1. Nature Nanotechnology：晶圆级二维电子器件的高再现性范德华集成
诸如二硫化钼（MoS2）的二维（2D）半导体已经受到了晶体管应用的极大关注，然而，使用传统光刻或沉积工艺制造2D晶体管通常会对原子薄的晶格造成不希望的损坏和污染，部分降低器件性能，并导致器件之间的大变化。鉴于此，来自湖南大学化学与化工学院的Xidong Duan与Yuan Liu等人展示了一种高度可重复的范德华集成工艺，用于用化学气相沉积生长的单层MoS2在晶圆级制造高性能晶体管和逻辑电路，这一可扩展的范德华集成方法可能有助于2D半导体与成熟工业技术的可靠集成，促进2D半导体电子的技术转型。
本文要点：
1) 该研究通过设计石英/聚二甲基硅氧烷半刚性印模，并将标准光刻掩模对准器用于范德华集成工艺，确保了在拾取/释放过程中获得均匀的机械力和无气泡的无褶皱界面，这对于大面积稳健的范德华集成至关重要，且研究可扩展的范德华集成工艺允许在晶圆级单层MoS2上无损伤集成高质量触点，并实现高性能2D晶体管；
2) 此外，范德华接触器件显示出原子清洁的界面，与传统光刻制造的器件相比，该界面具有更小的阈值变化、更高的导通电流、更小的关断电流、更大的导通/关断比和更小的亚阈值摆动，且该方法还用于创建各种逻辑门和电路，包括电压增益高达585的反相器，以及逻辑或门、与非门、与门和半加电路。
Yang, X., Li, J., Song, R. et al. Highly reproducible van der Waals integration of two-dimensional electronics on the wafer scale. Nat. Nanotechnol. (2023).
DOI: 10.1038/s41565-023-01342-1
https://doi.org/10.1038/s41565-023-01342-1
2. Nature Nanotechnology：一种用于自激活内存计算的超快双极闪存
存储器内计算可以通过在具有低能耗（对于单个操作大约为毫微微焦耳）的交叉存储器阵列中直接实现乘法累加（MAC）操作来提高计算能量效率。然而，纵横制存储器阵列不能执行非线性激活；此外，激活过程是功率密集型的（大约毫瓦），限制了内存计算的整体效率。鉴于此，来自复旦大学微电子学院的Peng Zhou与Chunsen Liu等人开发了一种超快双极闪存，用于执行自激活MAC操作。
本文要点：
1) 基于原子尖锐的范德华异质结构，基本闪存具有20–30 ns范围内的超快n/p编程速度和8×106的耐力个循环，利用输入电压信号和存储电荷类型之间的符号匹配，研究的双极闪存可以在MAC过程中实现整流的线性单元激活功能，每次操作的功耗仅为30 nW（或5 fJ 的能量）；
2) 此外，使用卷积神经网络，该研究发现，在修改后的美国国家标准与技术研究所数据集上测试，自激活MAC方法的模拟准确率为97.23%，这与MAC和激活操作分离的传统方法相接近。
Huang, X., Liu, C., Tang, Z. et al. An ultrafast bipolar flash memory for self-activated in-memory computing. Nat. Nanotechnol. (2023).
DOI: 10.1038/s41565-023-01339-w
https://doi.org/10.1038/s41565-023-01339-w
3. Nature Chemistry: 通过X射线自由电子激光器与电子晶体学实现有机小分子的结构分辨力
小晶体的结构分析在从合成有机化学到药物和材料科学的各个领域都很重要，因为许多化合物不会产生大晶体。近日，日本东北大学Koji Yonekura通过X射线自由电子激光器与电子晶体学实现有机小分子的结构分辨力。
本文要点：
1) 作者通过X射线自由电子激光器（XFEL）实现了以0.82 Å的分辨率测定有机分子罗丹明-6G的晶体结构。并且将这种结构与电子晶体学从同一批微晶样品中获得的结构进行直接比较表明，这两种方法都可以准确区分一些氢原子的位置，这取决于它们的化学键类型。
2) 此外，作者利用XFEL和电子衍射测量的距离变化，对比X射线和电子散射的差异。作者发现XFEL对原子坐标的表征可靠性更好，但电子束对电荷的敏感性更高。
Kiyofumi Takaba, et al. Structural resolution of a small organic molecule by serial X-ray free-electron laser and electron crystallography. Nature Chemistry 2023
DOI: 10.1038/s41557-023-01162-9
https://doi.org/10.1038/s41557-023-01162-9
4. Nature Catalysis: 方沸石中骨架Al密度对NH3选择性催化还原NOx过程中铜离子迁移率和反应性的影响
低温（<523 K）铜沸石催化通过氧化还原循环选择性催化还原氮氧化物（NOx），该氧化还原循环涉及NH3溶剂化的单核CuI和双核CuII复合物之间的动态相互转化。近日，普渡大学Rajamani Gounder报道了方沸石中骨架Al密度对NH3选择性催化还原NOx过程中铜离子迁移率和反应性的影响。
本文要点：
1) CuI氧化需要两个CuI（NH3）2配合物配对以形成双核中间体，这意味着CuI氧化动力学应取决于框架Al密度，因为Cu离子在沸石晶格中的Al位点与阴离子电荷离子相连。作者结合统计模拟、稳态动力学和操作X射线吸收光谱来研究不同框架Al密度（每个CHA笼0.2–1.7个Al中心）的Cu–菱铁矿（Cu–CHA）沸石。
2) Al密度的增加导致SCR活性的CuI离子比例（即可氧化的O2）和CuI氧化速率常数的系统性增加，揭示了沸石框架中的阴离子Al中心如何调节离子束缚Cu阳离子的迁移率及其在低温NOx SCR过程中的动态反应活性。
Siddarth H. Krishna, et al. Influence of framework Al density in chabazite zeolites on copper ion mobility and reactivity during NOx selective catalytic reduction with NH3. Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00932-5
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00932-5
5. Nature Commun.：高选择性电催化烯醇半加氢连续生产烯醇
烯醇半加氢是一种重要的工业过程，其产物烯醇在化学和生命科学中有着广泛的应用。然而，这类反应受到高压氢、Pd基催化剂的使用以及当代热催化过程低效率的困扰。近日，西北工业大学Jian Zhang报道了一种在环境条件下选择性地将烯醇加氢为烯醇的电催化方法。
本文要点：
1）对于典型的2-methyl-3-butene-2-ol，由CuO电化学衍生的铜纳米阵列在碱性溶液中−0.88 V下，获得了高达750 mA cm−2的局部电流密度和97%的选择性。即使在大型双电极流动电解槽中，铜纳米阵列也能单程生成93%的2-methyl-3-butene-2-ol，速率约为169 g gCu-1 h−1。
2）理论和原位电化学红外光谱研究表明，通过放热的烷醇吸附和烯醇在铜表面的脱附，提高了半氢化性能。
3）此外，这种电催化半氢化策略被证明适用于各种烷醇底物。
Bu, J., Chang, S., Li, J. et al. Highly selective electrocatalytic alkynol semi-hydrogenation for continuous production of alkenols. Nat Commun 14, 1533 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-37251-z
https://doi.org/10.1038/s41467-023-37251-z
6. JACS：三维电子衍射揭示用于丙烯/丙烷吸附分离的具有有序硅醇的纯二氧化硅
丙烯(C3H6)与丙烷(C3H8)的吸附分离可以处理能源密集型低温蒸馏技术，但由于它们具有相似的物理化学性质，因此仍然具有挑战性。在此，南京工业大学Lei Wang，中科院大连化物所Peng Guo展示了一种具有有序硅醇(OSs)的纯二氧化硅沸石，其晶体结构已通过先进的三维电子衍射(3D ED)揭示，显示出在环境条件下丙烯与丙烷的高效分离。
本文要点：
1）3D ED技术使研究人员能够研究其在去除有机结构导向剂过程中从圆形到椭圆形的8环开孔转变。这种独特的椭圆形8环孔隙开口可以排除较大尺寸的丙烷而只吸附丙烯。
2）研究人员通过柱突破实验证实了其C3H6/C3H8分离性能，在环境条件下，C3H6的动态吸附容量高达53.36cm3g-1，而C3H8的动态吸附容量可忽略不计。C3H6的动态容量优于众所周知的纯二氧化硅DDR型沸石(31.07cm3g−1)。
3）密度泛函理论计算表明，吸附的丙烯分布在心形空腔内，与OSs的相互作用较弱。
Jing Wang, et al, Pure Silica with Ordered Silanols for Propylene/Propane Adsorptive Separation Unraveled by Three-Dimensional Electron Diffraction, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c13847
https://doi.org/10.1021/jacs.2c13847
7. JACS: 铈电解质的 EELS 研究揭示了石墨烯液体电池中显著的溶质浓度效应
石墨烯液体电池透射电子显微镜是一种强大的技术，可以在原子分辨率下可视化纳米级动力学和转换。然而，已知液体电池中的溶液会受到辐射分解的影响，而石墨烯液体电池的随机形成引发了关于单个口袋中溶液化学的问题。近日，加州大学伯克利分校A. Paul Alivisatos将电子能量损失谱 (EELS) 用于评估模型封装溶液CeCl3水溶液。
本文要点：
1）首先，O K-edge 和 Ce M-edge 之间的比率用于近似石墨烯液体电池中铈盐的浓度。经确定，氧和铈之间的比率比稀释溶液的预期比率低几个数量级，表明封装的溶液高度浓缩。
2）为了探究这如何影响石墨烯液体电池内的化学反应，使用时间分辨平行EELS测量了Ce3+的氧化。研究人员已确定Ce3+在高电子通量下氧化得更快，但无论通量如何，都能达到相同的稳态Ce4+浓度。时间分辨的浓度分布可以直接与辐射分解模型进行比较，这表明某些分子种类的速率常数和g值在高度集中的环境中有很大不同。
3）最后，电子通量相关的金纳米晶体蚀刻轨迹表明，金纳米晶体在较高电子通量下蚀刻得更快，这与Ce3+氧化动力学密切相关。
了解石墨烯液体电池中高浓度溶液的影响将为以前的研究提供新的见解，并可能为以高分辨率系统地研究高浓度溶液中的系统开辟机会。
Michelle F. Crook, et al, EELS Studies of Cerium Electrolyte Reveal Substantial Solute Concentration Effects in Graphene Liquid Cells, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c07778
https://doi.org/10.1021/jacs.2c07778
8. EES: 通过固体氧化物电解槽实现经济高效的绿色氢气生产
固体氧化物电解槽（SOEC）是通过生产绿色氢气来调节风力发电的一种方法。然而，其在高电流密度下，发生的降解会增加SOEC的电阻。近日，丹麦技术大学Chen Ming通过固体氧化物电解槽实现经济高效的绿色氢气生产。
本文要点：
1)作者模拟了系统级的热平衡和降解过程，并通过热集成、超级电网连接和SOEC开发三种场景比较了不同位置的氢气生产成本。其中5000kg H2/天SOEC循环系统的分析和优化涉及热源和风电成本，作者采用了两阶段随机优化方法定位了最小LCOH的电压和运行条件。
2) 因此，SOEC产生额外的欧姆热，并在降解后将外部热量从29.9MW减少到1.8MW，以及通过热集成，将LCOH成本降至 $3.60/kg。此外，超级电网将使低成本氢进一步降至2.59美元/公斤。SOEC的开发将突破电流密度和降解之间的权衡，将氢成本降低到2.18美元/公斤。预计到2035年，绿氢的成本预计将降到1.40美元/公斤，并优于灰氢。
Liu Hua, et al. Pathway toward cost-effective green hydrogen production by solid oxide electrolyzer. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00232B
https://doi.org/10.1039/D3EE00232B
9. Angew：基于阳离子交换树脂和Fe纳米粒子装饰的单壁碳纳米管的Janus隔膜具有三重协同效应，用于高面积容量Zn-I2电池
Zn-I2电池因其低成本和内在安全性而在水系锌金属电池(AZMB)系列中脱颖而出。然而，锌枝晶生长、聚碘化物穿梭效应和缓慢的I2氧化还原动力学导致Zn-I2电池的容量急剧衰减。近日，厦门大学Yang Yang，Jinbao Zhao开发了一种多功能Janus隔膜，用于阳极/阴极界面的协同调节，以及用于长寿命Zn-I2电池的碘物质的可逆氧化还原动力学。
本文要点：
1）这种Janus隔膜(Dowex+Fe-SCNT/GF)由负极侧带有负离子交换树脂(Dowex)层的商业玻璃纤维(GF)隔膜和Fe金属纳米粒子装饰的单壁碳纳米管(Fe-SCNT）层分别位于正极侧。在负极界面，Dowex是DowChemicalCo.的商业负离子交换树脂产品，涉及磺化交联的苯乙烯-共-二乙烯基苯。
2）Dowex微球内部丰富的-SO3-基团和宽敞的通道有效地吸引了Zn2+负离子并排斥游离的SO42-正离子，这不仅重新分配了Zn2+-通量，还降低了去溶剂化能垒。可控的锌负极界面化学有利于均匀的锌沉积行为以及副反应和自腐蚀的抑制。此外，由于库仑效应，高负电荷表面还可以排斥多碘化物，削弱穿梭效应；在正极界面，正极侧的Fe-SCNT不仅通过大比表面积的SCNT有效地物理吸附聚碘化物和传输电子，而且通过Fe金属纳米粒子化学吸附和催化聚碘化物，促进碘的氧化还原反应动力学物种。
3）吸附效果和转化动力学的同步改善有效地阻止了多碘化物向负极的扩散，进一步减轻了锌金属的腐蚀。考虑到结构的独特性和制造过程的简化，所提出的Janus隔膜设计应该为开发具有良好应用前景的高面积容量Zn-I2电池提供有希望的机会。
Yuanhong Kang, et al, A Janus Separator based on Cation Exchange Resin and Fe Nanoparticles-decorated Single-wall Carbon Nanotubes with Triply Synergistic Effects for High-areal Capacity Zn-I2 Batteries, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202300418
DOI: 10.1002/anie.202300418
https://doi.org/10.1002/anie.202300418
10. Angew：通过用氟填充氧空位激活尖晶石ZnCo2O4中的晶格氧用于电催化析氧
开发用于析氧反应(OER)的高效催化剂仍然是一项重大挑战，需要在机理和材料设计方面取得重大进展。通常，晶格氧化机制（LOM）的热力学势垒低于吸收物演化机制（AEM）的热力学势垒，因为前者可以克服某些限制。然而，通过利用催化剂的固有特性来控制从AEM到LOM的OER途径仍然具有挑战性。近日，广州大学刘兆清提出了一种在ZnCo2O4中F-阴离子再填充VO（表示为ZnCo2O4-xFx）的方法，以调节O 2p中心以激活晶格氧并降低OER的反应能垒。
本文要点：
1）使用尖晶石ZnCo2O4是因为锌阳离子对OER没有催化活性，这允许对催化Co八面体进行研究。鉴于氟化物的高电负性，有利于平衡残余质子化，可以通过精确调节晶格氧的配位环境和防止由过量VO引起的相变来稳定结构。化学探针分析和DFT表明OER机制从AEM转变为LOM，可能会显着提高催化活性。
2）该电催化剂在碱性介质中通过LOM在10 mA cm-2时表现出350mV的过电位低于通过AEM在碱性介质中的430mV，并且使用ZnCo2O4-xFx作为阴极催化剂的锌空气电池实现了稳定的充放电超过300小时。
这项工作提供了一种激活LOM的新方法，并作为同时增强OER活性和稳定性的可行策略。
Kang Xiao, et al, Activating Lattice Oxygen in Spinel ZnCo2O4 through Filling Oxygen Vacancies with Fluorine for Electrocatalytic Oxygen Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202301408
DOI: 10.1002/anie.202301408
https://doi.org/10.1002/anie.202301408
11. AM: 可转移的深度学习方法恢复丢失的物理场信息
解决材料工程任务往往受到有限信息的阻碍，例如在只有边界数据信息的反问题中，或者在目标简单但搜索空间巨大的设计任务中。近日，麻省理工学院Markus J. Buehler利用可转移的深度学习方法恢复丢失的物理场信息。
本文要点：
1) 为了应对这些挑战，作者利用多个深度学习（DL）架构来预测在部分领域中已知数据有限情况下的缺失机械信息，并从2D和3D复杂微观结构恢复的机械场中进一步表征复合材料的几何形状。在2D中，作者利用条件生成对抗性网络（GAN）来完成部分掩蔽场图，并通过对具有混合应力/应变分量、分层几何结构、不同材料特性和各种类型的微观结构来解决逆问题。
2) 在3D中，作者实现了基于Transformer的体系结构，以根据输入场快照来预测完整3D机械场。无论微观结构的复杂性如何，该模型都表现出优异的性能，甚至从单个表面场图像中恢复了整个场，并只允许通过边界测量进行内部结构表征。整个框架为不完全信息的分析和设计提供了有效的方法，并允许从性质直接反向转换回材料结构。
Zhenze Yang, et al. Fill in the Blank: Transferrable Deep Learning Approaches to Recover Missing Physical Field Information. Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202301449
https://doi.org/10.1002/adma.202301449
