Nature:超导,新进展!
学研汇 技术中心 纳米人 2023-05-05
特别说明:本文由学研汇技术 中心原创撰写,旨在分享相关科研知识。因学识有限,难免有所疏漏和错误,请读者批判性阅读,也恳请大方之家批评指正。

原创丨彤心未泯(学研汇 技术中心)
编辑丨风云

研究背景

超导性通常出现在其他对称性破缺的有序电子态附近,例如反铁磁有序和电荷密度波。它们的相互依赖性已在铜酸盐和铁基超导体中得到广泛研究,但仍然是理解高温超导性的关键问题。在某些情况下,有序状态和超导性甚至可以共存,这可能表明非常规配对并对超导机制产生巨大影响。由于kagome晶格中独特的晶格几何形状和不寻常的电子特征,最近发现的kagome超导体作为一个新平台脱颖而出,可用于研究能带拓扑、电子序和晶格几何之间的相互作用。

关键问题
然而,kagome超导体的研究仍存在以下问题:
1、超导基态的性质仍然难以捉摸
尽管对kagome超导体系统进行了广泛的研究,但超导基态的性质仍然难以捉摸。
2、到目前为止尚未就电子配对对称性达成共识
为了阐明这种kagome 超导体中的微观配对机制和多相之间的合作/竞争,需要确定超导(SC)间隙对称性。但解决如此小的能量尺度存在巨大挑战,这个突出的问题仍然难以捉摸。
3、明确描述SC间隙结构及与交织的CDW顺序联系成为当务之急
目前的研究存在几个相互矛盾的实验结果,在理论方面,提出了非常规和常规超导配对,因此,亟需明确描述SC间隙结构及其与交织的CDW顺序的联系。
4、全面的ARPES测量极具挑战性
在超导体的长期研究中,角分辨光电子能谱(ARPES)已被证明是直接测量动量空间中SC间隙的有力工具。然而,相对较低的转变温度 (Tc) 和相应较小的间隙尺寸使得全面的ARPES测量极具挑战性。

新思路

有鉴于此,东京大学Kozo Okazaki等人报道了利用超分辨和低温角分辨光电子能谱在两个典型的CsV3Sb5衍生的kagome超导体—Cs(V0.93Nb0.07)3Sb5和Cs(V0.86Ta0.14)3Sb5的动量空间中直接观测到一个无节点、几乎各向同性和轨道无关的超导能隙。值得注意的是,这种间隙结构对正常状态下电荷有序的出现或缺失具有稳定性,并通过V的同价Nb/Ta取代进行调节。超导间隙的全面表征提供了关于kagome超导体电子配对对称性的不可或缺的信息,并促进了对量子材料中超导电性和相互交织的电子有序的理解。
         

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技术方案:
1、实现了超导性和CDW之间竞争的微调
作者用两种元素替代CsV3Sb5中的V,实现了超导性和CDW之间的竞争的微调。
2、发现了超导间隙的光谱证据及超导间隙结构
作者展示了低于Tc的超导性的光谱证据,证明了样品的高质量和SC间隙测量的高精度。接着研究了Ta0.14样本中SC间隙的动量依赖性,证明了Ta0.14样品中的各向同性SC间隙。
3、探究了电荷有序Cs(V0.93Nb0.07)3Sb5中的超导间隙结构
作者测量了Nb0.07样品的SC间隙结构,结果清楚地显示了Nb0.07样品中几乎各向同性的SC间隙结构,证明各向同性SC间隙在具有有序CDW的Nb0.07样本中稳定地存在。         
4、揭示了无节点、几乎各向同性和轨道独立的SC间隙
作者研究了SC间隙的z方向动量(kz)依赖性,揭示了Nb0.07和Ta0.14样品中无节点、几乎各向同性和轨道独立的SC间隙。

技术优势:
1、实现了超导状态下间隙结构的精确测量
作者利用超高分辨率和低温激光-ARPES,以及CsV3Sb5中V的化学取代提高Tc,以精确测量超导状态下的间隙结构。
2、实现了超导性和CDW之间竞争的微调
作者用Nb和Ta元素替代CsV3Sb5中的V,Nb取代更有效地增强Tc,而Ta掺杂浓度可以增加以完全抑制CDW级,进而实现了超导性和CDW之间竞争的微调。
3、发现了CsV3Sb5衍生的kagome超导体中存在稳健的无节点配对
无论CDW是否消失,示例样品的间隙结构都是各向同性的,这暗示着CsV3Sb5衍生的kagome超导体中存在稳健的无节点配对。

技术细节
微调超导性和CDW之间的竞争
为了微调超导性和CDW之间的竞争,用两种元素替代CsV3Sb5中的V。两种取代在相图中显示出相似的趋势,但Nb 取代更有效地增强Tc,而Ta掺杂浓度可以增加以完全抑制CDW级。从相图中的两个典型区域中选择Cs(V0.93Nb0.07)3Sb5和Cs(V0.86Ta0.14)3Sb5用于SC间隙测量。引人注目的是,无论CDW是否消失,两个样品的间隙结构都是各向同性的,这暗示着CsV3Sb5衍生的 kagome 超导体中存在稳健的无节点配对。

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图  CsV3Sb5化学取代中CDW和超导性的演变

超导间隙的光谱证据及超导间隙结构
绘制出费米面(FS)对于研究SC间隙结构至关重要,尤其是对于多频带系统。在研究 SC 间隙结构之前,首先展示了低于Tc的超导性的光谱证据。以Ta0.14样品为例,kF处的温度相关能量分布曲线(EDC)表明在T=2 K,远低于Tc时,费米能级(EF)附近粒子-空穴对称准粒子峰的出现清楚地表明SC间隙的打开。随着温度逐渐升高,EF处的强度增加和接近的准粒子峰表明SC间隙变小并最终关闭。零温度下的拟合SC间隙振幅Δ0约为0.77meV,估计的Tc约为5.2K,与通过电阻率测量确定的Tc一致,证明了样品的高质量和SC间隙测量的高精度。接着,作者研究了Ta0.14样本中SC间隙的动量依赖性,其中CDW顺序被完全抑制,通过表征证明了Ta0.14样品中的各向同性SC间隙。

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图  Cs(V0.86Ta0.14)3Sb5中的各向同性超导带隙

电荷有序Cs(V0.93Nb0.07)3Sb5中的超导间隙结构
作者研究正常状态下CDW阶数对超导配对对称性的可能影响。测量了Nb0.07样品的SC间隙结构,其中TCDW受到轻微抑制,而Tc从原始 CsV3Sb5平稳增加。数据结果清楚地显示了Nb0.07样品中几乎各向同性的SC间隙结构,间隙幅度ΔNb 为0.54 ± 0.06 meV,2ΔNb/kBTc的比率为2.83 ± 0.32,小于BCS 值。结果表明,各向同性SC间隙在具有有序CDW的Nb0.07样本中稳定地存在。

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图  电荷有序Cs(V0.93Nb0.07)3Sb5中的各向同性超导带隙

SC间隙的z方向动量(kz)依赖性
由于 kagome 金属 AV3Sb5具有三维电子结构,通过将光子能量从5.8 eV 调整到7 eV 进一步研究了SC间隙的z方向动量(kz)依赖性。发现在实验不确定性范围内,这两个kz平面的SC间隙几乎保持相同。鉴于ARPES的直接动量分辨能力和 SC 间隙开放的显着特征,该数据揭示了Nb0.07和Ta0.14样品中无节点、几乎各向同性和轨道独立的SC间隙

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图  抑制CDW的稳健各向同性SC间隙

展望

总之,作者揭示了CsV3Sb5中超导性和CDW之间的相互作用。在本实验中,Nb/Ta等价取代V可以看作是一种有效的面内负压,它抑制了CDW,同时增强了超导性。作者直接确定稳健的各向同性SC间隙显著缩小了配对对称性,并提供了对配对机制的重要见解,从而为破译超导性质及其在这些kagome量子材料中的交织顺序奠定了基础。

参考文献:
Zhong, Y., Liu, J., Wu, X. et al. Nodeless electron pairing in CsV3Sb5-derived kagome superconductors. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05907-x


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