1. Nature Commun.：用于高效正丁烷脱氢的原子分散 Ir 催化剂的结构依赖性和金属依赖性在均相催化中，单位钳形连接的Ir络合物表现出C-H活化的能力。但催化剂的不稳定性和难以回收是均相催化剂的固有缺点，限制了其发展。近日，中科院金属所刘洪阳，北京大学马丁教授，香港科技大学Xiangbin Cai报道了一种原子分散的Ir催化剂，作为均相和多相催化剂之间的桥梁，它对正丁烷脱氢表现出良好的催化性能，在低温(450 ℃)下具有显著的正丁烷反应速率(8.8 mol.gIr−1.h−1)和高的丁烯选择性(95.6%)。1）值得注意的是，研究人员将BDH的活性与Ir物种从纳米级到亚纳米级相关联，以揭示催化剂结构依赖的本质。此外，还比较了Ir单原子、Pd单原子和Pd单原子，以便在原子水平上更深入地了解金属依赖的本质。2）从实验和理论计算结果来看，孤立的Ir位既适合于反应物的吸附/活化，也适合于产物的脱附。其突出的脱氢能力和适中的吸附行为是其具有优异催化活性和选择性的关键。
Chen, X., Qin, X., Jiao, Y. et al. Structure-dependence and metal-dependence on atomically dispersed Ir catalysts for efficient n-butane dehydrogenation. Nat Commun 14, 2588 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-38361-4https://doi.org/10.1038/s41467-023-38361-4
2. Science Advances：通过特殊的成对质子转移实现超高速、超长寿命的水系电池
设计具有与超级电容器相媲美的高倍率能力和长循环寿命的法拉第电池电极是一项巨大的挑战。在这里，北京大学郑俊荣、陈继涛等人通过利用氧化钒电极中独特的超快质子传导机制弥合了这一性能差距，开发了一种具有高达1000 C(400 A g−1)超高倍率性能和20万次循环极长寿命的水系电池。1）研究人员综合实验和理论结果阐明了该机制。与缓慢的单个Zn2+转移或受限H+的Grotthuss链转移不同，氧化钒中的快速3D质子转移通过Eigen和Zundel配置之间的特殊切换实现了超快动力学和出色的循环稳定性，几乎没有约束和低能垒。这项工作为开发具有非金属离子转移的高功率和长寿命电化学储能装置提供了见解，通过氢键控制的特殊双舞拓扑化学。
Lulu Wang, et al, Ultrahigh-rate and ultralong-life aqueous batteries enabled by special pair-dancing proton transfer, Sci. Adv. 9, eadf4589 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adf4589https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf4589
3. Science Advances：当自组装遇到界面聚合时
界面聚合（IP）和自组装是两个热力学上不同的过程，涉及到它们体系中的一个界面。当这两个系统结合在一起时，界面将显示出非凡的特征，并产生结构和形态的变化。近日，神户大学Hideto Matsuyama，Zhaohuan Mai通过IP反应，引入自组装表面活性剂胶束体系，制备了表面起皱、自由体积增大的超透性聚酰胺反渗透(RO)膜。1）通过多尺度模拟，阐明了皱缩纳米结构的形成机理。间苯二胺(MPD)分子、表面活性剂单分子膜和胶束之间的静电相互作用导致界面单分子膜的破坏，进而形成PA层的初始图案形成。2）这些分子相互作用所带来的界面不稳定性促进了皱缩的PA层的形成，使其具有更大的有效表面积，促进了水的传输。这项工作对IP过程的机理提供了有价值的见解，也是探索高性能海水淡化膜的基础。
Qin Shen, et al, When self-assembly meets interfacial polymerization, Sci. Adv. 9, eadf6122 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adf6122https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf6122
4. Science Advances：具有空间工程 3D 流体的皮肤接口微流体系统，用于汗液捕获和分析
具有集成微流控结构和传感功能的皮肤接口可穿戴系统为监测自然生理过程产生的信号提供了强大的平台。近日，夏威夷大学马诺阿分校Tyler R. Ray介绍了一套策略、加工方法和微流控设计，这些设计利用添加剂制造[三维(3D)打印]的最新进展来建立一种独特的表皮微流控(“排液”)设备。1）研究人员开发了一种名为“汗水器”的3D打印射流平台，通过制造以前无法接触到的复杂结构的流体组件，展示了真正的3D微流体设计空间的潜力。2）这些概念支持比色分析的集成，以便于在类似于传统流出系统的模式下进行原位生物标记物分析。3）汗液收集系统实现了一种新的汗液收集模式，为多次抽吸，这有助于收集多个独立的汗液样本，用于体内或外部分析。对汗水机系统的实地研究证明了这些概念的实用潜力。
Chung-Han Wu, et al, Skin-interfaced microfluidic systems with spatially engineered 3D fluidics for sweat capture and analysis, Sci. Adv. 9, eadg4272 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adg4272https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg4272
5. Science Advances：纳滤法用于抗生素脱盐的生物衍生聚酯纳米膜的微观结构优化
在制药工业中，成功地应用薄膜复合膜(TFCM)来挑战溶质-溶质分离，需要对选择层的微观结构(自由体积元素的大小、分布和连接性)和厚度进行精细控制。例如，淡化抗生素流需要高度互联的适当大小的自由体积元素来阻止抗生素，但允许盐离子和水通过。近日，江南大学Liangliang Dong，耶鲁大学Menachem Elimelech利用ST制备松散的TFCM，开发了一种利用ST的固有特性(即低扩散性和反应性以及扭曲性质)来制备高性能抗生素脱盐膜的策略。1）对反应单体浓度、氢氧化钠用量和反应时间等关键合成参数进行了系统的研究，以阐明它们对所得选择层结构和性能的影响。2）优化的条件使TFCM具有前所未有的抗生素脱盐性能，其特点是高的盐/抗生素分离因子和超高的水渗透率。3）系统研究揭示了不同合成参数的影响，并强调了靶向药物分离的TFCMs特定应用微结构优化的必要性。
Yunxiang Bai, et al, Microstructure optimization of bioderived polyester nanofilms for antibiotic desalination via nanofiltration, Sci. Adv. 9, eadg6134 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adg6134https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg6134
6. Angew：多通道镧系纳米复合材料用于协同治疗原位多肿瘤病例
对多个肿瘤进行同时光热消融会受到难以预测的光诱导细胞凋亡（由个体肿瘤内差异所引起）等问题的限制。有鉴于此，德国马普胶体与界面研究所Felix F. Loeffler、首都师范大学周晶教授和阿姆斯特丹大学张宏教授构建了多通道镧系纳米复合材料，其能够在非均匀的全身红外照射下实现对多个皮下原位肿瘤的定制协同治疗。1）该纳米复合材料能够通过同时激活荧光和光热通道来减少肿瘤内的谷胱甘肽。这种激活的荧光可以提供不同肿瘤的个体信息，以辅助实现治疗方案的定制。2）定制的方案能够实现热疗诱导和化疗药物剂量的优化，以确保治疗效果，并同时避免过度治疗。实验结果表明，在辅助激光治疗系统的帮助下，该策略能够对皮下原位肿瘤多发病例进行定制的协同治疗，进而在提高疗效的同时有效降低产生的副作用。
Yuxin Liu. et al. Multi-Channel Lanthanide Nanocomposites for Customized Synergistic Treatment of Orthotopic Multi-Tumor Cases. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202303570https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202303570
7. AM：仿建筑榫卯结构稳定富镍层状正极
富镍层状氧化物是最有前途的锂离子电池正极，但循环过程中的化学机械失效和首次循环容量损失较大阻碍了它们在高能电池中的应用。在此，北京大学深圳研究生院潘锋，武汉大学Peihua Yang，国家纳米科学中心Weiguo Chu通过将尖晶石状榫卯结构引入LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2的层状相中，可以显著抑制正极材料的不利体积变化。1）这种榫卯结构起到了锂离子快速传输的高速公路作用，这一点已被实验和计算所证实。此外，具有榫卯结构的颗粒通常终止于最稳定的(003)刻面。2）新正极在0.1 C下的放电容量为215 mAh g–1，初始库仑效率为97.5%，在1 C下循环1200次后容量保持率为82.2%。这项工作提供了一种可行的晶格工程来解决稳定性和富镍层状氧化物的低初始库仑效率，有利于实现高能量密度和长寿命的锂离子电池。
Xinghua Tan, et al, Imitating Architectural Mortise-Tenon Structure for Stable Ni-Rich Layered Cathodes, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202211555https://doi.org/10.1002/adma.202211555
8. AM：黑磷-Fe3O4-Fe(V)-oxo复合材料用于钾离子电极材料
黑磷作为阳极材料用于钾离子电池目前主要局限于黑磷的空气气氛不稳定特点，以及不可逆/缓慢的钾离子存储动力学。有鉴于此，香港城市大学楼雄文、青岛科技大学秦国辉等报道设计一种概念上的复合材料，由超薄的黑鳞（BP）纳米盘、Fe3O4纳米簇、Lewis酸Fe(V)-oxo复合物（FC）纳米片形成，命名为BP@Fe3O4@FC。1）通过在铁复合物FC和黑鳞之间修饰电子桥配体，因此FC的疏水表面促进BP@Fe3O4-NC@FC在潮湿的空气气氛中非常稳定。通过有目地的结构设计，这种复合阳极材料具有优异的电化学活性，可逆的容量，倍率活性，长期循环稳定性。2）这种复合结构设计有助于理性设计更加先进的钾离子电池阳极材料。
Yaoyao Xiao, et al, Construction of Ultra-Stable Ultrathin Black Phosphorus Nanodisks Hybridized with Fe3O4 Nanoclusters and Iron (V)-Oxo Complex for Efficient Potassium Storage, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202301772https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202301772
9. AM：可弯曲的硅烯薄膜
由于其优异的力学性能，二维(2D)材料作为柔性器件的有源层已经引起了人们的兴趣，这些柔性器件共同集成了电子、光子和光致伸缩等功能。为此，人们迫切需要符合工艺流程标准并具有大规模均匀度的2D可弯曲膜。在这里，米兰比可卡大学Alessandro Molle，Christian Martella报道了一种基于硅烯薄膜(硅的2D形式)的可弯曲薄膜的实现方法，在该过程中，硅烯薄膜完全从天然块状衬底上分离出来，然后转移到任意柔性衬底上。1）宏观力学变形的应用导致了硅烯拉曼光谱的应变响应行为。此外，还发现，在弹性拉伸松弛的情况下，薄膜容易形成微尺度的皱纹，在硅烯层中出现了与宏观机械变形下一致的局部应变。2）光热拉曼光谱测量表明，硅烯褶皱中存在曲率相关的热色散。3）最后，作为硅烯薄膜技术潜力的有力证据，研究人员证明了它们可以很容易地引入光刻工艺流程，从而定义了柔性的设备就绪架构，例如压敏电阻，从而为完全与硅兼容的技术框架的可行进步铺平了道路。
Christian Martella, et al, Bendable silicene membranes, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202211419https://doi.org/10.1002/adma.20221141910. AEM：高熵表面配合物稳定 LiCoO2 正极提高LiCoO2的充电电压可提高电池的能量密度，这在从便携式电子产品到电动汽车的储能应用中极具吸引力。然而，高压下的混合氧化还原反应会促进氧气析出、电解质分解和不可逆相变，从而导致电池容量快速衰减。近日，国家纳米科学中心Weiguo Chu，北京大学深圳研究生院潘锋，广西大学Zhaoxia Lu展示了Mg-Al-Eu共掺杂LiCoO2显著改善的高压循环稳定性。1）研究发现元素共掺杂诱导了近表面高熵区，包括先天薄无序的岩盐壳和掺杂剂偏析表面。高熵配合物可以有效抑制氧的析出和近地表结构的解构。O3和H1-3之间的相变可逆性和阴极的热稳定性也大大提高。2）因此，共掺杂的LiCoO2表现出卓越的循环性能，在800次和2000次循环中分别保持了86.3%和72.0%的初始容量，并具有4.6 V的高截止电压。可行的共掺杂方法拓宽了开发具有高工作电压的稳定锂离子电池的前景。
Xinghua Tan, et al, High-Entropy Surface Complex Stabilized LiCoO2 Cathode, Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202300147https://doi.org/10.1002/aenm.202300147
