互作用得到了强烈的增强。结果表明，Floquet态在泵浦脉冲持续时间内仍然存在，近共振泵浦增强了能带重整化，从而突出了共振泵浦在黑磷Floquet能带工程中的重要性。这种伪自旋选择性Floquet带工程提供了利用线性二向色泵浦近共振来操纵黑磷中的时间分辨光学响应的机会。
参考文献：
Zhou, S., Bao, C., Fan, B. et al. Pseudospin-selective Floquet band engineering in black phosphorus. Nature 614, 75–80 (2023).
DOI：10.1038/s41586-022-05610-3
https://doi.org/10.1038/s41586-022-05610-3
