1. Acc. Chem. Res.：氧化气氛诱导的强金属-载体相互作用及其催化应用
到目前为止，氧化性强金属-载体相互作用（O-SMSI）已被观察到用于各种载体的催化剂体系，包括金属氧化物、磷化物和氮化物。而O-SMSI和它在催化剂系统中的行为与我们以前对C-SMSI的理解相矛盾，即需要还原气氛和已知的封装驱动力。此外，O-SMSI封装层在氧化性气氛中显示出相当的稳定性，并为支撑催化剂的高温烧结问题提供了潜在的解决方案。
鉴于此，中科院大连化学物理研究所王军虎等总结了课题组最近在O-SMSI方面的工作，重点是HAP载体和外源吸附方法，并简要讨论了O-SMSI的一些应用，包括CO消除、醇氧化、炔烃和烯烃活化。最后对这一新兴领域的现有挑战和机遇提出了结论和展望。
本文要点：
1）首先简要介绍了O-SMSI的研究背景以及开发具有这种效果的新系统的动机。特别是，通过应用高温氧化诱导的具有O-SMSI的Au/羟基磷灰石（HAP，非氧化物）系统阻止了Au NP的烧结。
2）金属纳米颗粒中的局部电子再分配（即从金属到载体的电子转移）是O-SMSI的一个特征，可以控制它来调整金属-载体相互作用的强度。使用外源吸附剂来调节金属纳米颗粒的电子态（费米能级），以人为地将O-SMSI引入负载在TiO2上的Au、Pd、Pt和Rh催化剂中。
3）O-SMSI可以广泛应用于多相催化剂的开发，并总结了一些具有不同机理的常见O-SMSI催化剂，并对该领域存在的挑战和可能的研究方向提供了见解。
Guandong Wu, et al. Oxidative-Atmosphere-Induced Strong Metal–Support Interaction and Its Catalytic Application. Accounts of Chemical Research.
DOI: 10.1021/acs.accounts.2c00727
https://doi.org/10.1021/acs.accounts.2c00727
2. Acc. Chem. Res.：碳基电催化材料中的缺陷：合成、识别和进展
自2009年首次报道氮掺杂碳纳米管具有增强的ORR性能以来，开发基于碳的无金属催化剂（CMFC）作为贵金属电催化剂的潜在替代品已成为一个有吸引力的研究领域。到目前为止，在为CMFC开发新的掺杂剂策略方面取得了巨大进展；然而，由于碳基材料中控制掺杂剂及其均匀性的复杂性，催化机理和活性位点鉴定的细节仍不清楚。
为了解决这个问题，自2015年以来，中山大学姚向东课题组提出了一系列关于缺陷催化电化学反应的工作，并提出了缺陷催化机制。这一理论现在被研究界广泛接受，并已成为世界范围内电催化的一个非常重要的领域。鉴于此，中山大学姚向东等重点综述了用于缺陷电催化的缺陷碳基材料（DCMs）领域的工作；并总结DCMs中活性位点的最新缺陷调制策略；然后展示先进的表征技术来确认DCMs中缺陷的类型和密度；最后提出了原子尺度缺陷工程可能存在的问题和机遇，为缺陷电催化路线图的研究方向提供了参考。
本文要点：
1）首先介绍了缺陷理论用于合理设计DCMs，随后总结了课题组在最先进的缺陷工程策略方面的工作，以设计具有高活性的DCMs，特别强调缺陷结构和电化学性能之间的联系。
2）对DCMs中活性位点的最新缺陷调制方法进行了分类，并展示了先进的表征技术来确认DCM中缺陷的类型和密度。最后对这一令人兴奋的领域的挑战和未来的研究机遇提出了几点看法。
Yi Jia, et al. Defects in Carbon-Based Materials for Electrocatalysis: Synthesis, Recognition, and Advances. Accounts of Chemical Research Article.
DOI: 10.1021/acs.accounts.2c00809
https://doi.org/10.1021/acs.accounts.2c00809
3. Nature Commun.：用于在环境压力下将 CO 光氢化为液体燃料的钌钴单原子合金
光热费托合成代表了一种将一氧化碳转化为增值化学品的有前途的策略。高效的C-C偶联反应和C5+液体燃料的生产通常需要高压(25 MPa)。在此，中国科学院理化技术研究所张铁锐研究员，Zhenhua Li报道了一种源自层状双氢氧化物纳米片前体的钌钴单原子合金(Ru1Co-SAA)催化剂。
本文要点：
1）在UV-Vis照射(1.80 W cm−2)下，Ru1Co-SAA加热至200 °C，并在环境压力(0.1-0.5 MPa)下将CO光氢化为C5+液体燃料。
2）单原子Ru位点显着增强了CO的解离吸附，同时促进了C-C偶联反应并抑制了CHx*中间体的过度氢化，导致CO光氢化转换频率为0.114 s-1，C5+选择性为75.8%。
3）由于局部Ru-Co配位，在C-C偶联反应过程中会产生高度不饱和的中间体，从而提高碳链增长为C5+液体燃料的可能性。这些发现为在温和压力下阳光下的C5+液体燃料开辟了新的前景。
Zhao, J., Liu, J., Li, Z. et al. Ruthenium-cobalt single atom alloy for CO photo-hydrogenation to liquid fuels at ambient pressures. Nat Commun 14, 1909 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-37631-5
https://doi.org/10.1038/s41467-023-37631-5
4. JACS：异质结构纳米佐剂CuSe/CoSe2可通过阻断乳酸外排增强铁死亡和光-免疫治疗
实体瘤中具有高乳酸代谢的免疫抑制肿瘤微环境(TME)是临床免疫治疗面临的一项严峻挑战。虽然对肿瘤细胞进行靶向代谢重编程可以恢复TME中的免疫细胞活性和功能，但该策略也仍会受到免疫原性不足等问题的影响。有鉴于此，中科院长春应化所林君研究员和马平安研究员构建了一种可激活的免疫调节纳米佐剂CuSe/CoSe2@昔洛舍平(CSC@Syro)，并将其用于同时缓解免疫抑制TME和增强抗肿瘤免疫应答。
本文要点：
1）研究表明，CuSe/CoSe2(CSC)能够表现出TME激活的消耗谷胱甘肽(GSH)和产生羟基自由基(•OH)的能力，从而导致铁死亡。与此同时，具有显著的光热转换效率和光催化ROS水平升高性能的CSC异质结构也能够诱导免疫原性细胞死亡(ICD)。此外，负载的昔洛舍平抑制剂能够下调单羧酸转运蛋白4 (MCT4)的表达以阻断癌细胞的LA代谢，并通过细胞内环境酸化增敏铁死亡以及通过中和酸性TME以缓解免疫抑制。
2）实验结果表明，CSC@Syro能够通过代谢调节增强由ICD刺激的T淋巴细胞的免疫浸润，并进一步提高抗肿瘤治疗效果。综上所述，CSC@Syro介导的协同治疗可实现肿瘤代谢调节、铁死亡与免疫治疗的结合，进而产生强大的免疫原性，有效抑制肿瘤细胞的增殖和转移。
Chunzheng Yang. et al. Heterostructural Nanoadjuvant CuSe/CoSe2 for Potentiating Ferroptosis and Photoimmunotherapy through Intratumoral Blocked Lactate Efflux. Journal of the American Chemical Society. 2023
DOI: 10.1021/jacs.2c12772
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12772
5. AM：用于超长寿命水系锌金属电池的 ZnSnO3 的多尺度结构工程
抑制锌(Zn)金属负极严重的水诱导副反应和不受控制的枝晶生长对于水系锌金属电池实现超长循环寿命和促进其实际应用至关重要。在此，中科大余彦教授，Yu Yao提出了多尺度（电子晶体几何）结构设计的概念，以精确构建空心非晶ZnSnO3立方体（HZTO）以优化锌金属阳极。
本文要点：
1）原位气相色谱表明，经HZTO改性的锌负极(HZTO@Zn)可以有效抑制不需要的氢气析出。通过原位pH检测和原位拉曼分析揭示了pH稳定和腐蚀抑制机制。此外，综合实验和理论结果证明，非晶结构和空心结构赋予HZTO保护层强Zn亲和力和Zn2+快速扩散，有利于实现理想的无枝晶Zn负极。
2）因此，HZTO@Zn对称电池（2 mA cm-2时6900h，比裸Zn长100倍）、HZTO@Zn||V2O5全电池（1100次循环后容量保持率为99.3%）、和HZTO@Zn||V2O5软包电池(120.6 Wh kg-1at1A g-1)得以实现。
这项具有多尺度结构优势的工作为合理开发其他超长寿命金属电池的先进保护层提供了重要指导。
Fangxin Ling, et al, Multi-scale Structure Engineering of ZnSnO3 for Ultra-long-life Aqueous Zinc-Metal Batteries, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202208764
https://doi.org/10.1002/adma.202208764
6. AM：液体超扩散促进高性能射流沸腾以增强相变冷却
通过表面工程强化沸腾传热因其在工业领域的巨大需求而受到普遍关注。然而，作为一种动态界面现象，深入了解其过程和机制，包括液体再润湿和蒸汽离开，仍然具有挑战性。在此，中国科学院理化技术研究所Ye Tian设计了一个微/纳米结构的Cu表面，该表面包含具有丰富纳米皱纹的周期性微槽/金字塔阵列，其中有机冷却剂的超扩散（<134.1ms）极大地促进了液体再润湿过程，导致不连续的固液-蒸汽三相接触线和超低液下气泡粘附力（~1.3 μN）。
本文要点：
1）研究人员在该表面上获得了特征性的超快射流沸腾（气泡在多条带中快速喷射），优先成核（过热~1.5 ℃），同时提高临界热通量和传热系数与平坦表面相比，分别高达80%和608%。
2）原位观察和分析微型射流气泡的成核、生长和离开反映了具有纳米皱纹的微槽/金字塔通过超铺展诱导的超快液体再润湿促进潜热交换过程和恒定的蒸汽膜聚结。
3）基于设计的结构，以超低功耗效率（PUE<1.04）实现了超级计算机中心CPU热管理的高性能相变冷却。
Zhe Xu, et al, Liquid Super-Spreading Boosted High-Performance Jet-Flow Boiling for Enhancement of Phase-Change Cooling, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202210557
https://doi.org/10.1002/adma.202210557
7. EES: 通过电化学Li+交换揭示天然锂固体电解质相间的有益钝化与抑制钝化
尽管锂（Li）金属阳极是满足锂离子电池能量目标的主要材料，但它尚未达到长循环寿命（>99.9%）的库仑效率（CE）要求。而这些限制主要源于天然固体电解质界面（SEI），而SEI在调节电解质和电极之间的Li+交换方面起着关键作用，但这种影响的量化生不明确。近日，麻省理工学院Betar M. Gallant通过电化学Li+交换揭示天然锂固体电解质相间的有益钝化与抑制钝化。
本文要点：
1) 作者使用电化学阻抗谱和伏安法，报道了天然SEI在一系列电解质上的自洽Li+交换值，而CE范围为78.0%至>99%。作者发现CE及其在高速率下的保留与SEI-Li+交换速率呈正相关性。
2) 此外，在高CE电解质中的循环过程中，SEI-Li+交换速率增加，并且在某些情况下增加了一个数量级，即超过10mA/cm2，而对于低CE电解质，它们则低于<1 mA/cm2，从而揭示了SEI演变的化学依赖性图，并且其通常具有复杂的动力学过程。总之，Li+交换控制着与Li沉积和循环效率相关的几个关键过程。因此，其量化有助于指导未来的高CE电解质设计。
Gustavo M. Hobold, et al. Beneficial vs. Inhibiting Passivation by the Native Lithium Solid Electrolyte Interphase Revealed by Electrochemical Li+ Exchange. EES 2023
DOI: 10.1039/D2EE04203G
https://doi.org/10.1039/D2EE04203G
8. EES: 用于建筑集成的半透明钙钛矿光伏
透明光伏在采集光的过程中具有不同的平均可见光透射率（AVT），从而使玻璃外墙和窗户可用作光伏发电。然而，这需要提高功率转换效率（PCE）和美观性，进而提高其商业可行性和公众接受度。近日，卡尔斯鲁厄理工学院D. B. Ritzer、U. W. Paetzold报道了用于建筑集成的半透明钙钛矿光伏。
本文要点：
1) 作者介绍了以适合建筑集成的可批量制造的高效微图案化半透明钙钛矿光伏。其中优化的激光刻划透明区域（25µm）减轻了其对电气性能的不利影响，从而实现了具有44% AVT的钙钛矿太阳能电池，并且具有中性显色（CRI 97）和仅3%的雾度工业玻璃质量。此外，其子模块在32%的AVT（4 cm2孔径面积）下具有9.0%的PCE。
2) 作者通过将其转移到两端钙钛矿串联太阳能电池中发现，其在12%AVT时具有17.7%的PCE，而在31%AVT时具有11.1%的PCEs，从而证明其是有效的半透明钙钛矿串联光伏。最后，作者提出了透射梯度的概念，其中子模块的AVT绝对变化为7%cm-1，PCE绝对变化为12.0%，从而为建筑个性化提供了基础。
D. B. Ritzer, et al. Translucent Perovskite Photovoltaics for Building-Integration. EES 2023
DOI: 10.1039/D2EE04137E
https://doi.org/10.1039/D2EE04137E
9. AEM：用于宽温固态锂金属电池的层状离子液体复合电解质
可以在很宽的温度范围内工作的电解质对于可持续的先进能源系统至关重要。在这里，郑州大学Jingtao Wang，天津大学姜忠义教授通过将离子液体(ILs)限制在二维蛭石骨架的有序层间纳米通道中，探索了一种层状离子液体复合电解质(L-ILCE)。
本文要点：
1）结果表明，在纳米通道内，微调的微观结构可以诱导离子液体的重排和结晶，从而为L-ILCE提供液体电解质和固态电解质的综合优势。L-ILCE表现出高离子电导率（0.09-1.35×10-3 S cm-1在-40至100 °C），而聚合物和无机电解质通常在0 °C以下失去离子传导能力。此外，L-ILCE具有高转移数（0.89，与单离子导体相当）和宽电化学窗口（0-5.3 V）。
2）由L-ILCE组装的LiFePO4||Li和高压LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2||Li电池在-20至60 °C下表现出高度稳定的电化学性能。此外，软包电池(0.1 Ah)在50个循环后表现出93.8和45.0 mAh的高容量，在60和-20 °C下的容量保持率分别为97%和98%，以及出色的灵活性和安全性。
这项研究为合理设计用于具有更宽工作温度的锂基电池的先进离子导体提供了希望。
Yafang Zhang, et al, Lamellar Ionic Liquid Composite Electrolyte for Wide-Temperature Solid-State Lithium-Metal Battery, Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300156
https://doi.org/10.1002/aenm.202300156
10. AEM：在导电金属有机框架中创建双活性位点以实现高效水分解
由于缺乏双活性位点，双功能金属有机骨架 (MOF) 的实现仍然是一个巨大的挑战。在此，哈工大Yujin Chen，Chunling Zhu，Yingying Zhao，温州大学侴术雷教授通过 Ru、Ir 或 Rh 掺杂创建了具有双位点的Co-catecholate (Co-CAT) 用于整体水分解。
本文要点：
1）其中，RuCo-CAT 表现出优异的双功能活性，在析氢反应 (HER) 中的性能优于基准 Pt/C 和在析氧反应 (OER) 中的 RuO2。
2）理论计算表明，对于氢中间体具有最佳吸收能的掺杂 Ru 原子和对于决速步骤具有降低能垒的 Co 中心分别是 HER 和 OER 的活性位点。
3）此外，Ru原子的掺入可以大大提高Co-CAT的导电性和吸水能力，协同提高双功能活性。
这种设计双活性位点的策略为设计用于整体水分解的双功能 MOF 提供了新的见解。
Yuqian He, et al, Creating Dual Active Sites in Conductive Metal-Organic Frameworks for Efficient Water Splitting, Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202204177
https://doi.org/10.1002/aenm.202204177
11. ACS Nano：低成本氢气电池的固-液-气管理
具有出色耐久性（>10,000次循环）的水系镍氢气体(Ni-H2)电池是电网规模储能的重要候选者，但受到性能有限的高成本Pt电极的阻碍。在此，中科大Wei Chen报道了一种低成本的镍钼(NiMo)合金作为碱性电解质中Ni-H2电池的高效双功能析氢和氧化反应(HER/HOR)催化剂。
本文要点：
1）NiMo合金在50 mV时表现出28.8 mA mg-1的高HOR质量比动力学电流以及在10 mA cm-2的电流密度下45 mV的低HER过电势，优于大多数非贵金属催化剂。
2）此外，采用固-液-气管理策略，在电极中使用多壁碳纳米管（NiMo-疏水MWCNT）构成NiMo的导电疏水网络，以加速HER/HOR活性，从而大大提高Ni-H2电池性能。因此，基于NiMo疏水MWCNT电极的Ni-H2电池显示出118 Wh kg-1的高能量密度和仅为67.5 $ kWh-1的低成本。
Ni-H2电池具有成本低、能量密度高、耐久性好、能效高等优点，显示出实用电网规模储能的巨大潜力。
Taoli Jiang, et al, Solid−Liquid−Gas Management for Low-Cost Hydrogen Gas Batteries, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c00798
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c00798
12. ACS Nano：均匀分散的Fe纳米团簇可有效提高SiO负极的初始库仑效率
一氧化硅(SiO)因其高比容量（通常>1000 mAh g−1）、与纯硅电极相比改善的循环性能而被提议作为高能量密度锂离子电池最有前途的负极材料之一,和适度的氧化还原电位(∼0.4 V)。近日，北京科技大学Hailei Zhao提出了一种有效的表面改性策略，以显着提高SiO负极材料的初始库仑效率(ICE)。
本文要点：
1）通过化学气相沉积工艺成功制备了在SiO表面均匀装饰Fe纳米团簇的SiO@Fe材料。
2）分散良好的Fe纳米团簇实现了与硅酸锂的欧姆接触，硅酸锂是通常被认为是不可逆的锂化产物，这有效地降低了电子传导势垒，并促进了硅酸锂在脱锂过程中伴随的锂离子释放，提高了锂的ICE二氧化硅阳极。
3）与原始SiO的64.4%相比，制备的SiO@Fe表现出更高的ICE，为87.2%，最大增量(23%)从未报道过，除了预锂化，并提供显着增强的循环和倍率性能。这些发现提供了一种将“惰性”相转化为“活性”相的有效方法，这从根本上增加了电极的ICE。
Zhao Yang, et al, Well-Dispersed Fe Nanoclusters for Effectively Increasing the Initial Coulombic Efficiency of the SiO Anode, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c00709
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c00709
