1. Nature Commun.:热解分层异质结构纳米片薄膜以实现氢分离
将不同的二维材料设计成具有独特物理化学性质产和分子筛通道的异质结构膜,为设计用于快速和选择性气体分子传输的膜提供了一种有效的方法。蒙纳士大学王焕庭、Ze-Xian Low和中国科学技术大学王奉超教授开发了一种简单而通用的热解分层方法,以氮化硼纳米片为主要支架,以壳聚糖前体衍生的石墨烯纳米片为填料,制备异质结构膜。1)在热解分层处理过程中,与氮化硼纳米片相邻的石墨烯纳米片的重排形成了精确的平面内狭缝状纳米通道和约3.0 Å的平面间距 ,从而形成了可实现选择性氢传输的气体传输路径。2)异质结构膜显示出高达849 Barrer的高氢气渗透性,H2/CO2选择性高达290。
Ruoxin Wang, et al. Pyro-layered heterostructured nanosheet membrane for hydrogen separation. Nature Communications. 2023DOI:10.1038/s41467-023-37932-9https://www.nature.com/articles/s41467-023-37932-9
2. Nature Commun.:聚合物级乙烯的电合成
乙炔杂质的去除对下游乙烯行业来说仍然很重要,但也很有挑战性。中国科学技术大学曾杰、电子科技大学夏川和郑婷婷提出了一种起始电位为−0.15 V(versus可逆氢电极)的过配位(undercoordinated)Cu纳米点催化剂。 1)Cu纳米点催化剂可以将C2H2完全转化为C2H4,最大法拉第效率约为95.9%,在纯C2H2流量下的高本征活性超过−450 mA cm−2。2)模拟粗乙烯纯化显示,该催化剂可连续生产聚合物级C2H4,且持续130h内的C2H2<1 ppm,空速为1.35 × 105 毫升gcat−1小时−1。3)理论计算和原位光谱显示,在未配位的Cu位点上乙炔半加氢的能垒低于非缺陷的Cu表面,导致Cu纳米点具有优异的C2H2-C2H4催化活性。
Weiqing Xue, et al. Electrosynthesis of polymer-grade ethylene via acetylene semihydrogenation over undercoordinated Cu nanodots. Nature Communications. 2023DOI:10.1038/s41467-023-37821-1https://www.nature.com/articles/s41467-023-37821-1
3. Science Advances:用于连续植物生理学监测的近轴叶表面安装多模式可穿戴传感器
可穿戴的植物传感器在智能农业方面具有巨大的潜力。近日,北卡罗来纳州立大学Qingshan Wei,Yong Zhu报道了一种附着在下叶表面的多模式可穿戴传感器,通过跟踪植物及其微环境的生化和生物物理信号来连续监测植物生理。1)用于检测挥发性有机化合物(VOCs)、温度和湿度的传感器集成到一个平台中。根据气孔密度选择叶片的远轴附着位置,以提高传感器信号强度。2)这一多功能平台支持各种压力监测应用,从跟踪植物水分损失到及早检测植物病原体。3)研究人员还建立了一个机器学习模型来分析多通道传感器数据,以定量检测接种后4d的番茄斑枯病病毒。此外,该模型还评估了用于疾病早期检测的不同传感器组合,并预测至少需要三个传感器,包括VOC传感器。
Giwon Lee, et al, Abaxial leaf surface-mounted multimodal wearable sensor for continuous plant physiology monitoring, Sci. Adv. 9, eade2232 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.ade2232https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ade2232
4. Science Advances:用于全色成像的视网膜激励的窄带钙钛矿传感器阵列
视网膜是人类视觉系统的重要组成部分,它接收光线,将其转换为神经信号,并传输到大脑进行视觉识别。红、绿和蓝(R/G/B)视锥视网膜细胞是对R/G/B光敏感的天然窄带光电探测器(PD)。视网膜中的多层神经网络与这些锥体细胞相连,在传输到大脑之前提供神经形态的预处理。近日,宾夕法尼亚州立大学Kai Wang,Shashank Priya,Swaroop Ghosh展示了一种R/G/B Nb PD阵列,它使用从挥发性溶液(VS)系统中制备的工程卤化物钙钛矿薄膜,然后使用多层算法来模拟人类视网膜系统进行全色成像。1)简单地说,研究人员观察到这种VS方法得到的钙钛矿材料表现出严重的不平衡的电子-空穴转移特性,即电子和空穴可以向相应的电极漂移不同的距离。2)通过将这种不平衡的钙钛矿夹在不同的极性结构(p-i-n或n-i-p)中,电极上的光电流收集可以控制在厚度方向上与波长相关的光生中心上,这是由于波长相关光场分布(WDOFD)的影响。这种不平衡的传输和WDOFD共同实现了PD对个别R/G/B区分的NB响应。通过使用六端R/G/B布局的垂直堆叠,实现了免除CFA(或去马赛克)的全色检测。3)接下来,为了模拟视网膜系统的中间网络,将原始电流信号传递给一个三层神经形态算法进行前馈信号处理。研究人员展示了一个32×32的钙钛矿型Nb-PD传感器阵列,具有三个R/G/B通道,实现了1024像素全色图像的光电捕获和恢复。使用神经形态网络算法对信号进行进一步处理,以模拟视网膜中间细胞层的丛状结构。钙钛矿阵列的结果显示出全色成像的高保真度。这种视网膜成像过程的系统级演示为实现全色成像技术提供了实质性的见解。
Yuchen Hou, et al, Retina-inspired narrowband perovskite sensor array for panchromatic imaging, Sci. Adv. 9, eade2338 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.ade2338https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.ade2338
5. Science Advances:片上集成的特殊表面微激光器
片上集成可见光微型激光器是高速可见光通信的核心单元,具有巨大的带宽资源,需要对制造误差、可压缩线宽、可降低阈值和面内发射的鲁棒性。然而,到目前为止,同时满足这些要求一直是一个巨大的挑战。在这里,北京大学Xiaoyong Hu,Shufeng Wang,国家纳米科学中心Xinfeng Liu,哈工大(深圳)Qinghai Song,香港科技大学Che Ting Chan报道了一种可扩展的策略,以实现强大的片上集成可见微激光器,并通过增加异常表面的阶数 (n) 进一步提高激光性能,并通过展示二阶异常表面的性能来实验验证该策略—定制微型激光器。1)研究人员通过讨论具有独特性能的特殊表面定制拓扑微型激光器进一步证明了该策略的潜在应用。2)该工作为进一步开发片上集成高速可见光通信和处理系统奠定了基础,为非厄米光子学的基础研究提供了平台,提出了非厄米光子学联合研究的可行方法与非线性光学和拓扑光子学。
Kun Liao, et al, On-chip integrated exceptional surface microlaser, Sci. Adv. 9, eadf3470 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adf3470https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf3470
6. Science Advances:一种光子回收的白炽灯照明装置
节能、健康的照明对人类至关重要。白炽灯提供高保真的显色性和符合人体工程学的视觉舒适性,但由于发光效率低(每瓦15流明)和使用寿命较差(2000小时)而被逐步淘汰。近日,上海交通大学崔可航提出并通过实验实现了一种光子循环白炽照明设备 (PRILD),其发光效率为 173.6 流明/瓦(效率为 25.4%),功率密度为 277 瓦/平方厘米,显色指数 (CRI)为 96,LT70 额定寿命>60,000小时。1)PRILD使用机器学习设计的637 nm厚的可见光透明红外反射滤光片和Janus碳纳米管/六角氮化硼灯丝来回收92%的红外辐射。2)与固态照明相比,PRILD具有更高的发光效率、CRI和寿命,因此在高功率密度照明方面具有广阔的前景。
Heng Zhang, et al, A photon-recycling incandescent lighting device, Sci. Adv. 9, eadf3737 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adf3737https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf3737
7. Science Advances:一种多功能的水母状机器人平台,用于有效的水下推进和操纵
水下设备对于环境应用至关重要。然而,现有的原型通常使用笨重、嘈杂的执行器和有限的配置。因此,在实现实用功能时,需要努力确保与水下物种的无噪音和温和互动。近日,马克斯普朗克智能系统研究所Metin Sitti,Wenqi Hu,Christoph Keplinger开发了一个类似水母的机器人平台,该平台由电液执行器的协同作用和刚性和软组件的混合结构实现。1)开发的16 厘米直径无噪音原型可以控制流体流动以推动,同时操纵物体保持在其身体下方而无需物理接触,从而实现更安全的交互。此外,它的反重力速度高达 6.1 厘米/秒,比文献中的其他例子快得多,同时只需要大约 100 毫瓦的低输入功率。2)研究人员还使用该平台演示了基于接触的对象操纵、流体混合、形状适应、转向、无线游泳以及两到三个机器人的协作。本研究介绍了一种多功能的类水母机器人平台,具有适用于不同应用的广泛功能。
Tianlu Wang, et al, A versatile jellyfish-like robotic platform for effective underwater propulsion and manipulation, Sci. Adv. 9, eadg0292 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adg0292https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg0292
8. Science Advances:柔软轻便的织物可实现强大的高范围气动驱动
软结构和驱动允许通常由刚性组件组成的机器人执行类似于生物的更顺从、适应性更强的交互。尽管这些类型的致动器的许多功能已在文献中得到证明,但它们的超弹性设计通常受到有限的工作空间和承载能力的影响,这主要是由于它们的结构可拉伸性因素。在这里,上海交通大学Genliang Chen,西湖大学Hanqing Jiang描述了一系列基于柔软但不易拉伸的织物的气动执行器,它们可以同时执行可调工作空间并承受高负载。1)致动器的运动模式是可编程的、可组合的和可预测的,并通过对低输入压力的快速响应来通知。2)研究人员还介绍了使用三个织物执行器的机器人抓手。夹持器表现出超过 150 N 的抓取力和 70 至 350 毫米的抓取范围。3)提出的设计理念和综合指南将为在软体机器人中应用不易拉伸但柔软的材料提供设计和分析基础,以进一步提高其实用性。
Zhuang Zhang, et al, Soft and lightweight fabric enables powerful and highrange pneumatic actuation, Sci. Adv. 9, eadg1203 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adg1203https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg1203
9. Science Advances:通过电光催化产生双氢自由基阳离子实现羰基与烯烃的烯烃化
羰基转化为烯烃是复杂分子合成中非常重要的转化。目前,标准方法使用原子经济性差且需要强碱性条件的化学计量试剂,这限制了它们的官能团相容性。一个理想的解决方案是在非碱性条件下使用简单且广泛使用的烯烃催化烯化羰基,但目前还不知道这种广泛适用的反应。基于此,康奈尔大学Tristan H. Lambert展示了对烯化醛和酮与多种未活化烯烃的串联电化学/电光催化反应。1)方法涉及环状二氮烯的氧化诱导脱氮作用,形成 1,3-二甲基自由基阳离子,重排生成烯烃产物。2)这种烯化反应是由一种电光催化剂实现的,该电催化剂抑制背电子转移到自由基阳离子中间体,从而允许选择性地形成烯烃产物。此外,该方法适用于多种醛、酮和烯烃。
Keri A. Steiniger, et al, Olefination of carbonyls with alkenes enabled by electrophotocatalytic generation of distonic radical cations, Sci. Adv. 9, eadg3026 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adg3026https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg3026
10. JACS:高压下的手性2D钙钛矿可发生手性依赖结构转变
手性钙钛矿由于其在基于自旋电子和极化的光电子器件中的潜在应用而引起了人们的极大关注。然而,手性有机铵和非手性无机框架之间的结构手性/不对称转移机制仍然不明确。郑州大学臧双全、陈高松和中科院理化所吴雨辰成功合成了一对新的对映体手性钙钛矿(S/R-3PYEA)PbI4(3PYEA2+=C5NH5C2H4NH32+)和非手性钙钛矿(rac-3PYEA)PbI4,并首次使用静水压系统对上述材料进行研究1)研究显示,在约7.0GPa时,(S/R-3PYEA)PbI4表现出手性相关的结构转变,具有带隙“红色跳跃”和从半透明红色到不透明黑色的显著压致变色性。在进一步压缩时,(S/R-3PYEA)PbI4实现了前所未有的手性诱导负线性可压缩性(NLC)。2)高压结构表征和第一性原理计算表明,单一手性的铵阳离子受压力驱动发生单向倾斜,从而增强了3PYEA2+和Pb–I骨架之间的相互作用,诱导(S/R-3PYEA)PbI4形成新的不对称氢键N–H··I–Pb。增强的不对称氢键的相互作用又进一步打破了(S/R-3PYEA)PbI4的对称性,并引发了[PbI6]4–八面体更大程度的面内和面外畸变,这两种畸变分别导致了手性相关的结构相变和NLC。
Meng-En Sun, et al. Chirality-Dependent Structural Transformation in Chiral 2D Perovskites under High Pressure. JACS. 2023https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c12527
11. Angew:在气-固光热催化反应中最小化温度测定的温度偏差
多年来,光热催化已经取得了巨大的进展,而在大多数光热催化系统中,温度评估仍然存在争议。在此,中科院理化所张铁锐和赵运宣系统地揭示了气固光热催化系统中由显著温差引起的温度测定偏差现象。1)为了避免温度偏差的干扰,研究开发了一个通用的策略来可靠地评估气固光热催化反应的温度,其中重点是通过优化反应系统来消除催化剂层的温度梯度和温度波动。2)这项工作为温度检测提供了一种可靠的经验,并关注了解决温差对温度检测的影响,并重新评估了气固光热催化中温度相关的实际性能。
Xuanang Bian, et al. Minimizing Temperature Bias through Reliable Temperature Determination in Gas-Solid Photothermal Catalytic Reactions. Angew. 2023DOI:10.1002/anie.202219340https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202219340
12. Angew:钨酸盐介导原位钝化太阳能电池晶界凹槽
钙钛矿太阳能电池(PSCs)的性能因晶界槽(GBG)处的载流子损耗而显著减弱。有鉴于此,北京大学周欢萍教授首次通过“两步”原位反应方法构建了钨酸盐/钙钛矿异质界面,该方法提供了有效的缺陷钝化策略,并确保了GBG的有效载流子动力学。1)晶界处暴露的钙钛矿通过Pb2+和钨酸根离子之间的原位反应转化为宽带隙PbWO4,这钝化了由于强离子键合而产生的缺陷。2)此外,通过基于从PbWO4到CaWO4的额外转化的异质界面能量学修饰,进一步抑制了复合损失。3)基于这种凹槽修饰策略的PSC在正态和反转结构中都表现出良好的通用性,n-i-p器件的效率提高了23.25%,p-i-n器件的效率提升了23.33%。
Rundong Fan, et al. Tungstate-mediated In-situ Passivation of Grain Boundary Grooves in Perovskite Solar Cells. Angew. 2023DOI:10.1002/anie.202303176https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202303176