研究内容:

杂元素掺杂或官能化是碳材料常用的电催化位点调控方法，特别是用于电催化氧还原反应（ORR），以（4e^-路径）H₂O或（2e^-路径）H₂O₂作为产物。由于电催化氧还原反应中，4e^-和2e^-路径的强竞争关系，因此，要实现碳材料的电催化应用，需要进一步寻找高催化活性位点结构筛选及定向构建方法。

南京林业大学蒋剑春院士团队与上海大学王亮教授、美国辛辛那提大学邬静杰教授课题组通过DFT理论模拟筛具有2e^-路径高选择性的N、B活性位点构型，以石墨烯量子点（GQDs）为碳材料模型，定向构建N-B-OH位点（NBO-GQDs），功能化后的GQDs表现出高性能的2e^- ORR性能，促进H₂O₂的合成。

在碱性电解液下，H₂O₂的选择性高于90%；在12h的测试后，催化性能保持在90%以上；在流动池中，催化剂的质量活性709 mmol g_catalyst^-1 h^-1。NBO-GQDs综合催化性能高于目标报道的大部分碳基电催化剂。DFT模拟揭示催化机理：N原子与-OH协同调控B原子位点，有助于弱化活性位点对反应中间体（OOH*）的吸附，导致高选择性的2e^-路径。

本研究为高效碳基催化剂的设计和制备提供了分子水平的调控方法。

本文亮点: