第一作者（或者共同第一作者）：王传浩，杜俊杰

通讯作者（或者共同通讯作者）：李洪良，曾杰

通讯单位：中国科学技术大学

论文DOI: 10.1038/s41467-023-37599-2

1、全文速览:

重质烯烃是重要的化学品，在化工领域有着广泛的应用。中国科学技术大学曾杰教授团队利用氢缓释效应和选择性萃取实现了从水和CO中直接合成重质烯烃。

2、背景介绍：

重质烯烃（C₁₂₊⁼）在化工领域有着广泛的应用，例如洗涤剂、润滑油、农药、增塑剂、钻井液的合成。目前制备重质烯烃有两条路线，一是能耗较高的石蜡裂解过程，二是壳牌公司研发的乙烯低聚、异构、复分解过程。这两条路径都高度依赖化石资源。基于成熟的清洁能源制备合成气技术，以合成气为原料制备烃类化合物的费托合成过程有望减轻我们对化石能源的依赖。

然而，费托合成中碳链增长和高烯烃选择性往往难以兼顾，对烯烃高选择性的催化剂往往需要高温运行，在碳链分布上多集中在短链端，而碳链增长在低温下更有利，碳链增长能力较高的Ru基催化剂加氢活性也很高。因此，如何同时实现碳链增长活性和烯烃选择性仍是一个挑战。

3、图文解析：

（1）重质烯烃合成策略

作者提出用科恩合成（水气变换和费托合成的串联过程）替代费托合成，水气变换生成的氢气和CO反应生成各类烃类化合物和副产物水，费托合成中生成的水继续作为水气变换的反应物。这一过程的氢缓释效应实现了持续性的高CO/H₂比，结合PEG对烯烃的选择性萃取，从CO和水中直接制备了重质烯烃。

（2）催化剂的结构

研究人员对模型催化剂Pt/Mo₂N-Ru进行了结构表征。XRD观测到了Mo₂N的信号。XPS检测到了钝化带来的Mo⁶⁺和Mo⁴⁺，此外XPS还表明催化剂中Ru和Pt呈现金属态。残留的PEG并未起到电子助剂的作用。         

（3）催化剂的性能测试         

研究人员使用Pt/Mo₂N-Ru进行了催化性能测试。研究人员观测到，不同于常规的Ru基催化剂主要以烷烃作为主产物，在不同的压力下，烯烃都是主产物，重质烯烃的产率在2 MPa下达到最高值1.79mmol，该反应条件下，CO₂与烃类化合物的产率达到了理论最小值2。研究人员还观测到烃类化合物的产率不同于费托合成中随压力升高而升高的趋势，推测是因为水气变换和费托合成两步速率不匹配导致。

（4）机理探究

研究人员使用水和PEG进行费托合成实验，发现在水溶剂中依然是烷烃作为主产物，而使用PEG为溶剂则获得了可观的烯烃选择性，证明PEG对烯烃的选择性萃取对抑制烯烃加氢非常关键。而CO/H₂比例为9：1可以进一步提高烯烃选择性，表明科恩合成中持续性高CO/H₂比也有利于烯烃生成。研究人员又调控了水的含量，发现烯烃产率呈现先升高后降低的趋势，而重质烯烃的选择性随着水的增多而下降，这些数据表明水气变换和费托合成速率匹配对提高重质烯烃的产率非常重要。

4、总结与展望：

这项研究结果报道了一种普适性的重质烯烃合成策略，为未来开发高性能重质烯烃合成催化剂提供了平台。

作者介绍：

曾杰，安徽工业大学党委常委、副校长，中国科学技术大学讲席教授。1998年进入中国科学技术大学学习，2002年获应用化学学士学位，2008年获凝聚态物理博士学位，师从侯建国院士。2008年赴美，在美国圣路易斯华盛顿大学夏幼南教授研究团队工作。2012年，回到中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心任教授。2022年9月，受聘中国科学技术大学讲席教授，同年11月起任安徽工业大学党委常委、副校长。入选国家杰出青年科学基金、国家“万人计划”科技创新领军人才、英国皇家化学会会士（FRSC），担任国家重点研发计划首席科学家。研究领域为二氧化碳催化转化技术。迄今为止，已在Nature、Nature Nanotechnology、Nature Catalysis、Nature Energy等高影响力学术期刊发表了221篇论文，SCI总被引用19000余次，H因子为74，入选2019至2022年的全球高被引科学家名录。申请中美专利共75项，出版书籍5部。荣获中国青年科技奖“特别奖”、Falling Walls 科学突破奖、英国国际发明展年度国际发明“钻石奖”、中国科技产业化促进会科学技术一等奖、中国化学会-赢创化学创新奖、侯德榜化工科学技术青年奖、中国新锐科技人物、安徽省自然科学奖一等奖、安徽青年五四奖章等奖项。研究成果入选国家“十三五”科技创新成就展、2022年中国十大科技进展新闻。

课题组拥有一流的工作平台，开放活跃的学术氛围和丰富的国内外交流合作机会。现有平台和仪器包括原位DRIFTS、TPD-MS、BET、电化学测试一体化测试平台、各类固定床和浆态床反应器、UV、Plasma等多种催化剂表征和测试仪器。此外课题组和上海光源、合肥光源具有高度密切的合作关系，并以此搭建了各类原位测试平台。

课题组主页：http://catalysis.ustc.edu.cn/

招聘岗位：

招聘博士后/特任副研究员，开展电驱动、热驱动以及热电驱动多相催化反应，包括实验和理论计算，反应包括CO₂/CO还原、甲烷部分氧化、丙烷脱氢、小分子电合成等研究。

申请条件：

1. 已获得博士学位或应届博士毕业生，在电催化、热催化、理论计算等领域有扎实的研究基础。

2. 应聘特任副研究员原则上应具有两年或以上的博士后经历，国外著名高校优秀博士毕业生且科研业绩突出者可破格申请。

3. 具有良好的英文听说读写能力。

岗位待遇：

1. 聘期 2-3 年。

2.工资待遇（博士后年薪21万元以上，特任副研究员年薪24万元以上，特别优秀的将视个人情况面谈）：

此外，课题组会推荐优秀申请人申报中科大“墨子杰出青年特殊津贴”，入选后年薪可在基础数额之上增加 15 万元（一等资助）/5 万元（二等资助）。

3.学校为博士后/特任副研究员办理社会保险（基本养老保险、失业保险、基本医疗保险及医疗救助保险、工伤保险、生育保险）和住房公积金。

4.学校为博士后/特任副研究员提供两室带全套家具的周转房。对不要求安排人才公寓住房者发放租房补贴，补贴标准由学校统一制定。

5.博士后/特任副研究员子女可在科大附属幼儿园、附小、附中就学，免交赞助费。幼儿园为孩子每日提供“三餐一点”（早、中、晚三餐和下午一次点心），免除家庭的后顾之忧。

6.特任副研究员期满考核优秀者，可申请学校的“副研究员”或“副教授”岗位；博士后期满考核优秀者，可申请学校的“特任副研究员”岗位。课题组将会积极帮助出站博士后联系申请高等院校及研究所的工作，或推荐国际一流著名院校进一步深造。

申请方式：

请申请者将申请材料发送到以下邮箱：zengj@ustc.edu.cn，邮件以“博士后/特任副研究员申请+姓名”命名。本课题组承诺对所有应聘者材料给予保密。

欢迎有志于从事相关研究的博士进入本课题组，共同开展研究工作！

联系方式：

地址：安徽省合肥市金寨路96号中国科学技术大学东区微尺度理化大楼16-005室

电话：0551-63603545