1. Nature Commun.：DNA折纸模板合成高熵合金纳米图案  

通过控制高熵合金纳米图案的形貌、组分、均匀性有利于发展纳米电子学、纳米光子学、催化等领域，但是目前缺乏一种构筑多元金属图案的普适方法。有鉴于此，同济大学柳华杰、上海交通大学樊春海院士等报道发展了一种基于DNA折纸的金属化反应体系，能够生成过氧化物酶催化活性的多元金属纳米图案材料。

本文要点：

1）作者发现，通过金属和DNA之间的强配位相互作用，金属离子能够在DNA折纸的簇状突出DNA位点累积，通过在这种簇状突出DNA位点的聚集，作为金属的成核位点。通过这种方法合成了一系列多元金属纳米图案材料，最多高达5种金属元素（Co, Pd, Pt, Ag, Ni），这项工作有助于纳米尺度控制元素的均匀性分布，有助于合成多元金属纳米图案材料。

2）通过非常规的一种团聚和金属化方法，合成具有过氧化物酶催化活性的多元金属纳米图案，发现通过特定元素构筑多元金属纳米图案，得到原子尺度分布均匀的纳米图案材料。

Mo Xie, et al, High-entropy alloy nanopatterns by prescribed metallization of DNA origami templates. Nat Commun 14, 1745 (2023). 

DOI: 10.1038/s41467-023-37333-y

https://www.nature.com/articles/s41467-023-37333-y

2. Nature Commun.：具有均匀高光学质量的宏观过渡金属二硫族化合物单层  

过渡金属二元醇（TMD）单分子膜独特的光学性能在光子学应用和低维体系的基础研究中都引起了极大的关注，然而，高光学质量的TMD单层仅限于通过低产量和劳动密集型工艺生产的微米级薄片，而大面积薄膜往往受到表面缺陷和大的不均匀性的影响。鉴于此，来自密歇根大学物理系的Hui Deng等人报道了一种快速可靠的方法来合成均匀、高光学质量的宏观尺度TMD单层。

本文要点：

1) 该研究使用1-十二烷醇封装结合金胶带辅助剥离，成功获得了>1 mm横向尺寸的单层，在整个区域上表现出均匀的激子能量、线宽和量子产率，并且接近于高质量微米大小的薄片，研究暂时将两个分子封装层的作用分别联系起来，即将TMD与衬底隔离和钝化硫族空位；

2) 此外，该研究通过与光子晶体腔阵列的可扩展集成，展示了封装单层的实用性，创建了具有增强的光-物质耦合强度的极化激元阵列，这一工作为在大面积上实现高质量的二维材料提供了一条途径，使研究和技术开发能够超越单个微米大小的设备。

Li, Q., Alfrey, A., Hu, J. et al. Macroscopic transition metal dichalcogenides monolayers with uniformly high optical quality. Nat Commun 14, 1837 (2023).

10.1038/s41467-023-37500-1

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37500-1

3. JACS：手性介孔二氧化硅纳米球可抑制β-淀粉样蛋白聚集  

目前，二氧化硅纳米材料的手性主要是拓扑手性而非分子尺度的手性。复旦大学赵东元院士和董强教授报道了一种手性酰胺凝胶定向合成策略，可在硅酸盐骨架中制备具有类似分子尺度手性的mSiO₂纳米球。

本文要点：

1）手性酰胺凝胶通过静电相互作用对胶束进行功能化，促进具有分子构型手性的二氧化硅溶胶生长，而随后进行的模块化自组装则可以进一步形成具有二氧化硅框架分子手性的树枝状介孔二氧化硅纳米球。

2）这些手性开放介孔结构可以接触Aβ42单体，并特异性靶向Aβ42中心疏水性片段，最终抑制Aβ42聚集体的形成。

Li Xu, et al. Chiral Skeletons of Mesoporous Silica Nanospheres to Mitigate Alzheimer’s β-Amyloid Aggregation. JACS. 2023

DOI：10.1021/jacs.2c12214

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12214

4. JACS：改变Pt单原子-Pt纳米粒子比例优化CO氧化活性  

通过将金属纳米粒子的尺寸降低至单原子，能够最大化的利用金属，而且能够重新使得聚集的金属催化剂产生催化活性。但是精确调控单原子化从而优化催化活性仍具有非常大的挑战和困难。有鉴于此，清华大学李亚栋院士、北京师范大学李治、南开大学刘锦程等报道通过激光刻蚀研究方法能够在CeO₂上将Pt纳米粒子精确的转变为Pt单原子。通过精确的控制激光能量和激光照射时间，Pt₁在Pt_NP的占比能够在0到100 %之间调控。

本文要点：

1）得到的当Pt₁的比例为19 %，Pt_NP的比例为81 %，Pt₁Pt_NP@CeO₂催化剂的CO氧化活性比Pt₁/CeO₂和Pt_NP@CeO₂的性能更好。DFT计算结果显示，Pt_NP是主要的CO氧化催化物种，Pt₁将CeO₂晶格氧的化学势，降低晶格氧将CO氧化的能垒，因此增强CO氧化性能。

2）这项工作为金属纳米粒子重新分布，实现自上而下的方式得到不同单原子/纳米粒子的比例，有助于研究纳米粒子-单原子的协同催化作用。

Ninghua Fu, et al, Controllable Conversion of Platinum Nanoparticles to Single Atoms in Pt/CeO₂ by Laser Ablation for Efficient CO Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.2c11739

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c11739

5. Angew：通过表面原子排列控制实现单晶富镍正极的化学机械稳定性  

层状过渡金属氧化物正极是具有高效Li⁺嵌入化学的锂离子电池的主要正极之一。然而，受限于弱层状相互作用和不稳定的表面，机械和化学故障困扰着它们的电化学性能，尤其是对于富镍正极。近日，中科院化学所郭玉国研究员，万立骏院士，Ji-Lei Shi以单晶富镍 LiNi_0.83Co_0.11Mn_0.06O₂ (S-NCM) 阴极作为模型系统来阐明表面特性的关键作用。

本文要点：

1）通过阴极表面的结构和元素原子排列控制，构建了具有更高模量和化学惰性的富钴表面和层状尖晶石交织结构，从而实现了坚固的单晶阴极（RS- NCM）。共享相同的立方密排 (ccp) 氧框架，三维尖晶石域连贯地构建在层状结构中，并充当铆钉以加强单晶中的长程层状板。

2）表面减少Ni和富集的Co可以进一步提高刚度并有助于减少副反应。设计的正极表现出固有的稳定性和化学-机械耦合的稳健性，这有助于实现出色的电化学性能和热稳定性。

这项工作强调了在固有表面调节下机械和化学稳定性的耦合效应，并开辟了实现先进层状氧化物阴极的新途径。

Xin-Hai Meng, et al, Chemical-Mechanical Robustness of Single-Crystalline Ni-Rich Cathode Enabled by Surface Atomic Arrangement Control, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202302170

DOI: 10.1002/anie.202302170

https://doi.org/10.1002/anie.202302170

6. Angew：双功能Cu/C₃N₄电催化CO制备乙酸  

CO电化学还原反应能够直接从CO出发在温和反应条件制备乙酸。有鉴于此，中科院化学所Chunjun Chen、韩布兴院士、电子科技大学夏川等报道发现通过调控Cu的尺寸，实现了Cu纳米粒子担载于C₃N₄的催化剂进行电化学CO还原，188 mA cm^-2电流密度和62.8 %的乙酸法拉第效率。

本文要点：

1）通过原位表征和理论计算，发现Cu/C₃N₄催化剂的界面、Cu金属表面之间的协同作用促进CO电化学还原为乙酸。反应生成关键-*CHO中间体能够吸附在Cu/C₃N₄界面并且发生转移，从而有助于生成乙酸。

2）通过一种多孔固体电解质反应器，实现连续制备乙酸溶液，这项工作说明Cu-CN催化剂对于工业化应用的前景。

Xupeng Yan, et al, Synergy of Cu/C₃N₄ Interface and Cu Nanoparticles Dual Catalytic Regions in Electrolysis of CO to Acetic Acid, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202301507

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202301507

7. AM: 用于增强H₂分离的钯渗透网络  

高负载的纳米粒子（NP）通常用于混合基质膜（MMM）中，以改善气体分离性能，但它们会导致缺陷和较差的可加工性，从而阻碍膜的制造。近日，纽约州立大学Lin Haiqing、Mark T. Swihart报道了用于增强H₂分离的钯渗透网络。

本文要点：

1) 作者发现，具有可控长径比的支化纳米棒（NRs）可以显著降低负载，并能实现优异的气体分离性能，以及同时保持优异的加工性能。通过将长径比从NP的1增加到NR的40，作者将渗滤阈值体积分数降低了30倍，即从0.35降低到0.011。

2) 当其在200°C下的模拟合成气中时，由Pd-NRs形成的渗滤网络MMM具有110 Barrer的H₂渗透率和31的H₂/CO₂选择性，这超过了Robeson的上限。该工作强调了NRs相对于NP和纳米线的优势，并表明MMM中尺寸合适的纳米填料对于在最小负载下构建高筛选途径至关重要，从而为这一通用特征在各种化学分离材料系统中的应用铺平了道路。

Leiqing Hu, et al. Palladium-Percolated Networks Enabled by Low Loadings of Branched Nanorods For Enhanced H₂ Separations. Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202301007

https://doi.org/10.1002/adma.202301007

8. AM: 用于高效和长期光催化析氧的PDI基线性共轭聚合物合理设计  

通过相对较弱的非共价力构建有机超分子材料仍极具挑战性。近日，中国矿业大学Liu Di报道了用于高效和长期光催化析氧的PDI基线性共轭聚合物合理设计。

本文要点：

1) 作者提出了线性共轭聚合物的合理设计，即通过在一个方向上桥接共价键连接链聚合物，并在其正交方向上保留π堆叠的芳香柱。具体而言，作者通过调节芳香核及其在构建块单体内的共价连接基团，制备了三种线性共轭聚合物类似物。在苝延伸芳香核的强π-π堆叠相互作用和桥接基团的偶极-偶极相互作用的协同支持下，Oxamide PDI通过有序的分子排列，实现了高结晶度、宽光吸收和增加稳定性，并且在没有任何助催化剂的情况下，表现出5110.25μmol g⁻¹ h⁻¹的高全光谱析氧速率。

2) 作者通过实验和理论研究表明，Oxamide PDI中的内部偶极矩及其有序的晶体结构能够产生强大的内置电场，从而实现有效的电荷载流子迁移和分离。次此外，DFT计算还揭示了位于酰亚胺键旁边碳原子上的氧化位点和基于空间分离的光生电子和空穴位置，从而使其高效地催化光解水析氧。

Liu Di, et al. Rational Design of PDI-based Linear Conjugated Polymers for Highly Effective And Long-term Photocatalytic Oxygen Evolution. Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202300655

https://doi.org/10.1002/adma.202300655

9. AM：基于可回收纳米纤维网络的超快、高应变和坚固的单轴水凝胶致动器  

合成聚合物水凝胶模仿生物组织，适用于未来逼真的机器。然而，在聚合物水凝胶致动器中，致动是各向同性的，因此它们必须交联或放置在膨胀膜中以实现高致动压力，严重阻碍了它们的性能。在这里，南洋理工大学Pooi See Lee，Tobias Benselfelt展示了在各向异性纤维网络中组织纤维素纳米纤维会导致水凝胶片具有机械平面内增强，产生单轴、平面外应变，其性能远远超过聚合物水凝胶。

本文要点：

1）这些纤维状水凝胶致动器单轴膨胀250倍，初始速率为100-150% s^-1，而各向同性水凝胶的定向应变速率分别为<10倍和<1% s^-1。阻断压力高达0.9 MPa，类似于膨胀致动器，而达到最大压力的90%的时间为1-2分钟，而交联聚合物或膨胀致动器为10分钟到数小时。

2）研究人员展示了可举起自身重量120000倍的物体的单轴执行器和可抓取物体的软抓手。此外，水凝胶可以在不损失性能的情况下回收利用。单轴溶胀允许通过凝胶添加通道用于局部溶剂输送，进一步提高驱动速率和可循环性。因此，纤维网络可以克服水凝胶致动器的主要缺点，并且是向基于水凝胶的逼真机器迈出的重大进步。

Tobias Benselfelt, et al, Ultrafast, high-strain, and strong uniaxial hydrogel actuators from recyclable nanofibril networks, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202300487

https://doi.org/10.1002/adma.202300487

10. AEM：在硼-咪唑骨架纳米片中通过铜银串联催化剂增强 CO₂ 电还原为乙烯  

具有明确Cu配位环境的铜基串联催化剂非常适合用于电化学CO2还原反应(CO₂RR)，因为它们具有独特的几何电子特性并且有助于揭示结构-性能相关性。在这里，中科院福建物构所Jian Zhang通过使用超薄硼咪唑骨架(BIF)纳米片作为负载Ag纳米粒子(NPs)的载体，合成了原子构型级的串联催化剂Ag@BIF-104NSs(Cu)。

本文要点：

1）由于在BIF-104NSs(Cu)的Cu位点上装饰了高度有序的苯甲酸酯配体，因此AgNPs通过配位效应位于与Cu位点原子接近的位置。

2）电化学CO₂RR测量表明，这种串联催化剂极大地提高了CO₂还原为乙烯的选择性和活性。法拉第效率(FE_C2H4)为21.43%，明显高于BIF-104NSs(Cu)(3.82%)。

3）此外，密度泛函理论计算表明，复合材料中的Ag位点可以有效地将CO₂还原为*CO，随后迁移到Cu位点。此后，Cu-Ag原子对负责局部富集的*CO的C-C偶联和C₂H₄的进一步形成。

Ping Shao, et al, Enhancing CO₂ Electroreduction to Ethylene via Copper−Silver Tandem Catalyst in Boron-Imidazolate Framework Nanosheet, Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202300088

https://doi.org/10.1002/aenm.202300088

11. AEM: 后氮电催化时代——从Li–N₂电池到Zn–N₂电池  

金属-N₂电池由于其在能量存储和转换中的双重功能特性以及其在电化学人工合成NH₃的应用受到了极大关注。尽管如此，人们发现并非所有类型的金属-N₂电池都适合将上述两种应用结合起来。近日，西安工业大学Hu Renzong、Liu Yanxia综述了金属-N₂电池的最新进展。

本文要点：

1)首先，作者讨论了所有类型的金属–N₂电池的电化学反应机制，包括有机Li/Na/Al–N₂电池和水性Zn/Al–N₂电池，然后对当前的挑战和未来的应用进行了概述。考虑到金属-N₂电池中不同的电化学反应机理，作者总结并比较了所报道的催化剂阴极的电催化性能。

2) 然后，作者从阴极催化剂、电解质和金属阳极三个维度对可充电水性锌-氮电池的发展进行了多维可行性和策略分析。最后，对可充电水性Zn–N₂电池的进一步发展提出了具体的建议和想法，从而促进绿色、可持续、高能量密度金属–N₂系统的进一步发展。

Fanbo Meng, et al. Post Nitrogen Electrocatalysis Era From Li–N₂ Batteries to Zn–N₂ Batteries. Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202300269

https://doi.org/10.1002/aenm.202300269

12. AFM: 从二氧化碳到电力：基于光合作用的功能协同微型发电机  

近年来，全球变暖和气候变化引起了人们的极大关注。而功能协同的微型发电机是一种自推进的智能设备，可以通过法拉第定律获取环境能量并将其转化为电力。近日，北京化工大学Shi Feng、中国医学科学院Xiao Meng设计了一种以二氧化碳为燃料的基于光合作用的微型发电机。

本文要点：

1) 该发电机可以将光合作用产生的O₂气泡的内部能量转化为电能，这是从最低能量状态到可应用能量的能量转换。基于水生植物的高效光合作用，自发水溶的CO₂可以诱导有规律的循环水运动，并且诱导的电输出可以同时驱动多个电子元件。

2) 由于光合作用对天气具有一定的敏感性，因此该系统可以通过读取输出电信号的变化来监测天气。此外，通过将人工智能设备与天然植物相结合，该研究将促进小型设备在绿色发展方面的应用。

Wang Dan, et al. From CO₂ to Electricity: Photosynthesis-Based Functionally Cooperating Mini-Generator. Adv. Functional Mater. 2023

DOI: 10.1002/adfm.202300019

https://doi.org/10.1002/adfm.202300019