1. Nature Commun.：一种用于快速充电和低温非水锂金属电池的单氟醚基电解质溶液
电解质溶液的电化学稳定性窗口限制了非水锂金属电池的能量含量。具体而言，尽管包含氟化溶剂的电解质对高电压正电极活性材料如LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2 (NCM811)显示出良好的氧化稳定性，但离子导电性受到不利影响，因此电池在高电流倍率和低温下的循环性能也受到不利影响。浙江大学陆俊、Tianpin Wu和南方科技大学Yonghong Deng等报道了一种具有Li-F和Li-O三齿配位化学的单氟醚作为电解质溶剂的设计和合成。1）溶剂分子中的单氟取代基(-CH2F)不同于二氟(-CHF2)和三氟(-CF3)取代基，它提高了电解质的离子电导率，而不会使氧化稳定性变窄。事实上，含有单氟醚溶剂的电解质溶液在很宽的温度范围内(即-60°C至+60°C)和高充电/放电倍率下(例如17.5mA cm-2)表现出与正负电极的良好兼容性。2）使用这种电解质溶液，作者组装并测试了320 mAh Li||NCM811多层软包电池，该电池在30°C下以0.8/8mA cm-2的充电/放电倍率运行200次后，其比能量为426 Wh kg-1(基于整个电池的重量)，容量保持率为80%。Zhang, G., Chang, J., Wang, L. et al. A monofluoride ether-based electrolyte solution for fast-charging and low-temperature non-aqueous lithium metal batteries. Nat Commun 14, 1081 (2023).DOI: 10.1038/s41467-023-36793-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-36793-6
2. Angew：自愈式宽温自适应钾离子电池铋锑复合负极的动态氢键网络调节器
锑(Sb)基负极以其超大容量和合理的插钾电压成为钾离子电池(PIB)的候选材料之一。但其动力学速度慢、界面兼容性差等问题严重困扰了其实际应用。近日，天津工业大学Jianmin Ma，青岛科技大学Guohui Qin将微小的 Bi0.67Sb1.33S3 纳米球 (NPs)封装到坚硬的 PET 框架中，这些框架由软 PTA 网络动态互锁。1）研究人员首先证明了KFSI 在 Bi0.67Sb1.33S3 的催化下引发 TA 的开环聚合 (ROP)。介孔 PET 可实现最先进的连续离子传导网络，实现K+的快速迁移，显着促进K+的快速传输。2）具有丰富极化功能基团的高离子导电 PET@PTA 显示出优异的阴离子 FSI- 固定能力。通过引入包含两种不同类型氢物种的 HBEB 位点，即巯基键和羧基键，与 Bi0.67Sb1.33S3 NPs 粘合/内聚，提供额外的结合位点并定制自旋状态，强大的自修复能力也得到加强负极通过 PET/PTA 内的氢键交换。因此，Bi0.67Sb1.33S3/PET@PTA 表现出显着的速率和循环稳定性，甚至对更广泛的温度适应性具有很强的适应性。这项工作阐明了对动态化学工具箱和精心定制的 HBEB 位点之间相互作用的基本理解，促进了构建具有高电化学行为、更宽温度适应性和可持续性的超分子聚合物负极的合理电极设计规则。
Yihui Liu, et al, Dynamic Hydrogen Bonds Network Modulator of Bismuth-Antimony Complex Anode for Self-Healable and Wider Temperature Adaptive Potassium Ion Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202300599DOI: 10.1002/anie.202300599https://doi.org/10.1002/anie.202300599
3. Angew：用于在中性水溶液中将CO2高效电还原为CH4的孤立Sn (IV) 活性位点
目前，人们非常需要开发具有非铜金属位点的高效电催化剂，用于将 CO2 电化学还原反应 (eCO2RR) 生成碳氢化合物和含氧化合物，但这仍然是一个巨大的挑战。在此，中山大学Pei-Qin Liao开发了稳定的金属有机骨架 (DMA)4[Sn2(THO)2]（Sn-THO，THO6−= triphenylene-2,3,6,7,10,11hexakis(olate)，DMA = 二甲基铵）与分离和扭曲的八面体SnO62-活性位点eCO2RR 电催化剂。1）催化剂显示出 eCO2RR 对CH4产物的卓越性能，而不是报道的Sn基催化剂的常见产物甲酸盐和CO。CH4的分电流密度达到 34.5 mA cm-2的高值，超过了大多数报道的铜基和所有非铜金属基催化剂。2）实验和理论结果表明，孤立的 SnO62− 活性位点有利于形成关键的*OCOH 物质以产生 CH4，并且可以极大地抑制*OCHO和*COOH 物质的形成以分别产生*HCOOH和*CO。
Zhen-Hua Zhao, et al, Isolated Tin(IV) Active Sites for Highly Efficient Electroreduction of CO2 to CH4 in Neutral Aqueous Solution, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202301767DOI: 10.1002/anie.202301767https://doi.org/10.1002/anie.202301767
4. Angew：非手性发光材料的高效圆偏振电致发光
圆偏振电致发光（CP-EL）通常在基于特殊CP发光（CPL）材料的有机发光二极管（OLED）中产生，而普通的非手性发光材料很少被认为能够直接产生CP-EL。在此，华南理工大学Zujin Zhao开发了具有高光致发光量子产率和良好CPL不对称因子的近紫外CPL材料，可以为各种非手性发光材料诱导蓝色至红色CPL。1）强近紫外 CP-EL 具有 9.0% 的最佳外部量子效率 (ηexts) 和小的效率滚降，是通过将它们用作 CPOLED 的发射器来实现的。2）通过采用它们作为主体或敏化剂，市售的橙黄色非手性磷光、热激活延迟荧光 (TADF) 和多共振 (MR) TADF 材料可以产生强烈的 CP-EL，具有高不对称因子和出色的 ηextS (30.8%) ，展示了通往高效 CP-EL 的简单而通用的途径。
Letian Xu, et al, Efficient Circularly Polarized Electroluminescence from Achiral Luminescent Materials, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202300492DOI: 10.1002/anie.202300492https://doi.org/10.1002/anie.202300492
5. Angew：RAFT 介导的乳液聚合诱导自组装用于合成核心可降解水性颗粒
用于生产可降解聚合物的新合成途径的开发引起了越来越多的兴趣，因为这些产品的应用范围从更环保和可重复使用的材料的合成到生物医学应用。近日，里昂第一大学Muriel Lansalot，Franck D’Agosto将三硫代碳酸酯封端的 PNAM 或 PEG 用作 macroCTA，以介导 苯乙烯(S)或丙烯酸丁酯(BA)与dibenzo[c,e]oxepane-5-thione（DOT）的水乳液共聚合。1）合成在相当短的时间内产生了非常高的转化率，并导致形成明确定义的 PNAM-b-P(S-co-DOT)、PNAM-b-P(BA-co-DOT) 和 PEG-b-P(BA-co-DOT) 两亲性化合物嵌段共聚物。这些嵌段共聚物的原位自组装形成了稳定的水性纳米粒子。2）最终，疏水性嵌段在碱性条件下通过硫酯功能的裂解被证明是可降解的。与 PEG 装饰的纳米颗粒相比，PNAM 纳米颗粒可以在更广泛的条件下获得，并且可以耐受各种疏水单体。3）这项工作建立了第一个在水中直接合成纳米粒子的有效和简单途径的例子，纳米粒子具有由生物相容性聚合物制成的外壳和由可降解乙烯基聚合物制成的核心。乳液中的PISA不仅仅是从乳液聚合到两亲性嵌段共聚物生产的直接转换，也不是用PISA设计任何类型的嵌段共聚物。事实上，这需要通过RAFT工艺与系统的物理化学方面进行精细的化学调节。考虑到PISA近年来引起的兴趣，这种类型的纳米颗粒及其制造方法应该被认为是设计药物输送或纳米医学应用的额外有用的工具。
Paul Galanopoulo, et al, RAFT-mediated emulsion polymerization-induced self-assembly for the synthesis of core-degradable waterborne particles, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202302093DOI: 10.1002/anie.202302093https://doi.org/10.1002/anie.202302093
6. Angew：基于钴 (II) 三唑吡啶双-[钴 (III) 咔咯] 络合物的OER和ORR双功能电催化剂
由于开发替代能源具有重大意义，过氧化氢 (H2O2) 作为未来能源载体获得了广泛关注。然而，寻找稳定且具有电化学选择性的 H2O2 ORR 电催化剂仍然是一个挑战，这使得双功能催化剂的设计（理想情况下）极其重要且最受关注。近日，约翰尼斯·开普勒大学Wolfgang Schöfberger报道了一种用于 ORR 和 OER 的高效双功能电催化剂。1）通过设计具有 CoII 和 CoIII 反应中心的催化剂结构，我们实现了近 100% 的 H2O2 生产选择性活性。氧还原反应发生在两个 CoIII 咯咯大环体系中。当应用于 OER 催化时，也获得了有希望的结果。2）结果表明，在 10 mA cm-2 的电流密度下，过电位相对较低，为 412 mV，氧气的法拉第效率为 98%，并且具有出色的64 mV dec-1塔菲尔斜率以及出色的稳定性。析氧反应发生在三金属配合物的 CoII 三唑吡啶亚基上。3）由于当今最先进的OER和ORR催化剂主要依赖昂贵的贵金属材料及其氧化物形式(即Pt、RuO2、IrO2)，因此所开发的OER和ORR催化剂是一种环境友好、高效和耐用的双功能替代催化剂。
Abdalaziz Aljabour, et al, A Bifunctional Electrocatalyst for OER and ORR based on a Cobalt(II) Triazole Pyridine Bis-[Cobalt(III) Corrole] Complex, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202302208DOI: 10.1002/anie.202302208https://doi.org/10.1002/anie.202302208
7. AM：调节无机和有机成分以构建非晶-ZnFx 富集固体电解质界面用于高度可逆的锌金属化学
将无机微晶引入固体电解质界面（SEI）是提高锌金属负极（ZMA）可逆性的有效策略。然而，SEI 的结构-性能关系尚未完全了解，因为其原始状态下无机和有机成分的存在形式尚未得到解决。在这里，香港城市大学支春义教授，南方科技大学Bing Han使用双溶剂电解质为 ZMA 构建了高效的 SEI，并通过低温透射电子显微镜解析了它的组成/结构。1）这种具有均匀分布在有机基质中的无定形无机 ZnFx 的高度氟化 SEI 与具有结晶无机物的普通镶嵌和多层 SEI 有很大不同。它具有改进的结构完整性、机械韧性和Zn2+离子电导率。因此，ZMA 表现出出色的可逆性，电镀/剥离库仑效率提高到 99.8%。2）基于ZMA的全电池在 3.2 mAh cm-2 的实际面积容量下实现了 54% 的高锌利用率，并在 1800 小时内稳定循环，累积容量达到 5600 mAh cm-2。这项研究重点介绍了用于高度可逆金属负极的非晶 SEI 的详细结构和组成。
Guojin Liang, et al, Regulating inorganic and organic components to build amorphous-ZnFx enriched solid-electrolyte interphase for highly reversible Zn metal chemistry, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202210051https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202210051
8. AM：用于延时照明的碳纳米点中的彩色三重态激子
延时照明在关灯时为人眼提供了一个额外的缓冲照明时间。三重态激子的长寿命发射具有突出的潜力，但由于泡利不相容原理导致的禁戒跃迁特性使其变暗，开发全色和明亮的三重态激子仍然具有挑战性。在此，郑州大学Chong-Xin Shan，Kai-Kai Liu通过将多色 CNDs 发射体限制在 NaCNO 晶体中，实现了碳纳米点 (CNDs) 中从紫外 (UV) 到近红外 (NIR) 的三重态激子发射。1）NaCNO晶体可以隔离CNDs，抑制激发态电子聚集引起的能量转移引起的三重态激子猝灭，限制晶体还可以通过抑制非辐射跃迁引起的三重态激子耗散来促进磷光。2）CNDs中辐射复合三重态激子的磷光覆盖了300 nm（UV）到800 nm（NIR）的光谱区域，相应的寿命可以达到15.8、818.0、239.7、168.4、426.4和127.6 ms。3）此外，基于多色磷光CND设计了环保发光灯罩，从而展示了延时LED。这些发现将激发开发 UV 到 NIR 磷光 CND 和多色延时照明应用的新机会。
Shi-Yu Song, et al, Colorful Triplet Excitons in Carbon Nanodots for Time Delay Lighting, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202212286https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202212286
9. AM: 具有不同形态的聚合物软物质的流体流动模板化
找到一种传统的纳米制造技术具有挑战性，该技术可以以可扩展、通用且易于调节的方式可重复地生产高表面积和纳米级形态的软聚合物。在这里，北卡罗来纳州立大学Orlin D. Velev探索了一种通用方法的能力，该方法基于以多相流中的流体流线为模板的聚合物沉淀来制造各种纳米和微米级形态。1）研究表明，虽然该过程操作简单，但其相互交织机制的各种组合可以可控和可重复地导致形成非常广泛的胶体形态。2）通过系统地研究工艺条件，研究人员确定了十二种不同类别的聚合物微结构和纳米结构，包括颗粒、棒、带、纳米片和软树枝状胶体 (dendricolloids)。通过将物理过程描述为三个阶段来解释结果：流体动力剪切、毛细管和机械破碎以及聚合物沉淀速率。3）对底层基本机制的洞察指导研究人员开发一个多功能和可扩展的纳米加工平台。此外，证实了基于液体剪切的技术是通用的，并且适用于许多化学不同的聚合物和生物聚合物，显示出作为一种通用工具的潜力，可以对许多形态不同的软物质类别进行简单和可扩展的纳米制造。
Rachel S. Bang, et al, Fluid Flow Templating of Polymeric Soft Matter with Diverse Morphologies, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202211438https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202211438
10. AM：原子级调控二维ReSe2: 促进光催化的通用平台
通过光催化分解水产生太阳能氢(H2)实际上是有前途的、环境友好的和可持续的碳中性的。因此，理解如何在原子水平上可控地设计光催化剂是很重要的。阿德莱德大学乔世璋教授等报告了缺陷ReSe2纳米片(NSs)的原子级工程，以显著促进各种半导体光催化剂(包括TiO2、CdS、ZnIn2S4和C3N4)上的光催化H2演化。1）先进的表征，如原子分辨率像差校正的扫描透射电子显微镜(AC-STEM)、基于同步加速器的X射线吸收近边缘结构(XANES)、原位X射线光电子能谱(XPS)、瞬态表面光电压(SPV)光谱和瞬态光致发光(PL)光谱，以及理论计算证实了强耦合的ReSe2/TiO2界面和缺陷ReSe2 NSs的大量原子级活性位点导致了ReSe2/TiO2活性的显著提高。2）作者工作不仅首次实现了ReSe2 NSs作为一个多功能平台的原子级工程，以显著提高不同光催化剂的活性，而且更重要的是，强调了原子级合成和探索二维材料用于能量转换和存储的巨大重要性。
Ran, J., et al, Atomic-Level Regulated Two-Dimensional ReSe2: A Universal Platform Boosting Photocatalysis. Adv. Mater. 2210164.DOI: 10.1002/adma.202210164https://doi.org/10.1002/adma.202210164
11. AEM：为超稳定固态锂金属电池定制具有丰富路易斯酸位点的垂直排列的无机-聚合物纳米复合材料
纳米复合固体聚合物电解质被认为是固态锂金属电池的一种有前途的策略。然而，随机分散在聚合物基体中的填料具有有限的Li+迁移数和不足的离子电导率，严重牺牲了离子传输能力，从而限制了它们的实际应用。滑铁卢大学陈忠伟、华南师范大学Xin Wang和Dan Luo等提出了一种磁场辅助排列策略，将垂直排列的埃洛石纳米管分散在聚合物基质中，作为超稳定SSLMBs的无机-聚合物纳米复合材料固态电解质。1）作为路易斯酸位点的金属阳离子可以捕获阴离子以促进锂盐的离解，同时足够的氧和羟基官能团提供了丰富的锂离子迁移位点以利于离子传输。同时，垂直排列的埃洛石/聚合物界面与上述协同效应相结合，可以在固态电解质内部建立定向通道，从而显著提高其离子电导率。特别地，形成有机-无机双层固体电解质界面以均匀Li沉积并抑制枝晶生长。2）垂直排列网络的有益效果也在全电池和软包型电池中得到证实，其中可以实现显著的2000次循环，每次循环的容量衰减为0.012%。
Nie, Y., et al, Tailoring Vertically Aligned Inorganic-Polymer Nanocomposites with Abundant Lewis Acid Sites for Ultra-Stable Solid-State Lithium Metal Batteries. Adv. Energy Mater. 2023, 2204218.DOI: 10.1002/aenm.202204218https://doi.org/10.1002/aenm.202204218
12. AEM：混合Addenda Dawson型多金属氧酸盐作为高效有机光电器件的高性能阳极夹层材料
电极夹层在光电器件的性能提升中起着举足轻重的作用。目前，聚(3,4-乙烯二氧噻吩):聚(苯乙烯磺酸盐)(PEDOT:PSS)和氧化钼是有机光电器件中最流行的两种阳极夹层(AIL)材料，但两者在实际应用中都存在明显的缺陷使用。由于缺乏具有合适能级的合适半导体，开发 AIL 材料作为 PEDOT:PSS 和 MoO3 的替代品仍然是一个挑战。在此，中科院化学所侯剑辉研究员，北京化工大学Bowei Xu合成了一系列具有可调化学成分和光电特性的道森型多金属氧酸盐 (POM)，以开发用于有机发光二极管 (OLED) 和有机太阳能电池 (OSC) 等有机光电器件的高效 AIL。1）POM薄膜具有高功函数、优异的导电性、良好的透光率和光滑的表面，赋予POM AILs出色的空穴注入/收集能力。道森型 POM 在空穴注入/收集方面的高性能确保了空穴从有机层到阳极的高效传输，抑制了光电器件中的电荷复合。2）由 POM4 改性的 OSC 表现出 17.8% 和 16.1% 的功率转换效率，有效面积分别为 0.04 和 1.00 cm2。具有 POM3 和 POM4 的 OLED 表现出明显优于 PEDOT:PSS 器件的发光效率，同时开启电压从 3.8 显着降低至 2.8 V。
Yi Yang, et al, Mixed-Addenda Dawson-Type Polyoxometalates as High-Performance Anode Interlayer Materials for Efficient Organic Optoelectronic Devices, Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202204228https://doi.org/10.1002/aenm.202204228
