1. Nature Materials: 具有高效电子和离子传输的有序自组装纳米复合材料
能有效传导离子和电子的混合导体材料是一类重要的功能性固体材料。近日，SLAC国家加速器实验室Christopher J. Takacs、斯坦福大学Alberto Salleo、Alexander Giovannitti将有机半导体与离子液体混合形成的有机纳米复合材料，具有高效的室温混合传导特性。1) 作者使用一种已知形成半结晶微结构的聚合物，将离子嵌入到微晶的侧链结构中，从而保持电子传输路径完整。因此，得到的有序材料具有刚性半导体片和软离子传导层的交替层。2) 这种独特的双网络微结构使其成为具有类液体离子传输和高度移动电荷的动态离子/电子纳米复合材料。通过结合X射线散射和原位光谱表征，作者确认了纳米复合材料的有序结构，并揭示了导致其有效电子传输的机制。该结果为有机半导体中的电荷输运提供了基本的见解，并为这些纳米复合材料的未来改进提供了一条途径。
Tyler J. Quill et.al An ordered, self-assembled nanocomposite with efficient electronic and ionic transport. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01476-6https://doi.org/10.1038/s41563-023-01476-6
2. Nature Synthesis: 具有精确长度、直径和手性的共价有机柱分子纳米管的合成
具有明确结构的纳米管的构建虽然极具挑战性，但却能够为研究新的化学反应和有限空间内的传输以及制造分子器件和纳米多孔材料提供巨大前景。近日，来自厦门大学的Andrew C.-H. Sue等人研发了一种离散的分子纳米管，即共价有机柱COP-1，通过[2+5] 亚胺缩合反应涉及两个五醛大环和五个苯二胺的连接体。1) 研究发现，以定量和非对映选择性的方式获得的一对对映体纳米管成功被表征到，并且其容易发生分解，核磁共振波谱、等温滴定量热法和X射线晶体学研究表明，COP-1内的2-nm长和4.7-Å宽的一维通道可以容纳具有互补长度和电子密度分布的α，ω-二取代n-烷基链；2) 此外，在长度不匹配的主客体对中，该研究发现非亚甲基二溴化物线不仅在溶液中展现出降低的结合常数，而且在固态下能够适应COP-1内能量上不利的gauche构象。
Tian, Y., Guo, Y., Dong, X. et al. Synthesis of covalent organic pillars as molecular nanotubes with precise length, diameter and chirality. Nat. Synth (2023).DOI: 10.1038/s44160-022-00235-whttps://doi.org/10.1038/s44160-022-00235-w
3. Nature Catalysis: 超小无定形氧化锆纳米颗粒催化聚烯烃氢解
碳-碳键裂解反应适合于分解脂肪族烃聚合物并回收塑料废物中的固有能量和碳值，通常由金属纳米颗粒或空气敏感的有机金属催化。用作这些催化剂载体的金属氧化物通常被认为是惰性的。近日，爱荷华州立大学Wenyu Huang、Aaron D. Sadow、南卡罗来纳大学Andreas Heyden利用超小无定形氧化锆纳米颗粒催化聚烯烃氢解。1) 作者发现含量丰富的、不可还原的氧化锆催化聚烯烃氢解，其活性与贵金属纳米颗粒相当。为了利用该反应活性，作者将超小的无定形氧化锆纳米颗粒固定在两个融合的介孔二氧化硅薄片之间。2) 其中大分子通过径向介孔从本体转移到高度活性的氧化锆颗粒，并经历选择性的氢裂解，形成窄的C18中心。此外，作者通过计算表明，不饱表面位置的Zr（O）2结构的Zr–O键上的C–H键异裂产生了一个烃基锆，其通过β-烷基消除裂解C–C键。
Shaojiang Chen, et al. Ultrasmall amorphous zirconia nanoparticles catalyse polyolefin hydrogenolysis. Nature Catalysis 2023DOI: 10.1038/s41929-023-00910-xhttps://doi.org/10.1038/s41929-023-00910-x
4. Nature Communications: 具有深度学习的真实质子交换膜燃料电池的大规模物理精确建模
质子交换膜燃料电池消耗氢气和氧气来产生清洁的电力和水，因而面临着严重的液态水挑战。但多尺度、多层多孔介质中的多相、多组分、反应动力学，精确的液态水建模仍然面临挑战。此外，目前成像和建模能力不足，因此将模拟局限在了小范围（<1 mm2）或简化的结构。鉴于此，来自新南威尔士大学的Ryan T. Armstrong，Chuan Zhao，Quentin Meyer等人通过使用X射线微计算机断层扫描、深度学习超分辨率、多标记分割和直接多相模拟实现了水建模的突破。1) 该研究提出的模拟方法所生成的图像具有极高的分辨率（16 mm2，且体素分辨率为700 nm），同时也是燃料电池的最大直接多相流模拟图；2) 此外，这种通用方法揭示了气体扩散层和流场中大面积干燥和淹没区域的多尺度水聚集和输送机制，为具有优化结构和耐湿性的下一代质子交换膜燃料电池奠定了良好基础。
Wang, Y.D., Meyer, Q., Tang, K. et al. Large-scale physically accurate modelling of real proton exchange membrane fuel cell with deep learning. Nat Commun 14, 745 (2023).DOI: 10.1038/s41467-023-35973-8https://doi.org/10.1038/s41467-023-35973-8
5. Nature Communications：“一箭双雕”战略，实现效率超过25%的钙钛矿太阳能电池
尽管钙钛矿太阳能电池因其惊人的功率转换效率而备受关注，但其进一步发展仍受到其整体性能的阻碍，尤其是长期稳定性、大面积制造和稳定的模块效率。本质上来说，金属卤化物钙钛矿的软组分和离子电子性质通常都伴随着大量阴离子空位缺陷，这些缺陷充当复合中心，因而降低光伏效率和运行稳定性。近日，来自陕西师范大学的Kui Zhao，Shengzhong (Frank) Liu，中国科学院大连化学物理研究所Wenming Tian等人开发了一种“一石二鸟”策略，其中通过使用单一脒基配体，即3-脒吡啶，用于制备金属卤化物钙钛矿，有望应用于大规模制造。1) 该研究提出的策略，在结晶过程中可以原位实现阴离子固定和相关的欠配位Pb钝化，以克服上述挑战，所得器件获得了高达25.3%的功率转换效率，并显著提高了稳定性；2) 此外，没有封装的器件在真空暴露5000 h之后保持了92%的初始效率，封装的器件在>500小时后仍保持其初始效率的95%，在环境中连续光照射下以最大功率进行工作。
Yang, T., Gao, L., Lu, J. et al. One-stone-for-two-birds strategy to attain beyond 25% perovskite solar cells. Nat Commun 14, 839 (2023).DOI: 10.1038/s41467-023-36229-1https://doi.org/10.1038/s41467-023-36229-1
6. Nature Communications: 用于空气净化的长寿命可水洗陶瓷催化剂过滤器
颗粒物（PM）和挥发性有机化合物（VOCs）被认为是威胁人类健康的有害空气污染物，目前用于空气净化一次性过滤器经常需要更换和产生废物。然而，开发一种用于长期使用的新型可再生和稳定过滤器仍然是一个巨大的挑战。近日，来自三星高级技术学院的Hyun Chul Lee等人开发了一种新型的易水洗再生陶瓷催化剂过滤器（CCFs）。1) 该过滤器通过分别用无机膜和Cu2O/TiO2光催化剂涂覆内部和外部过滤器通道，在单程中同时去除PM（>95%）和VOCs（>82%），并达到最大化空间效率，并且相对于传统过滤器（5 g/L），CCF展现出的最大粉尘装载能力增加了四倍（约20 g/L），还可以在十次再生能力后重复使用，水洗后也可保持初始PM和VOC去除性能；2) 此外，CCF可以用于室内和室外空气净化多达20年，与传统过滤器的6个月寿命相比，其寿命大大增加，，并且研究认为，开发和实施用于空气净化的CCF可以通过可再生性和零废物产生的特点为可持续技术开辟新的途径。
Kwon, H.J., Yang, D.S., Koo, M.S. et al. Long-lifetime water-washable ceramic catalyst filter for air purification. Nat Commun 14, 520 (2023).DOI: 10.1038/s41467-023-36050-whttps://doi.org/10.1038/s41467-023-36050-w
7. Nature Communications：范德华多铁性CuCrP2S6中的电各向异性和磁各向异性
多铁磁性材料由于其铁电和铁磁有序共存的独特特性，在低功耗和超高密度信息存储的器件中具有巨大的潜力，近年来对其固有各向异性的有效控制使得控制存储“介质”的多个程度成为可能。近日，来自北京理工大学理学院的Xiaolei Wang，Xueyun Wang和哈尔滨工业大学（深圳）Haoliang Liu，深圳大学Yu-Jia Zeng等人在范德华（vdW）多铁性CuCrP2S6中发现了特殊的面内电各向异性和磁各向异性。1) 该研究成功证实，材料中的电流整流、磁学性能和磁振子模式的单轴各向异性是由方向/极性、温度变化和磁场所控制；2) 此外，研究发现了与特定共振模式相对应的自旋翻转跃迁，并通过一致的模型拟合和理论计算确定了各向异性参数，该工作提供了对范德华多铁性材料中具有相同易轴的电各向异性和磁各向异性的深入研究和定量分析，将有望激发在人工仿生突触、多末端自旋电子芯片和磁电器件等方面的潜在应用。
Wang, X., Shang, Z., Zhang, C. et al. Electrical and magnetic anisotropies in van der Waals multiferroic CuCrP2S6. Nat Commun 14, 840 (2023).DOI: 10.1038/s41467-023-36512-1https://doi.org/10.1038/s41467-023-36512-1
8. Nature Communications: 镧系纳米晶体共敏化超宽带响应光子转换
镧系元素纳米晶体独特的上转换或下转换有望用于生物医学和光子应用。然而，这两种方法都需要离散波长的高能激光来激发。近日，来自上海交通大学的Wanwan Li，Xujiang Yu等人证实共敏化可以用超宽的激发带打破这一限制，从而为镧系纳米晶体的多向光子转换操作和激发带宽调节荧光应用开辟了一条新的道路。1) 该研究通过使用Nd3+和Ho3+作为共敏化剂（从紫外到红外区域具有互补吸收），从而实现了共敏化，对称五层核壳纳米结构在引入不同的活化剂（Er3+、Ho3+、Pr3+和Tm3+）时，能够在可见光和第二近红外窗口中实现可调谐荧光；2) 此外，瞬态光谱证实了敏化剂通过Yb3+桥向活化剂的定向能量转移，并且研究验证了用于低功率白光发光二极管介导的小鼠全身血管造影术的纳米晶体的特征，其信噪比为12.3，并且激发调节加密。
Jiang, Z., He, L., Yang, Z. et al. Ultra-wideband-responsive photon conversion through co-sensitization in lanthanide nanocrystals. Nat Commun 14, 827 (2023).DOI: 10.1038/s41467-023-36510-3https://doi.org/10.1038/s41467-023-36510-3
9. Angew: 用于高效电催化水氧化的非晶态NiFe氧化物基纳米反应器
协同工程是提高析氧反应（OER）电催化剂动力学活性的重要途径。近日，深圳大学何传新报道了用于高效电催化水氧化的非晶态NiFe氧化物基纳米反应器。1) 作者通过温和的自催化反应制备了NiFe非晶纳米反应器（NiFe-ANR）氧化物作为OER电催化剂。首先，非晶态有助于将NiFe-ANR转化为高活性的羟基氢氧化物，其许多细小的晶界增加了活性位点。此外，通过实验和有限元分析发现，纳米反应器结构改变了催化剂上的空间曲率和传质，从而在催化剂表面和内部富集OH-。2) 具有非晶纳米反应器结构的催化剂具有优异的催化活性，并远远优于具有结晶纳米反应器或非晶非纳米反应器的结构的NiFe催化剂。该工作为非晶态和纳米反应器的应用和催化反应机制提供了新的见解，体现了结晶状态和形态的“1+1>2”协同作用。
Xiaojie Li, et al. Amorphous NiFe Oxide-based Nanoreactors for Efficient Electrocatalytic Water Oxidation. Angew. Chem. Int. Ed. 2023DOI: 10.1002/anie.202300478https://doi.org/10.1002/anie.202300478
10. AEM: 含氧化石墨烯片的有机共晶混合物作为无枝晶锂金属电池的亲锂保护层
对于锂金属电池的广泛和安全应用，在循环过程中抑制锂枝晶生长是最具挑战性的课题。近日，南方科技大学程春、牛树章将含氧化石墨烯片的有机共晶混合物作为无枝晶锂金属电池的亲锂保护层。1)作者通过将氧化石墨烯片与1,4-苯醌和双（三氟甲烷）磺酰胺锂盐的液体有机共晶混合物混合而制备GBL夹层。由于这些功能材料的独特优点，使GBL夹层具有丰富的亲锂活性位点、良好的离子导电性、优异的热稳定性和与电解质的兼容性，以及用于形成紧凑和富LiF固体电解质界面（SEI）的前体。2) 因此，GBL有效地促进了低过电势下Li的均匀成核，并调节了Li离子通量，从而形成平面Li金属。在Li||Li对称电池中使用GBL夹层后，在3mAh cm−2的电流密度和3mAh cm-2的容量下，实现了600小时的高电化学稳定性。这种改性使Li||LiFePO4全电池在1C下循环1600次，高容量保持率为95.23%。
Lei Xu, et al. Organic Eutectic Mixture Incorporated with Graphene Oxide Sheets as Lithiophilic Artificial Protective Layer for Dendrite-Free Lithium Metal Batteries. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202204214https://doi.org/10.1002/aenm.202204214
11. AEM: 锂基电池中高镍层状氧化物阴极中关键掺杂元素的内在作用
Ni含量>90%的LiNiO2基正极是极具潜力的下一代正极材料。然而，由于缺乏对钴、锰和铝等关键元素内在作用的基本理解，使得掺杂剂范围有限（<10%）的高镍正极的合理组成设计极具挑战性。近日，德克萨斯大学奥斯汀分校Arumugam Manthiram报道了锂基电池中高镍层状氧化物阴极中关键掺杂元素的内在作用。1) 作者设计了具有5%单元素掺杂的阴极，包括LiNi0.95Co0.05O2 、 LiNi0.95Mn0.05O2 和 LiNi0.95Al0.05O2 以及未掺杂的 LiNiO2 (LNO)。并且作者通过控制截止电荷能量密度和常用的截止充电电压，系统研究了掺杂剂的影响。2) 作者通过对电化学性质的全面研究，并结合结构和界面稳定性的表征以及电解质分解途径的深入分析，揭示了以下内容：i）掺杂剂可以调节阴极能量密度或充电状态，以及H2-H3 相变的发生，从而决定了可循环性；ii) 未掺杂的 LNO 具有很好的稳定性，避免H2-H3 相变；iii) Co在优化的电化学操作条件下具有优异的整体优势。
Zehao Cui, et al. Assessing the Intrinsic Roles of Key Dopant Elements in High-Nickel Layered Oxide Cathodes in Lithium-Based Batteries. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202203853https://doi.org/10.1002/aenm.202203853
