1. Chem. Soc. Rev.：材料工程策略推动癌症疫苗佐剂开发
新加坡国立大学陈小元教授和Qianqian Ni助理教授对用于开发症疫苗佐剂的材料工程策略相关研究进行了综述。1）癌症疫苗是一种强有力的癌症免疫治疗新工具。疫苗中的佐剂成分能够增强免疫反应的强度、速度和持续时间，其在构建稳定、安全、免疫原性癌症疫苗等方面具有重要作用，这也激发了研究者对于开发佐剂的兴趣和热情。近年来，材料科学的发展为合理设计癌症免疫治疗疫苗佐剂提供了新的见解。2）作者在文中概述了材料工程策略的研究现状，主要包括基于分子佐剂、聚合物/脂类、无机纳米颗粒和生物衍生材料的佐剂开发等；此外，作者也详细阐述了这些工程策略和所涉及材料的物理化学特性对于佐剂效果的影响。
Xuanbo Zhang, et al. Materials engineering strategies for cancer vaccine adjuvant development. Chemical Society Reviews. 2023https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/cs/d2cs00647b
2. Joule: CH3NH3PbI3和CH3NH3PbBr3中动态局部有序性质
混合型铅卤钙钛矿（LHP）是一种新型半导体，其特性受到结构涨落的控制。对长程有序敏感的衍射实验揭示了其与器件相关的高温相中的立方结构。局部探针发现其具有较低对称性的附加短程有序性，从而能够支配结构-功能关系。然而，上述理解受到维度、参与原子和短程有序动力学的阻碍。近日，科罗拉多大学Michael F. Toney、Dmitry Reznik、Nicholas J. Weadock报道了CH3NH3PbI3和CH3NH3PbBr3中动态局部有序性质。1) 作者结合单晶扩散散射、中子非弹性光谱和分子动力学模拟，确定了两种杂化LHP，CH3NH3PbI3和CH3NH3PbBr3的真实结构。在先前的研究中没有观察到由动态倾斜的卤化铅八面体（较低对称性）局部、二维、圆形区域的网络组成的集体动力。2) 这些区域能够诱导更长范围的CH3NH3+分子间相关性。而动态局部结构能引入瞬态铁电或反铁电畴，从而增加其电荷载流子寿命并显著影响卤化物迁移，而这是一种鲜为人知的降解机制。
Nicholas J. Weadock, et al. The nature of dynamic local order in CH3NH3PbI3 and CH3NH3PbBr3. Joule 2023DOI: 10.1016/j.joule.2023.03.017https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.03.017
3. JACS：通过连接体去对称化策略赋予卟啉金属-有机框架高稳定性
制造集成高稳定性和功能性的金属-有机框架（MOFs）仍然是一个长期的追求，但也是一个巨大的挑战。鉴于此，中科大江海龙团队开发了一种连接体去对称化的策略来构建高度稳定的卟啉类MOFs，即USTC-9（USTC代表中国科学技术大学），呈现出与著名的PCN-600相同的拓扑结构，在空气中或常规活化后容易失去结晶性。1）对于USTC-9来说，涉及的卟啉连接体（TmCPP-M）的羧基位于间位，呈现出椅子状的构象，其C2h对称性低于PCN-600中常见的卟啉羧酸盐（TCPP）连接体（D4h）。因此，皱褶和互锁的连接体排列共同促成了USTC-9的显著稳定性。2）鉴于其高稳定性和多孔性以及路易斯酸度，USTC-9(Fe)在中等温度和大气压力下与各种环氧化物进行二氧化碳催化环化时表现出了优异的性能。
Wentao Han, et al. Endowing Porphyrinic Metal–Organic Frameworks with High Stability by a Linker Desymmetrization Strategy. Journal of the American Chemical Society.DOI: 10.1021/jacs.3c00957https://doi.org/10.1021/jacs.3c00957
4. JACS：基于共价有机框架膜的巧妙人工树叶促进二氧化碳的光转化
共价有机框架（COFs）在将二氧化碳和水转化为有价值的燃料和氧气以拯救日益恶化的生态环境方面具有潜力。然而，在无金属、无光敏剂或无牺牲试剂的条件下，达到高产量和高选择性是一个巨大的挑战。鉴于此，河南师范大学王键吉，Huiyong Wang，河南大学Jishi Wei等从天然树叶的微观结构中得到启发，设计了基于三嗪的COF膜，整合了稳定的光收集点、高效的催化中心和快速的电荷/质量转移配置，首次制造了一种新型人造树叶。1）在不使用任何金属、光敏剂或牺牲试剂的情况下，在4小时的反应中实现了1240 μmol g-1的创纪录的高CO产量、大约100%的选择性和长寿命（至少16个周期）。2）三嗪-咪唑-三嗪的化学结构单元和COF膜的独特物理形式对如此显著的光催化作用起了主导作用。这项工作为模拟叶子的光合作用开辟了一条新的途径，并可能激励未来的相关研究。
Shuaiqi Gao, et al. Ingenious Artificial Leaf Based on Covalent Organic Framework Membranes for Boosting CO2 Photoreduction. Journal of the American Chemical Society.DOI: 10.1021/jacs.2c11146https://doi.org/10.1021/jacs.2c11146
5. Chem：晶格拉伸Cu催化CO电化学还原
电催化CO制备高附加值多碳化合物是一种高效利用碳资源的方法。但是通常在实际电催化全电解槽，因为需要高电压和工业级电流密度，导致电催化CO的全电池体系存在能量使用效率非常低的缺点。有鉴于此，厦门大学王野等报道一种晶格拉伸方法增强Cu催化剂上在高CO覆盖度条件CO化学吸附、C-C偶联反应，解决了通常高覆盖度CO导致偶极-偶极排斥作用阻碍C-C偶联的问题。1）当电流密度为1.0 A cm-2，电压为2.4 V，Cu催化剂的晶格拉伸应力为4 %，实现了84 %的C2+产物法拉第效率。反应产物中C2+的选择性达到100 %，单程产率达到41 %。2）这项工作展示了电催化CO还原反应在制备高附加值C2+化合物的发展前景。能够在高电流密度的低电池电压的工业级MEA进行高选择性的制备C2+。
Wenchao Ma, et al, Copper lattice tension boosts full-cell CO electrolysis to multi-carbon olefins and oxygenates, Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.03.022https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S2451929423001419
6. Angew：金属有机骨架中的电荷分离使多相硫醇催化成为可能
硫基自由基已被证明是一种功能强大、用途广泛的光诱导合成氢原子转移(HAT)催化剂。近日，香港科技大学Yangjian Quan, 香港城市大学Zhengtao Xu首次实现了光诱导金属有机骨架 (MOF) 催化异相硫醇。1）MOF Zr-TPDCS-1，由 Zr6 簇和 TPDCS 接头组成（TPDCS = 3,3'',5,5''-tetramercapto[1,1':4',1''-三联苯]-4,4 ''dicarboxylate),有效催化有机分子的硼酸化、甲硅烷基化、磷酸化和硫醇化。2）辐照后，从 TPDCS 到 Zr6 簇的快速电子转移被认为促进了硫基自由基的形成，这是一种氢原子转移催化剂，它能有效地从硼烷、硅烷、膦或硫醇中提取氢以产生相应的元素自由基以产生化学转化。3）精心设计的控制实验证明了 MOF 中硫基自由基的产生，并说明了自由基反应途径。克级反应效果良好，通过离心和真空方便地分离产物，周转数（TON）为~3880，突出了多相硫基自由基催化的实际应用潜力。
Shengxian Cheng, et al, Charge Separation in Metal-Organic Framework Enables Heterogeneous Thiol Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202300993DOI: 10.1002/anie.202300993https://doi.org/10.1002/anie.202300993
7. Angew：胶体体微生态中的化学通信和原细胞-基质动力学
尽管在均匀分布的类细胞物体群落中出现了一系列集体行为，但具有空间分离种群的微型原细胞集落却很少受到关注。布里斯托大学Stephen Mann使用微流体制备了具有空间分配的含酶无机胶体群体的Janus样海藻酸钙水凝胶微球，并研究了它们作为邻近介导的化学通信和可编程原细胞基质动力学的集成平台的潜力。1）与原细胞的均匀分布相比，分离群落内的扩散化学信号导致初始酶动力学增加。2）在分配的菌落的不同结构域中采用竞争性酶介导的水凝胶交联和去交联反应，可将特定的原细胞群体从群落中选择性排出。
Hannah Taylor, et al. Chemical Communication and Protocell-Matrix Dynamics in Segregated Colloidosome Micro-Colonies. Angew. 2023DOI：10.1002/anie.202300932https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202300932
8. AEM综述：作为析氧反应电催化剂的复杂镍酸盐的外延设计
析氧反应（OER）是电化学水分解的一个关键过程，是一项有前途的从水中可再生出氢气的技术。因此，设计和开发丰富的、高效的、稳定的析氧反应电催化剂以取代最广泛使用但稀缺的RuO2和IrO2是非常有意义的。最近，ABO3结构的过氧化物，特别是稀土镍酸盐，被广泛地研究为其潜在的OER电催化剂的用途。特别是，复杂氧化物薄膜的外延合成允许对材料进行灵活和精确的控制，从而可以建立它们的结构-稳定性-性能关系。鉴于此，美国太平洋西北国家实验室Yingge Du、Le Wang等以镍酸盐薄膜为模型系统，综述了外延设计如何使研究人员测试不同的假设和提议的描述符，以及制定新的设计原则。1）在简要介绍了OER机制的背景、提议的活性描述符和合成方法后，调研了各种外延设计策略，包括应变调整、成分控制、表面终止/定向选择、缺陷工程和界面设计。这些都导致了对镍酸盐的原子结构和电子特性的精确控制，这反过来又决定了其电化学性能。2）讨论了挑战和前景，以便更深入地了解和使用复合氧化物作为OER催化剂。
Choi, M.-J., et al, Epitaxial Design of Complex Nickelates as Electrocatalysts for the Oxygen Evolution Reaction. Adv. Energy Mater. 2300239.DOI: 10.1002/aenm.202300239https://doi.org/10.1002/aenm.202300239
9. AFM：封装在金属有机框架中的氧化锌对塑料废弃物的光催化增值作用
将废旧塑料转化为高附加值的化学品被认为是缓解全球塑料污染和促进循环经济的一个有前途的方法。鉴于此，丹麦技术大学张文静、北京化工大学豆义波等开发了一种部分煅烧策略来制造氧化锌/UiO66-NH2（ZnO/UiO66-NH2）异质结，其中氧化锌被封装在多孔UiO66-NH2中，用于塑料的光催化增值。1）这种策略保留了UiO66-NH2的框架结构，因此能够形成分布在骨架内的超小尺寸的ZnO。所获得的ZnO/UiO66-NH2异质结的协同效应有利于为载流子/质量转移提供一个有效的通道，并保证结构的稳定性。2）ZnO/UiO66-NH2在将聚乳酸（PLA）和聚氯乙烯（PVC）转化为乙酸时表现出很高的活性，同时还产生了H2。这项工作为合理设计异质结光催化剂提供了一个可行的策略，同时也为理解塑料的光催化价值化过程提供了启示。
Qin, J., Dou, Y., Zhou, J., Candelario, V. M., Andersen, H. R., Hélix-Nielsen, C., Zhang, W., Photocatalytic Valorization of Plastic Waste over Zinc Oxide Encapsulated in a Metal–Organic Framework. Adv. Funct. Mater. 2023, 2214839.DOI: 10.1002/adfm.202214839https://doi.org/10.1002/adfm.202214839
10. AFM：受莲花-紫罗兰启发的分层设计与亲水/疏水管理用于增强太阳能水净化能力
太阳驱动的水蒸气生成为解决全球淡水短缺提供了一种可负担的和可持续的方法。创建能够提高产水率以满足人类用水需求的界面太阳能蒸发器是非常可取的，但由于缓慢的水运输动态和不可避免的油污，因此具有挑战性。鉴于此，清华大学冯琳等开发了一种受生物启发的仿莲花紫罗兰微结构的石墨烯/聚(N-丙烯酰甘氨)太阳能蒸发器，它具有集成的亲水和疏水微区。 1）通过对超分子相互作用的精确控制，结合了独特结构特征和润湿性的优化的太阳能蒸发器显示了高采光性，增强了水的活化，减少了水汽化的能量需求，使其在一个太阳照射下（1 kW m-2）的蒸发率高达3.4 kg m-2 h-1和能量转换效率≈93%，具有突破性的综合性能。2）分子动力学模拟显示，聚合物网络中丰富的氢键位点可以从热力学角度调节水分子的逃逸行为。值得注意的是，在对纳米/亚微米级乳剂、油性盐水、实际海水和生活废水的长期净化过程中，既没有观察到蒸发率的下降，也没有观察到太阳能蒸发器上的污垢。
Li, X., et al, A Lotus-Petiole-Inspired Hierarchical Design with Hydrophilic/Hydrophobic Management for Enhanced Solar Water Purification. Adv. Funct. Mater. 2023, 2302019.DOI: 10.1002/adfm.202302019https://doi.org/10.1002/adfm.202302019
