1. Science Advances：NHC/Ru协同催化烯醛的不对称氧化还原苄化  

前手性碳亲核试剂的不对称苄基化反应的一般方法的发展仍然是有机合成中的一个挑战。近日，中科大Liu-Zhu Gong，安徽大学Jin Song开发了NHC/Ru协同催化烯醛与苯基磷酸盐的不对称氧化还原苄基化反应。

本文要点：

1）通过将NHC催化和Ru催化相结合，NHC结合的高烯醇酸与π-苄基Ru物种的直接对映体选择性偶联提供了一种快速、立体选择性地获得3，3‘-氧吲哚骨架的方法，具有很强的官能团容忍度和较高的产率(高达91%)和良好的对映选择性(高达99%ee)。

2）机理研究证实，游离卡宾催化剂和Ru催化剂可以很好地独立工作，完成各自的催化作用，而不会相互猝灭。对NHC/TM协同催化体系的进一步研究是目前正在进行的研究的主题。

Shuai Li, et al, Asymmetric redox benzylation of enals enabled by NHC/Ru cooperative catalysis, Sci. Adv. 9, eadf5606 (2023)

DOI: 10.1126/sciadv.adf5606

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf5606

2. Science Advances：无阻EUV光刻：硅上的光子诱导氧化物图案化  

根据摩尔定律，在过去的几十年里，为了跟上晶体管的缩小比例，提高光刻的分辨率极限是至关重要的。在光刻中，分辨率最终受到波长的限制。在过去十年中，193 nm波长的深紫外光(UV)光刻一直是半导体制造的主力，而极紫外光(EUV)光刻最近被引入到7 nm节点的半导体制造中，由于其13.5 nm的短波长和高产量，使得未来技术节点的半导体器件能够进一步缩小规模。然而，随着特征尺寸的持续减小，可用光刻胶带来的限制变得至关重要，并可能最终限制进一步的进展。

近日，保罗·谢勒研究所Dimitrios Kazazis展示了在没有光刻胶的情况下在经过HF处理的硅(100)表面上进行极紫外光(EUV)图案化的可行性。

本文要点：

1）极紫外光刻因其高分辨率和高产量而成为半导体制造中的主要光刻技术，但由于抗蚀剂的固有限制，分辨率的未来发展可能会受到阻碍。

2）研究发现，EUV光子可以在部分氢终止的硅表面上诱导表面反应，并有助于氧化层的生长，氧化层作为腐蚀掩膜。这一机制不同于基于扫描隧道显微镜的光刻中的氢脱附。

3）研究人员实现了75纳米半间距、31纳米高的二氧化硅/硅光栅，证明了该方法的有效性和不使用光刻胶进行极紫外光刻图案化的可行性。通过克服光刻胶材料固有的分辨率和粗糙度限制，无阻极紫外光刻技术的进一步发展为纳米级光刻提供了一条可行的途径。

Li-Ting Tseng, et al, Resistless EUV lithography: Photon-induced oxide patterning on silicon, Sci. Adv. 9, eadf5997 (2023)

DOI: 10.1126/sciadv.adf5997

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf5997

3. Science Advances：真正无外形的工业可扩展系统集成用于具有多功能光纤设备的电子纺织体系结构  

集成的纺织电子系统，通过基于纤维的电子元件的纺织制造集成，实现了真正自由的外形系统。智能和智能系统需要自由的外形尺寸、不受限制的设计和无限的规模。最初开发导电纤维和纺织电子产品的尝试未能实现通过标准编织技术工业规模制造技术纺织品所需的可靠集成和性能。

近日，剑桥大学Jong Min Kim和Luigi G. Occhipinti，里斯本诺瓦大学Pedro Barquinha不仅展示了自动化集成方法，包括将纤维设备编织和互连到纺织品中，而且还展示了机织完全运行的纺织电子系统，这些系统将多种类型的纤维设备组合在一个纺织电路中，并显示出多种嵌入式信号控制功能。

本文要点：

1）光纤器件包括光纤光电探测器(F-PD；作为输入器件)、光纤超级电容器(F-SC；作为储能器件)、光纤场效应晶体管(F-FET；作为电子驱动器件)和光纤QD发光二极管(F-QLED；作为输出器件)，作为构建纺织系统所需的基本元件。

2）光纤器件通过自动织造插入到纺织品中，并通过激光焊接通过导电线互连。这些工艺与设备架构一起进行了优化，以最大限度地减少对功能设备的损害。集成后，对光纤设备进行了表征，以验证我们的自动化工艺适用于大型纺织电子系统。

3）研究人员在智能家居的环境辅助生活(AAL)环境中，展示了F-PD、F-SCS、F-FET和F-QLED连续工作的原型。

Sanghyo Lee, et al, Truly form-factor–free industrially scalable system integration for electronic textile architectures with multifunctional fiber devices, Sci. Adv. 9, eadf4049 (2023)

DOI: 10.1126/sciadv.adf4049

https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf4049

4. Joule: 通过共价键合策略使非挥发性有机阳离子钙钛矿能够用于高度稳定和高效的太阳能电池  

钙钛矿中有机成分的损失不可避免地引发了一系列问题，包括离子迁移、缺陷增加和有机蒸汽，从而严重限制了钙钛矿太阳能电池（PSC）的性能，并阻碍了其商业应用的进展。近日，维多利亚大学Jeremy E. Wulff、复旦大学Yu Anran、Zhan Yiqiang通过共价键合策略使非挥发性有机阳离子钙钛矿能够用于高度稳定和高效的太阳能电池。

本文要点：

1) 作者报道了一种新的共价键合策略，即使用双二氮杂吡啶（BD）分子共价键合钙钛矿的有机阳离子。实验和从头算模拟结果证实了BD分子对有机阳离子的有效固定，并最终提高钙钛矿的耐热性、耐光性和耐偏压性性。

2) 因此，作者利用共价键和策略实现了高效（24.36%的效率，24.02%的认证效率）和超稳定的PSC。该PSC即使经历1000小时的运行测试后，其仍能保留98.6%的初始效率。

Liu Kai, et al. Covalent bonding strategy to enable non-volatile organic cation perovskite for highly stable and efficient solar cells. Joule 2023

DOI: 10.1016/j.joule.2023.03.019

https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.03.019

5. PNAS: MoS₃在有机二硒化物介导下的动态相演化使可充电锂电池的性能得到提高  

在锂硫电池中，可溶性多硫化物的穿梭效应限制了其电池性能。而MoS₂作为一种典型的过渡金属硫化物，是解决锂硫电池问题的有效材料，因此其越来越受到人们的关注。近日，郑州大学Guo Wei、浙江大学陆俊发现MoS₃在有机二硒化物介导下的动态相演化使可充电锂电池的性能得到提高。

本文要点：

1) 作者引入了无定形MoS₃作为硫阴极材料，并阐明了电化学反应中的动态相演变。通过将MoS₂的1T相和2H相结合，实现了具有从无定形MoS₃分解的硫空位（SVs-1T/2H-MoS₂），并且在分子水平上实现了硫的精细混合，进而实现了连续传导途径和可控物理约束。同时，原位生成的SVs-1T/2H-MoS₂允许在高放电电压（≥1.8V）下提前嵌入锂，并实现快速电子转移。

2) 此外，针对未键合的硫，作者应用二苯二硒化物（PDSe）作为模型氧化还原介质，并通过共价键合硫原子形成转化型有机硫，从而改变MoS₃中硫的原始氧化还原途径，抑制多硫化物的穿梭效应。该策略还显著降低了活化能，并且加速了硫还原动力学。因此，原位形成的SVs-1T/2H-MoS₂和有机硒硫化物的插层-转化混合电极实现了增强的倍率能力和优异的循环稳定性。

Qianqian Fan, et al. Dynamic phase evolution of MoS₃ accompanied by organodiselenide mediation enables enhanced performance rechargeable lithium battery. PNAS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2219395120

https://doi.org/10.1073/pnas.2219395120

6. PNAS: 多面体壳自组装的设计策略  

控制复杂结构的自组装是材料科学的一个长期挑战，尤其是在胶体尺度上，因为所需的组装途径往往因无定形聚集体的形成而在动力学上脱轨。近日， 罗马大学John Russo报道了多面体壳自组装的设计策略。

本文要点：

1) 作者研究了每个顶点有五个接触点的三个阿基米德壳层的自组装问题，即二十面体、金点立方体和金点十二面体。作者使用具有五个相互作用位点（或补丁）的斑片状粒子作为构建块模型，并将组装问题重新定义为补丁-补丁相互作用的布尔可满足性问题（SAT）。

2) 这使人们能够为所有目标找到有效的设计，并选择性地抑制不需要的结构。通过调整贴片的几何排列和特定的相互作用，作者证明降低构建块的对称性可以减少竞争结构的数量，这反过来又可以显著提高目标结构的产量。

Diogo E. P. Pinto, et al. Design strategies for the self-assembly of polyhedral shells. PNAS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2219458120

https://doi.org/10.1073/pnas.2219458120

7. EES: 全固态电池中界面反应的性质及其抑制策略  

固态锂电池由于其高安全性和高理论能量密度而成为极具潜力的储能装置。然而，固态电解质和阴极之间的严重界面反应恶化了电池的性能。近日，厦门大学龚正良、杨勇报道了全固态电池中界面反应的性质及其抑制策略。

本文要点：

1) 作者系统研究了常用氧化物阴极和硫化物固体电解质（SSE）之间的界面反应演变、界面组成和电子性质。其中包括分析阴极/涂层和SSE之间的化学和电化学反应，以及通过热力学相平衡分析SSE的电化学自分解。作者发现在Li化学势下电化学反应的驱动力比化学反应的驱动力强得多，化学反应在界面反应中占主导地位。其可以防止导电界面的形成，并对抑制长期循环过程中的连续界面降解至关重要，从而可以通过阴极和SSE的优化组合以及在它们之间引入功能涂层来实现。

2) 作者提出了一种特定的高通量筛选方案，其可以过滤功能涂层材料，并对其功能进行全面评估。因此，作者通过分层筛选确定了48种具有最佳性能的涂层材料。该工作强调了阴极和SSE的合理耦合以及优化固态电池界面涂层材料的重要作用。

Fucheng Ren, et al. The nature and suppression strategies of interfacial reactions in all-solid-state batteries. EES 2023

DOI: 10.1039/D3EE00870C

https://doi.org/10.1039/D3EE00870C

8. EES: 用于电子存储系统的超还原多羟基缺陷酸的水溶液  

由于电池技术对能量密度的需求不断增加，因此开发具有高电子存储容量的电解质至关重要。作为电子海绵的聚甲醛（POM）簇可以储存和释放多个电子，并且可以作为液流电池的电子储存电解质。近日，格拉斯哥大学Lee Cronin报道了用于电子存储系统的超还原多羟基缺陷酸的水溶液。

本文要点：

1) 作者发现，在酸性水溶液中的大POM簇（{P₅W₃₀}和{P₈W₄₈}）中的每个簇可以分别存储多达23个电子和28个电子，并揭示了影响这些聚甲醛性能改善的关键结构和物种形成因素。对于这些聚氧化钨态，不同钨酸盐的水解平衡是影响储存趋势的关键，而{P₅W₃₀}和{P₈W₄₈}的性能极限可归因于不可避免的氢气生成。

2) 作者通过将NMR光谱与MS分析相结合，为{P₅W₃₀}的还原/再氧化过程中的阳离子/质子交换过程提供了实验证据。该研究对影响聚甲醛电子存储能力的因素有了更深入了解，并为进一步开发这些储能材料提供了见解。

Tingting Zhao, et al. Aqueous Solutions of Super Reduced Polyoxotungstates as Electron Storage Systems. EES 2023

DOI: 10.1039/D3EE00569K

https://doi.org/10.1039/D3EE00569K

9. EES: 调节吸附在纳米镍晶界缺陷上的活性氢促进硝酸盐合成氨  

电化学硝酸盐还原反应（NitRR）合成氨是在环境条件下可持续合成氨的一条有效途径。由于析氢反应（HER）是其主要的竞争反应，因此，许多研究人员应用在水分解中呈惰性的材料（如铜基材料）来提高硝酸盐转化为氨的效率。近日，同济大学Wen Ming通过调节吸附在纳米镍晶界缺陷上的活性氢来促进硝酸盐合成氨。

本文要点：

1) HER活性金属（例如镍）通常被认为是不适合NitRR，然而，NitRR过程强烈依赖于水分解产生的H*，而HER活性金属如Ni可以产生大量的H*来消耗中间体。因此，如果对H*进行有效地调节，从而可以使HER活性金属成为高效的NitRR催化剂。作者开发了一种镍纳米颗粒的晶界（GB）缺陷工程策略来调节电催化NitRR活性，并实现了15.49 mmol h^–1 cm^–2的高NH3速率，以及法拉第效率为93.0%。

2)实验和计算模拟结果表明，GBs可以通过调节H*来显著抑制HER过程，从而有利于其在NitRR过程中的消耗，而不是形成氢气。此外，其还可以促进NO₃*的吸附，从而有效加速速率决定步骤的动力学过程。

Zhou Jian, et al. Regulating active hydrogen adsorbed on grain boundary defects of nano-nickel for boosting ammonia electrosynthesis from nitrate. EES 2023

DOI: 10.1039/D2EE04095F

https://doi.org/10.1039/D2EE04095F

10. AM：叠氮化免疫调节剂可被乏氧活化并实现选择性肿瘤疗法

Resiquimod（R848）是一种免疫调节剂，但往往会导致严重的全身炎症反应。中科院长春应化所汤朝晖和Zhilin Liu开发了R848的叠氮化物前药（R848-N₃），其在缺氧肿瘤中可选择性激活为R848。

本文要点：

1）使用combretastatin A4纳米颗粒（CA4-NP）提高肿瘤缺氧水平，从而增强R848- N₃的肿瘤选择性。在给药后1小时，R848- N₃+CA4 NP的疗法比肿瘤内注射R848具有更高的肿瘤选择性。

2）得益于R848-N₃的高肿瘤选择性，R848-N₃+CA4 NPs+抗PD1的疗法对肿瘤的抑制率高达94.1%，对肿瘤的治愈率为40.0%。

Jiali Sun, et al. Azide-Masked Resiquimod Activated by Hypoxia for Selective Tumor Therapy. Advanced Materials. 2023

DOI：10.1002/adma.202207733

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202207733

11. AM：多级多孔 MOF 和埃洛石纳米管的复合材料作为单离子导电电解质用于高性能固态锂离子电池  

金属有机骨架(MOF)作为一种很有前途的可充电电化学储能材料已经出现在固态锂电池领域。然而，低离子电导率和高界面阻抗仍然严重阻碍了MOF基固体电解质(SSE)的应用。近日，内蒙古大学Zhiliang Liu，Xiaomin Kang采用原位生长法制备了一种新型的层状多孔H-ZIF-8固体电解质材料，其离子电导率为1.04×10^-3 S cm^-1，锂离子迁移数为0.71。通过对埃洛石纳米管(HNT)的修饰，进一步优化了H-ZIF-8的形貌和结构，得到了HZIF-8/HNT复合材料。

本文要点：

1）值得注意的是，功能化的H-ZIF-8/HNT作为电解液具有明显的电化学性能：较高的离子电导率7.74×10^-3 S cm^-1，较好的单离子透过率(T_Li+=0.84)，良好的界面相容性和优异的倍率性能。

2）更重要的是，配备H-ZIF-8/HNT SSE的Li/LiFePO₄电池具有有效的锂树枝晶抑制作用，200次恒流充放电循环后容量保持率高达84%(104.16 mA h g^-1)。

本工作丰富了固态锂离子复合电解液材料，为提高电化学性能开辟了一条全新的途径。

Fencheng Tao, et al, A Composite of Hierarchical Porous MOFs and Halloysite Nanotube as Single-ion Conducting Electrolyte Toward High Performance Solid-State Lithium Ionic Battery, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202300687

https://doi.org/10.1002/adma.202300687

12. AEM: 用于可扩展生产高效钙钛矿光伏组件的工程钙钛矿前体油墨  

钙钛矿太阳能电池（PSC）和模块的涂层在钙钛矿光伏工业生产中取得了巨大的进展。开发稳定的钙钛矿前体对于在大面积上实现均匀涂层至关重要。近日，托莱多大学鄢炎发、Zhaoning Song报道了用于可扩展生产高效钙钛矿光伏组件的工程钙钛矿前体油墨。

本文要点：

1) 作者报道了由2-甲氧基乙醇（2-Me）和1，3-二甲基咪唑烷酮（DMI）组成的钙钛矿前体溶液工程设计，该溶液具有优异的中间相稳定性，能够大规模生产高效的钙钛矿太阳能组件。作者利用这种钙钛矿前体溶液，在>100cm²的大面积上沉积均匀且无针孔的钙钛矿膜，并获得更高效率的PSC和模块。

2) 具有n-i-p结构的电池和模块功率转换效率分别达到23.4%和20.1%。此外，作者还采用了一系列无损计量方法，如光谱椭圆偏振法、高光谱光致发光、电致发光和激光束诱导电流映射，来评估和指导涂层钙钛矿模块的开发。

Jaehoon Chung, et al. Engineering Perovskite Precursor Inks for Scalable Production of High-Efficiency Perovskite Photovoltaic Modules. Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202300595

https://doi.org/10.1002/aenm.202300595