1. Chem. Rev.: 用于可充电电池的有机硫材料：结构、机理和应用  

由于便携式电子设备的广泛应用和电动汽车的日益普及，锂离子电池在过去几十年中受到了极大的关注。近日，郑州大学付永柱、Wei Guo对用于可充电电池的有机硫材料进行了综述研究。

本文要点：

1) 为了进一步提高电池的性能并克服无机电极材料的容量限制，迫切需要为可充电锂电池开发新的正极和功能材料。而含有硫键的有机硫材料作为一种极具潜力的有机电极材料，其具有容量大、资源丰富、结构可调、环境友好等优点。此外，有机硫材料由于其多种功能，已广泛应用于可充电电池的每个方面。

2) 作者全面综述有机硫材料的发展，包括作为正极材料、电解质添加剂、电解质、粘合剂、锂氧化还原液流电池中的活性材料和其他金属电池系统的合成和应用。作者还对有机硫材料的结构-性质-性能关系进行了深入分析，并为下一代可充电锂电池及其他用途的有机硫材料的未来发展提供了指导。

Pengfei Sang, et al. Organosulfur Materials for Rechargeable Batteries: Structure, Mechanism, and Application. Chem. Rev. 2023

DOI: 10.1021/acs.chemrev.2c00739

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.2c00739

2. Nature Communications：聚合物纳米纤维网络的混合组装用于稳定导电水凝胶  

导电水凝胶已经被应用于植入式生物电子学、组织工程平台、软致动器等多种他新兴技术。然而，要想实现高导电性和机械坚稳定性仍然面临挑战。鉴于此，来自香港大学机械工程系的Lizhi Xu等人开发了一种基于聚合物纳米纤维网络的混合组装来制造导电水凝胶的方法。

本文要点：

1) 在这些水凝胶中，导电聚合物以超低阈值（~1 wt%），以在不牺牲孔隙率或水含量的情况下实现了高电导率和结构鲁棒性现，并且由聚吡咯、芳族聚酰胺纳米纤维和聚乙烯醇组成的水凝胶的电导率达到约80 S·cm⁻¹，机械强度~9.4 MPa，拉伸性约36%；

2) 此外，研究表明，图案化的导电纳米纤维水凝胶可以用作电极和互连，具有良好的电化学阻抗和电荷注入能力，能够用于电生理应用，并证实，在柔软和导电的纳米纤维水凝胶基质上培养的心肌细胞可表现出自发和同步的搏动，从而为开发先进的可植入设备和组织工程技术提供了机会。

He, H., Li, H., Pu, A. et al. Hybrid assembly of polymeric nanofiber network for robust and electronically conductive hydrogels. Nat Commun 14, 759 (2023).

DOI: 10.1038/s41467-023-36438-8

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36438-8

3. Nature Communications：通过改善羟基吸附促进水分解以实现高效的太阳能驱动CO₂电还原  

在CO₂电还原中，探索有效的电催化剂并从根本上理解反应机理是必不可少的。然而，缓慢的水解离作为质子源和反应中的表面物种的影响仍然不清楚。鉴于此，来自天津大学的Lequan Liu等人开发了一种通过在Bi₂O₂CO₃上实施氧空位工程来促进CO₂电还原中质子化的策略。

本文要点：

1) 该研究开发的策略中产甲酸盐具有高法拉第效率（超过90%）和强部分电流密度（162 mA·cm⁻²），系统研究表明，甲酸盐的产率主要受到水解离的阻碍，而氧空位的引入通过加强羟基吸附来加速水解离动力学，并减少CO₂电还原的能量跨度；

2) 此外，通过电子自旋共振测量和结合同位素标记设计的原位拉曼光谱研究，研究可以清楚地识别甲酸盐形成中的CO₃^*作为关键表面物种，结合光伏装置，太阳能转换为甲酸盐的能量转换效率高达13.3%。

Chen, X., Chen, J., Chen, H. et al. Promoting water dissociation for efficient solar driven CO₂ electroreduction via improving hydroxyl adsorption. Nat Commun 14, 751 (2023).

DOI: 10.1038/s41467-023-36263-z

https://doi.org/10.1038/s41467-023-36263-z

4. JACS：级联 C−H 活化/环化聚合合成多功能荧光主链带电聚电解质  

荧光聚电解质作为功能性高分子材料引起了极大的关注。与广泛研究的侧链带离子基团的共轭聚电解质相比，荧光主链带电聚电解质（MCCPs）由于合成难度大而很少被探索。在此，香港科技大学唐本忠院士，深圳大学Ting Han开发了一种简单且原子经济的 Nheterocyclic 卡宾定向级联 C−H 活化/环化聚合策略，可以将现成的咪唑底物和内部二炔转化为具有复杂结构和高分子量（绝对 Mn 高达 135）的多功能荧光 MCCP 600) 近乎定量的产量。

本文要点：

1）聚合物主链中多取代的多环 N-杂芳族阳离子的存在赋予所获得的 MCCPs 优异的溶液加工性、高热稳定性以及在溶液和聚集状态下的双态有效荧光。

2）得益于主链中阳离子杂环的强吸电子能力，通过修饰阳离子稠环核心周围的取代基可以很容易地实现多色聚集态荧光。

3）利用荧光MCCP薄膜良好的光敏性，可以很容易地制备出多尺度、高分辨率、不同颜色的荧光光图案，在光学显示器件和防伪系统中具有潜在的应用前景。此外，这些阳离子 MCCPs 与阴离子聚电解质的强静电相互作用使它们能够形成具有直接可视化内部结构的多色荧光界面聚电解质络合微纤维。这种柔性微纤维可以进一步制成多种形式的基于纤维的宏观图案或绘画。

Kang Wang, et al, Multifunctional Fluorescent Main-Chain Charged Polyelectrolytes Synthesized by Cascade C−H Activation/Annulation Polymerizations, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c12654

https://doi.org/10.1021/jacs.2c12654

5. Angew：阳离子抑制电催化质子扩散动力学的机理  

质子转移对电催化至关重要。在电化学界面上积累阳离子可以改变质子转移速率，然后调节电催化性能。然而，调节质子转移的机制仍不清楚。近日，厦门大学孙世刚院士，Zhi-You Zhou，Tao Wang通过微电极上的析氢来量化阳离子对溶液中质子扩散的影响，揭示了该速率可以被抑制10倍以上。

本文要点：

1）与修饰电场减缓质子输运的普遍观点不同，我们发现水的结构对动力学有更明显的影响。

2）FTIR测试和路径积分分子动力学模拟表明，质子更倾向于在阳离子的水合壳层内徘徊，而不是沿着水线快速跳跃。

3）被阳离子破坏的水网络的低连通性破坏了大量水中的快速移动路径。

这项研究强调了通过改变水的结构来调节质子动力学的有前途的方法。

Xiao-Yu Li, et al, Mechanism of Cations Suppressing Proton Diffusion Kinetics for Electrocatalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202218669

DOI: 10.1002/anie.202218669

https://doi.org/10.1002/anie.202218669

6. Angew：结晶驱动的纳米颗粒晶体  

纳米颗粒 (NP) 组装已得到广泛研究，并且已合成了一个 NP 超结构库。这些复杂的结构显示出独特的集体光学、电子和磁性特性。近日，苏州大学Yingfeng Tu，德雷塞尔大学Christopher Y. Li报道了一种自下而上的方法来制造模拟胶体的球形金纳米粒子 (AuNP) 组件。

本文要点：

1）硫辛酸末端功能化的聚环氧乙烷 (PEO) 和 AuNPs 在溶液中通过自种方法共结晶，导致形成名为纳米颗粒晶体 (NPC) 的空心球形 NP 组件。

2）由于球形，PEO 晶体的平移对称性在 NPC 中被破坏，这可归因于 NP 密堆积和聚合物结晶之间的竞争。

3）这通过改变自接种温度、结晶温度和 PEO 分子量来调整 NPC 形态得到证实。

这种策略为实现平移对称性破损的 NP 组件的精细形态控制铺平了道路。

Lingfeng Gao, et al, Crystallization-driven Nanoparticle Crystalsomes, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202217267

DOI: 10.1002/anie.202217267

https://doi.org/10.1002/anie.202217267

7. EES: 用于选择性亚硝酸盐还原的钴肟催化剂  

氨（NH₃）是一种极具潜力的燃料载体，其是各种含氮肥料、炸药和医药化合物的基础。近日，中国科学院吴骊珠院士将钴肟用于催化电催化NO₂^-还原（eNO₂-RR）合成氨。

本文要点：

1) 该催化剂在接近中性的条件下，达到了98.5%的法拉第效率（FE）。作者通过机理研究表明，钴肟与NO₂^-和含氮中间体能有效结合，并通过分子内氢键框架进行连续、快速的6e^-/8H⁺转移。由于钴肟骨架在轴向和等向位置上具有可调谐结构，其可用于选择性NO₂^--NH₄⁺转化。

2) 作者将钴肟与多壁碳纳米管（MWCNT）集成作为工作电极可获得19.3 mg h^-1 mg_Cat^-1的氨产率，并在-0.5 V（vs.RHE）下，FE>99%。此外，通过将钴肟催化的NO₂^-至NH₄⁺转化与等离子体驱动的N₂氧化（pNOR）结合，可以将环境空气转化为毫摩尔级的NH₄Cl。

Shu-Lin Meng, et al. Cobaloxime: selective nitrite reduction catalysts for tandem ammonia synthesis. EES 2023

DOI: 10.1039/D2EE03956G

https://doi.org/10.1039/D2EE03956G

8. AM: 锂硫电池中加速Li₂S沉积的界面工程  

具有优异能量密度的锂硫电池（LSB）是极具潜力的下一代储能技术之一。而作为占总容量75%的关键步骤，Li₂S沉积仍然是LSB应用的巨大挑战，因为其动力学缓慢。近日，西北工业大学黄维院士综述研究了锂硫电池中加速Li₂S沉积的界面工程。

本文要点：

1) Li₂S沉积的缓慢动力学问题源于巨大的界面阻抗，因此，越来越多的人致力于研究高效Li₂S沉积的界面工程，虽然迄已经取得了巨大的进展，但对这一关键领域的系统概述和深入理解仍然缺乏。作者综述研究了界面控制Li₂S沉淀的原理，阐明了电解质基质和电解质Li₂S界面在调节Li₂S沉积行为中的关键作用。

2) 为了优化电解质-基材界面，作者系统总结了包括金属化合物、官能化碳和有机化合物在内的基材的设计研究工作。关于电解质-Li₂S界面的调节，作者详细综述了多硫化物阴极电解液、氧化还原介质和高密度/极性电解质的应用进展。最后，作者提出了优化Li₂S沉积挑战的解决方案，以进一步开发实用的LSB。

Jinmeng Sun, et al. Interface Engineering Toward Expedited Li₂S Deposition in Lithium-sulfur Batteries: a Critical Review. Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202211168

https://doi.org/10.1002/adma.202211168

9. Nano Letters：气相二维超结构：硫化铜纳米片的定向组装  

半导体纳米晶体可用作制造超结构的单体构建块，该超结构可表现出由例如耦合效应产生的独特集体特性近日，汉堡大学Charlotte Ruhmlieb一种新颖的等离子体辅助方法，通过在气相中定向组装硫化铜纳米片来沉积独立的二维超结构。

本文要点：

1）铜-有机复合物双-[双（N，N-二乙基二硫代氨基甲酸）-铜（II）]被热蒸发并输送到电容耦合射频等离子体中，在碎裂时形成二维纳米片。在基板上，高度各向异性的薄片以定向的边对边配置附着。

2）研究发现 400 °C 的高衬底温度对于硫化铜的二维垂直生长是必需的。使用等离子体加强了定向组装，并导致纳米壁高几微米，厚度与单个纳米片相同。

3）研究人员通过扫描和透射电子显微镜以及电子衍射广泛研究了新兴超结构的形态和晶体组成。数据显示 (010) 平面是纳米片排列的首选轴。

Maria Taplick, et al, Two-Dimensional Superstructures from the Gas Phase: Directed Assembly of Copper-Sulfide Nanoplatelets, Nano Lett., 2023

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c04531

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c04531

10. Nano Letters：在单粒子水平上原位监测氧空位的空间分布和增强的光催化性能  

特定位点/面上的氧空位 (OV) 可以加强反应物与氧化物表面之间的相互作用，促进界面电荷转移。然而，精确监测 OV 的空间分布仍然是一个巨大的挑战。近日，山东大学Zhaoke Zheng报道了单粒子光谱技术通过在缺陷和跨不同面的束缚激子发光之间建立正相关关系来解决这一挑战。

本文要点：

1）以单斜晶系BiVO₄为例，在理论指导的基础上，通过原位跟踪氢处理前后单个粒子上不同面的PL寿命和PL光谱，提供了PL发射源自OV态的证据，并确定OVs 更倾向于在 {010} 面生成。

2）这种各向异性缺陷工程显着延长了载流子的寿命并加速了分子氧的活化。这些发现不仅验证了 OVs 在金属氧化物中的偏好规则，而且提供了一种时空分辨的监测方法。

Yujia Zhang, et al, In Situ Monitoring of the Spatial Distribution of Oxygen Vacancies and Enhanced Photocatalytic Performance at the Single-Particle Level, Nano Lett., 2023

DOI: 10.1021/acs.nanolett.2c04313

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.2c04313

11. ACS Nano: 用于光辅助全分解水的单片集成电极中的定向电荷转移通道  

系统的光电催化性能从根本上取决于对太阳光的完全吸收和光激发载流子的高利用率，但后者的效率在很大程度上受到从吸收体到反应位点的低效电荷转移的限制。在这里，湖南大学Gui-Fang Huang，Wei-Qing Huang在单片集成电极中构建定向电荷转移通道，以碳点/氮化碳（CCN）纳米管和 FeOOH/FeCo 层状双氢氧化物（FFC）纳米片为代表，以提高光辅助整体水分解性能。

本文要点：

1）详细的实验研究和 DFT 计算表明，CCN 和 FFC 之间的界面 C−O−Fe 键充当电荷转移通道，促进光生载流子在 CCN 和 FFC 表面之间的定向迁移。此外，光生空穴原位氧化的Fe/Co物种引发晶格氧活化，实现了Fe-Co双位点作为催化中心的构建，有效降低了水氧化的势垒能。

2）因此，CCN@FFC 电极在光电催化中显示出多种功能：仅分别需要 68 mV、182 mV 和 1.435 V 的低过电位用于光辅助 HER、OER 和整体水分解提供 10 mA cm⁻² 电流密度。

这种定向电荷转移调制策略可能有助于设计用于能量转换和存储的高活性且具有成本效益的多功能催化剂。

Bo Li, et al, Directional Charge Transfer Channels in a Monolithically Integrated Electrode for Photoassisted Overall Water Splitting, ACS Nano, 2023

DOI: 10.1021/acsnano.2c09659

https://doi.org/10.1021/acsnano.2c09659

12. ACS Nano：水溶性金属超分子纳米反应器用于介导可见光促进的交叉脱氢偶联反应  

具有明确结构纳米空腔的水溶性金属超分子笼具有广泛的功能和应用。近日，深圳大学Xiaopeng Li，Heng Wang，郑州大学Mao-Ping Song，Xin-Qi Hao等基于两个用两条聚乙二醇 (PEG) 链修饰的同属truxene 衍生的三吡啶基配体的自组装设计并合成了两个系列的金属-超分子八面体笼，即单分散的四甘醇 (TEG)、多分散的 PEG- 1000，和四种二价过渡金属（即 Pd、Cu、Ni 和 Zn）。

本文要点：

1）获得的单分散笼 C1–C4 通过电喷雾电离质谱 (ESI-MS)、核磁共振 (NMR) 光谱和单晶 X 射线衍射进行了充分表征。

2）多分散笼 C5–C8 具有良好的水溶性，可以作为纳米反应器在水相中介导可见光促进的 C(sp³)–C(sp²) 交叉脱氢偶联反应。其中，最稳定的 Pd(II) 连接的水溶性多分散纳米反应器 C5 可通过ESI-MS 表征，能够以最高效率介导反应。

3）详细的主客体结合研究与对照研究表明，这些笼材料可以将底物封装在其疏水腔内，同时与光敏剂（即曙红 Y）相互作用。

Xin Han, et al. Water-Soluble Metallo-Supramolecular Nanoreactors for Mediating Visible-Light-Promoted Cross-Dehydrogenative Coupling Reactions. ACS Nano, 2023

DOI: 10.1021/acsnano.2c10856

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c10856