1. Nature Commun.：多功能溶剂分子设计使高压锂离子电池成为可能  

提高充电截止电压是提高锂离子电池能量密度的有效途径之一。然而，这种方法由于在电解液/电极界面发生严重的寄生反应而受到限制。为了解决这一问题，浙江大学范修林教授，中科院物理所Xuefeng Wang，巴伊兰大学Malachi Noked通过多功能溶剂分子设计，设计了一种不可燃的氟磺酸盐电解质，使其能够在高压阴极上形成富无机的阴极电解质界面(CEI)，在石墨阳极上形成有机/无机混合固体电解质界面(SEI)。

本文要点：

1）该电解液由1.9M LiFSI和2，2，2-三氟乙基三氟甲磺酸和2，2，2-三氟乙基甲烷磺酸盐组成，其充电电压为4.55V的石墨||LiCoO₂和4.6V充电的石墨||NCM811电池在5329次循环和2002次循环中的容量保持率分别为89%和85%，比4.3V时的能量密度分别提高了33%和16%。

本工作为商业LIBs的升级提供了一种实用的策略。

Zhang, J., Zhang, H., Weng, S. et al. Multifunctional solvent molecule design enables high-voltage Li-ion batteries. Nat Commun 14, 2211 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-37999-4

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37999-4

2. Nature Commun.：金属有机骨架薄膜中的化学路由孔间分子扩散  

分子在多孔固体中的输运扩散率受分子沿浓度梯度从一个孔移动到另一个孔的速率的限制，即遵循费克扩散。在非均质多孔材料中，即在存在不同大小和化学环境的孔的情况下，扩散速度和方向性仍然很难估计和调整。近日， 塔塔基础研究所Ritesh Haldar实现了分子扩散方向可以与浓度梯度垂直。

本文要点：

1）为了实验上确定这种复杂的扩散速率依赖关系，并深入了解微观扩散路径，研究人员设计了一个模型纳米孔结构，金属-有机骨架(MOF)。在这个模型中，两个化学和几何上不同的孔窗口通过外延逐层生长的方法进行空间定向。

2）纳米孔道的具体设计和定量质量吸收速率的测量表明，质量吸收是由垂直于浓度梯度方向的孔间扩散控制的。这一发现允许对纳米孔进行化学雕刻，并加速了孔间扩散和动力学扩散选择性。

Maity, T., Malik, P., Bawari, S. et al. Chemically routed interpore molecular diffusion in metal-organic framework thin films. Nat Commun 14, 2212 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-37739-8

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37739-8

3. Nature Commun.：适应性共价交联纤维  

纤维的年产量超过1亿吨，在各个领域得到了广泛的应用。最近的努力集中在通过共价交联来改善纤维的力学性能和耐化学性。然而，共价交联聚合物通常是不溶不熔的，因此制造纤维是困难的。所报道的那些需要复杂的多步骤制备过程。

在这里，东华大学Zhengwei You提出了一种简单而有效的策略，通过直接熔融纺丝共价自适应网络(CAN)来制备自适应共价交联纤维。

本文要点：

1）在加工温度下，动态共价键可逆地解离/缔合，并且CAN暂时断开以实现熔融纺丝；在使用温度下，动态共价键被冻结，并且CAN具有良好的结构稳定性。

2）研究人员通过动态氧氨酯CAN展示了这一策略的有效性，并成功地制备了适应性强的共价交联纤维，具有强大的机械性能(最大伸长率为2639%，拉伸强度为87.68兆帕，伸长率为800%几乎完全恢复)和耐溶剂性。进一步，这项技术的应用以一种耐有机溶剂和可伸缩的导电纤维为例。

Tan, H., Zhang, L., Ma, X. et al. Adaptable covalently cross-linked fibers. Nat Commun 14, 2218 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-37850-w

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37850-w

4. Joule: 氢键稠合芳烃中的高速率、高容量电化学储能  

设计具有短充电时间和高充电容量的电化学储能材料是一项长期的挑战。其根本的困难在于将高密度的氧化还原偶结合到能够有效传导离子和电子的稳定材料中。近日，麻省理工学院Mircea Dincă报道了氢键稠合芳烃中的高速率、高容量电化学储能。

本文要点：

1) 作者报道了所有有机的稠合芳香族材料，其储存容量高达310 mAh g⁻¹，充电时间短至33 s。而这种性能源于丰富的醌/亚胺官能团，这些官能团修饰了延伸的芳香主链，充当氧化还原活性位点。

2) 此外，这些官能团还能参与形成氢键，从而在循环时具有稳定的离域高速储能性能。而扩展的共轭和氢键辅助体电荷存储与传统无机电极的表面受限或依赖水合的行为形成鲜明的对比。

Tianyang Chen, et al. High-rate, high-capacity electrochemical energy storage in hydrogen-bonded fused aromatics. Joule 2023

DOI: 10.1016/j.joule.2023.03.011

https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.03.011

5. Joule: 基于统计和机器学习的储能耐久性测试策略  

开发新的电网储能技术受到科研工作者的极大关注，但经济可行性要求制造商提供保证15年以上使用寿命的电网储能技术。尽管人们已经做出了大量努力来对新储能技术的预期寿命进行早期预测，但为了对保修定价和评估第二寿命等因素，需要完整的故障概率分布，而不仅仅是预期寿命。近日，劳伦斯伯克利国家实验室Stephen J. Harris报道了基于统计和机器学习的储能耐久性测试策略。

本文要点：

1) 作者使用已公布的电池循环寿命数据来构建有效的统计和基于机器学习的测试分析策略，这些策略可以快速估计并利用故障概率分布。一种方法是威布尔分析，它可以减少设置保修所需的测试机器小时数，快速确定新技术是否优于现有技术，以及估计不会改变故障模式的测试加速度的最大强度。

2) 第二种方法是将所有的测量数据作为时间或循环数的函数，如容量或能量等数据都富有价值，并且其是由潜在函数生成的。该分析采用高斯过程来寻找潜在函数及其不确定性，从而使其可用于计算故障分布。

Stephen J. Harris, et al. Statistical and machine learning-based durability-testing strategies for energy storage. Joule 2023

DOI: 10.1016/j.joule.2023.03.008

https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.03.008

6. JACS：室温下动态键定向合成稳定的介孔金属-有机框架  

具有介孔（2–50 nm）的稳定金属-有机框架（MOFs）是固定纳米功能化合物的有效平台，如金属氧簇、金属硫化物量子点和配位络合物。然而，这些物质在酸性条件或高温下很容易分解，阻碍了它们在稳定MOFs中的原位包封，而MOFs通常在过量酸调节剂和高温的苛刻条件下合成的。近日，南京大学左景林、袁帅、国民核生化灾害防护国家重点实验室Zhang He报道了室温下动态键定向合成稳定的介孔金属-有机框架。

本文要点：

1) 作者报道了一种在室温和无酸调节剂条件下合成稳定的中孔MOFs和MOF催化剂的路线，作者最初通过连接稳定的Zr₆团簇和不稳定的Cu联吡啶部分来构建MOF模板； 随后通过有机连接体交换Cu联吡啶部分以提供稳定的Zr-MOFs；作者将包括多金属氧酸盐（POM）、CdSeS/ZnS量子点和Cu配位笼在内的酸敏感物种原位封装到MOFs中。

2)此外，在MOF合成过程中，作者不仅保持了酸敏感物种的稳定和活性，还将其锁定在框架内。这是源于POM@Zr-MOF中氧化还原活性POM和Lewis酸性Zr位点之间的协同作用。动态键导向方法将加速大孔稳定MOF的发现，并提供一种温和途径来避免MOF合成过程中催化剂的分解。

Youcong Li, et al. Dynamic Bond-Directed Synthesis of Stable Mesoporous Metal–Organic Frameworks under Room Temperature. JACS 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c01219

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c01219

7. Angew：以冰为模板的空间受限聚合使大规模合成二维聚合物片材成为可能  

尽管在二维(2D)材料的制备和表征方面取得了重大进展，但二维有机材料的合成仍然具有挑战性。在这里，北京化工大学Jianxin Geng报道了一种新型的空间限制聚合方法，该方法能够大规模合成功能性共轭聚合物的二维片，即聚（3,4-乙烯二氧噻吩）（PEDOT）。

本文要点：

1）该方法的一个关键步骤是使用胶束将单体限制在冰晶的边界。这种空间限制引导聚合形成具有高结晶度和可控形态的2D PEDOT片材。

2）由2D PEDOT片材制备的超级电容器表现出出色的性能指标。在水性电解质中，在0.2 mA cm^-2下实现了898 mF cm^-2的高面积比电容以及出色的倍率性能（例如，在50倍高电流下的电容保持率为67.6%）。

3）此外，基于二维PEDOT的超级电容器表现出出色的循环稳定性（30,000次循环后的电容保持率为98.5%）。当使用有机电解质时，器件性能进一步提高。

Xiaomeng Peng, et al, A Space-Confined Polymerization Templated by Ice Enables Large-Scale Synthesis of Two-Dimensional Polymer Sheets, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202301940

DOI: 10.1002/anie.202301940

https://doi.org/10.1002/anie.202301940

8. Angew：用于固定化催化DNA的动态氢键锌骨架(ZAF)  

遗传物质的有效固定和传递处于生物和医学研究的前沿，旨在应对基因治疗和癌症治疗等科学挑战。在这里，阿卜杜拉国王科技大学Niveen M. Khashab提出了一种受生物学启发的氢键腺嘌呤酸锌框架 (ZAF)，它由腺嘌呤酸锌大环化合物组成，通过腺嘌呤相互作用自组装成 3D 框架。

本文要点：

1）ZAF 可以有效地固定 DNAzyme，并全面保护其免受酶降解和生理条件的影响，直到它被成功输送到细胞核中。

2）与沸石咪唑酯骨架 (ZIF) 相比，ZAF 的生物相容性高 2 倍，负载效率高达 96%。总的来说，该设计为扩展基于氢键的功能系统铺平了道路，使其成为生物制剂装载和输送的潜在平台。

Walaa S. Baslyman, et al, Dynamic Hydrogen-Bonded Zinc Adeninate Framework (ZAF) for Immobilization of Catalytic DNA, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202302840

DOI: 10.1002/anie.202302840

https://doi.org/10.1002/anie.202302840

9. Angew：电脉冲驱动的铜镍串联高效硝酸盐合成氨催化剂的周期自修复  

电催化硝酸盐还原可持续地产生氨并减轻水污染，但由于动力学不匹配和析氢竞争而具有挑战性。Cu/Cu₂O异质结被证明可有效打破决定NO₃⁻至NO₂⁻的步骤以实现高效的NH₃转化，但通过电化学重构它是不稳定的。近日，南京大学Guandao Gao，扬州大学Chao Wang提出了一种通过脉冲电解进行的原位电化学过氧化策略，其中施加的阳极电位足以产生CuO跃迁以恢复活性Cu/Cu₂O。

本文要点：

1）X射线光电子能谱(XPS)和俄歇电子能谱(AES)分析表明，随着CuO的建立，大量的Cu/Cu₂O配合物在随后的负电位下自修复还原过程中生成。

2）通过调整电解质的施加电位和pH值，可以很好地控制NO₃^-生成NH₃的反应性和选择性。此外，与Ni合金化可以进一步平衡NO₃^-到NO₂^-和NO₂^-到-NH₃反应的速率困境，通过在脉冲下促进Ni/Ni(OH)₂界面上的水离解来促进加氢生成氨，这在低过电势下推动了转变。

2）在脉冲NO₃RR条件下，自修复Cu-Ni串联催化剂的NH₃产率优于静态NO₃RR条件下的大多数最先进的电催化剂。

这项研究证明了NO₃-脉冲电解的巨大潜力，其中原位过氧化和自我修复策略的有利组合以定制结构敏感催化剂值得关注。

Yongguang Bu, et al, Electrical Pulse-Driven Periodic Self-Repair of Cu-Ni Tandem Catalyst for Efficient Ammonia Synthesis from Nitrate, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202217337

DOI: 10.1002/anie.202217337

https://doi.org/10.1002/anie.202217337

10. AM：具有超大放电容量和超长循环寿命的可充电锌-空气电池  

传统的两电极可再充电锌-空气电池（RZAB）目前具有两个主要问题：（1）空气正极的催化剂对氧还原（ORR）和析氧（OER）反应的要求相反。（2）锌负极处的锌枝晶形成、氢气生成和锌腐蚀。为了解决这些问题，中国科学院深圳先进技术研究院的成会明院士、清华大学深圳国际研究生院的周光敏和Li Jia等开发了一种三电极RZAB（T-RZAB），用于超大放电容量和超长循环寿命的可充电锌-空气电池。

本文要点：

1）三电极RZAB（T-RZAB）包括疏水放电正极、亲水充电正极和无锌负极。解耦的正极能够实现快速的ORR和OER动力学，并避免ORR催化剂的氧化。

2）使用镀锡铜泡沫的无锌负极可诱导 (002)_Zn平面的生长，抑制析氢并防止Zn腐蚀。因此，T-RZAB具有800 mAh cm⁻²的高循环放电容量，0.66 V的放电/充电平台低电压间隙，以及在10 mA cm⁻²电流密度下5220小时的超长循环寿命。

3）开发了一种大的T-RZAB，其放电容量为每循环10安培小时，并且循环1000小时后没有减少。最后，组装了一个T-RZAB电池组，其能量密度为每公斤151.8瓦时，成本低至为每千瓦时46.7美元。

Zhong, X., et al, Rechargeable zinc-air batteries with an ultra-large discharge capacity per cycle and an ultra-long cycle life. Adv. Mater. 2301952.

DOI: 10.1002/adma.202301952

https://doi.org/10.1002/adma.202301952

11. AM：通过在金属酞菁催化剂中诱导面外极化促进氧还原反应  

金属酞菁(MPC)材料具有良好的Mn₄基团，为催化氧还原反应(ORR)提供了一个平台，但由于其平面Mn₄的性质，其实际应用性能往往受到O2吸附不足的限制。在这里，中科大Jun Jiang，宋礼，安徽大学Yunxiang Lin提出了一种设计(称为Gr-MG-O-MPPc)，通过桥键氧原子(O)将金属MPC(MP)与石墨烯中的单个金属原子(Gr-MG)进行轴向配位，引入有效的面外极化促进O₂在MPC上的吸附。

本文要点：

1）研究人员用密度泛函理论方法研究了不同类型的MP和MG(MP=Fe/Co/Ni，MG=Ti/V/Cr/Mn/Fe/Co/Ni)对-MG-O-MP-轴向配位区的离面极化电荷的影响。

2）成功合成的Gr-V-O-FePc催化剂具有最高的O₂吸附能，并通过系统的X射线吸收光谱测试进行了验证。重要的是，它提供了显著的ORR性能，半波电位为0.925 V(vs.RHE)，动能电流密度为26.7mA cm^-2。

这项研究证明了一种通过在催化剂中诱导平面外极化来追求高催化性能的新的、简单的方法。

Xiyu Li, et al, Promoting Oxygen Reduction Reaction by Inducing Out-of-plane Polarization in Metal Phthalocyanine Catalyst, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202302467.

https://doi.org/10.1002/adma.202302467

12. AM：使用浓缩电解质制备具有强共聚氢键的极其坚韧、可拉伸的凝胶电解质以稳定锂金属阳极  

高能量密度二次电池的发展正引起相当大的科学关注，因为电动汽车的需求不断增长，无人机等新型移动车辆的出现，以及随着物联网(IoT)时代的到来，柔性和可穿戴设备的激增。近日，日本国家材料科学研究所Kei Nishikawa，Ryota Tamate通过利用浓电解液中聚合物间的氢键相互作用，制备了极坚韧、可伸展的凝胶电解质。

本文要点：

1）分子动力学模拟和光谱分析证实，由于缺乏阻碍聚合物间氢键的自由溶剂分子，在浓缩液中形成了比在典型浓度的电解液中更强的聚合物间氢键。这使得基于浓缩电解质的氢键凝胶电解质表现出优异的机械性能。

2）优化的氢键凝胶电解质-MMN-35-[Li(G4)][FSI]-表现出超过16MJ m⁻³的极高机械韧性，可与最先进的韧性水凝胶和离子凝胶相媲美。将优化后的氢键凝胶电解质用作锂金属阳极的人工保护层，提高了锂/锂对称电池的循环性能。

3）X射线光电子能谱(XPS)和扫描电子显微镜(SEM)表征表明，即使在循环后，金属锂表面仍存在光滑的保护性凝胶层，说明坚韧、可拉伸的凝胶电解液可以抑制不均匀的锂沉积。最后，在锂金属负极上应用氢键凝胶-电解液保护涂层，显著提高了锂离子电池的循环性能。

Ryota Tamate, et al, Extremely Tough, Stretchable Gel Electrolytes with Strong Interpolymer Hydrogen Bonding Prepared Using Concentrated Electrolytes to Stabilize Lithium-Metal Anodes, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202211679

https://doi.org/10.1002/adma.202211679