1. Sci. Adv.: Gd/Fe双层中自旋输运驱动超快磁化动力学的微观研究  

激光诱导的自旋输运是超快自旋动力学中的一个关键因素。然而，超快磁化动力学在多大程度上产生自旋电流，反之亦然，但其仍存在争议。近日，柏林自由大学Martin Weinelt报道了Gd/Fe双层中自旋输运驱动超快磁化动力学的微观研究。

本文要点：

1) 作者使用时间和自旋分辨的光电发射光谱来研究反铁磁耦合的Gd/Fe双层，这是一个用于全光开关的原型系统。自旋输运导致Gd表面自旋极化的超快下降，证明了角动量在几个纳米上的转移。因此，Fe起到自旋过滤器的作用，从而吸收大部分自旋，但其反射少数自旋的电子。

2) 反向Fe/Gd双层中Fe自旋极化的超快增加证实了从Gd到Fe的自旋传输。相反，对于纯Gd膜，由于其自旋极化保持不变，从而可以忽略进入钨衬底的自旋传输。该结果表明，超快自旋输运驱动了Gd/Fe中的磁化动力学，并揭示了对超快自旋动力学的微观见解。

Liu Bo, et al. Microscopic insights to spin transport–driven ultrafast magnetization dynamics in a Gd/Fe bilayer. Sci. Adv. 2023

DOI: 10.1126/sciadv.ade0286

https://doi.org/10.1126/sciadv.ade0286

2. JACS：离子液体电解液增强块体金属电化学还原CO₂性能  

使用块体金属作为催化剂进行高效电化学还原CO₂具有非常大的挑战和困难，有鉴于此，中科院化学所韩布兴院士、康欣晨、华东师范大学吴海虹等报道使用1-丁基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐/1-十二烷基-3-甲基咪唑四氟硼酸盐/MeCN三元离子液体电解液与块体金属电极配合，高效的进行电化学还原CO₂制备CO。

本文要点：

1）在各种不同块体金属电极表面，三元电解液能够增强电流密度，而且抑制HER副反应，从而实现了优异的CO法拉第效率。在较宽的pH区间都实现了~100 %法拉第效率，而且块体金属电极在这种三元电解液中非常稳定。

2）研究发现，三元电解液的聚集、双电层内两种分子链长度不同的离子液体的排列能够增强电极的润湿性和CO₂吸附，提高H⁺扩散通道，因此实现了大电流密度和高法拉第效率。

 Jiahao Yang, et al, Ternary Ionic-Liquid-Based Electrolyte Enables Efficient Electro-reduction of CO₂ over Bulk Metal Electrodes, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c03259

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03259

3. Chem: 本质无序短肽的分级组装  

由于缺乏原子结构，对短肽组装体如何从无序过渡到有序的理解仍然有限。在此，布兰迪斯大学Xu Bing、阿拉巴马大学Wang Fengbin、弗吉尼亚大学Edward H. Egelman报道了本质无序短肽的分级组装。

本文要点：

1) 作者报道了纳米纤维短本质无序肽（IDP）的冷冻电镜结构，在降低pH或添加钙离子时，IDP从单个纳米颗粒转变为含有芳香核心和无序外围的纳米纤维，其由2-5个氨基酸组成。

2) 通过对磷酸盐进行质子化或添加更多的金属离子来进一步将纳米纤维组装成细丝束。具有受控化学性质的IDP类似物的组装，如磷酸化位点、疏水性相互作用和序列，表明金属离子与IDP的纳米颗粒的柔性外围相互作用以形成原纤维，并增强纤维间相互作用形成丝束。该工作阐明了IDP从无序到有序的自组装过程，为理解非共价相互作用驱动的短肽组装提供了原子分子见解。

Jiaqi Guo, et al. Hierarchical assembly of intrinsically disordered short peptides. Chem 2023

DOI: 10.1016/j.chempr.2023.04.023

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.04.023

4. EES: 植入柔性传感器的智能电池  

对高储能密度的需求不断增长，促使锂离子电池（LIBs）的设计尺寸越来越大，电池充放电能力的增强要求采用高安全充电策略，这对电池运行条件的精确管理提出了越来越高的要求。如今，先进的电池管理系统（BMS）已经向前发展，但其依赖于复杂的算法，还需要开发新型硬件单元来获取电池的内部状态，例如植入的传感器。近日，清华大学欧阳明高院士、Zhang Qiang、Zhao Cehnzi、Han Xuebing综述研究了植入柔性传感器的智能电池。

本文要点：

1) 访问工作电池的内部信息将大大提高状态估计的准确性，并进一步提高其管理性能。植入传感器将直接接触电池的内部环境，并在时间和空间分辨率水平上获得相应的参数，以实现高精度的状态估计。植入的传感器将为“智能电池”赋能，并为未来的智能BMS做出贡献。作者总结了基于多维传感器的智能电池的发展。

2) 作者展望了新兴的电池级柔性传感器、可能的柔性电子技术以及基于多传感器的电池管理策略。还讨论了设计原理、集成方法和制造中的特殊问题。特别关注了用于智能电池的植入式传感器的重要作用、主要挑战和未来方向。该工作将有助于智能电池在学术研究和工业应用中的推广。

Yao Lu, et al. Smart Batteries Enabled by Implanted Flexible Sensors. EES 2023

DOI: 10.1039/D3EE00695F

https://doi.org/10.1039/D3EE00695F

5. EES: Fe-N-C单原子催化剂上析氧反应促进甲烷电化学转化  

即使在环境温度下，电化学甲烷转化也有望实现直接转化，但其需要精细控制电化学析氧反应（OER）的竞争反应，以提高效率和生产率。近日，西江大学Jun Hyuk Moon报道了Fe-N-C单原子催化剂上析氧反应促进甲烷电化学转化。

本文要点：

1) 在OER辅助甲烷氧化中，作者使用Fe-N-C单原子催化剂（SAC）来实现高法拉第效率和乙醇转化率。作者通过计算确定了在Fe-N-C SAC上保持稳定活性氧的潜在区域，其中OER的潜在限制步骤是OOH*的形成。作者还提出了一种由活性氧自发氧化甲烷、生产甲醇和通过去质子化转化为乙醇的反应途径。

2) 在1.6V下，Fe-N-C SAC以4668.3μmol/g_cat/hr的高产率实现了甲烷到乙醇的转化，且选择性为85%；FE效率为51%。此外，作者展示了一种直接气体扩散流动池，以增强甲烷的传质；流动池中的转化实现了高达11480.6μmol/g_cat/hr的乙醇生产速率。

Cheolho Kim, et al. Boosting Electrochemical Methane Conversion by Oxygen Evolution Reactions on Fe-N-C Single Atom Catalysts. EES 2023

DOI: 10.1039/D3EE00027C

https://doi.org/10.1039/D3EE00027C

6. EES: Cu₂O超低电位下电催化阴极硝酸盐还原与阳极甲醛氧化的耦合  

硝酸盐（NO₃^-）电催化合成氨（NH₃）是Haber–Bosch路线的一种有效替代方案，该路线需要高能量输入和碳排放。然而，缓慢的阳极析氧反应（OER）动力学需要大的过电位，这严重限制了电催化阴极NO₃^-还原反应（NO₃^-RR）。在此，电子科技大学董帆报道了Cu₂O超低电位下电催化阴极硝酸盐还原与阳极甲醛氧化的耦合。

本文要点：

1) 作者开发了HCHO氧化反应（FOR），并在0.81V下实现300mA cm^-2的电流密度，这比OER（Pt）的氧化反应低1.56V。与Cu₂O相比，HCOOH的产生速率达到了9.64 mmol cm^-2 h^-1，接近迄今为止报道的最高性能。

2) 进一步的研究表明，六氯环己烷的阳极氧化机理包括电催化氧化脱氢（EOD）和串联反应途径。串联反应的特征是立方Cu₂O电催化氧化为斜方Cu（OH）₂，以及HCHO自发还原为Cu₂O。随后，在阳极和阴极都使用Cu₂O的双电极耦合FOR和NO₃^-RR需要-0.19V的超低电池电压来实现10mA cm^-2的电流密度，并且实现了将NO₃^-转化为NH₃的99.77%的高法拉第效率。这一策略作为一种新的变革系统，可以同时处理污染物（六氯环己烷和NO₃^-）和产生增值化学品（HCOOH和NH₃）。

Xiao Lei, et al. Coupling electrocatalytic cathodic nitrate reduction with anodic formaldehyde oxidation at ultra-low potential over Cu₂O. EES 2023

DOI: 10.1039/D3EE00635B

https://doi.org/10.1039/D3EE00635B

7. EES: 分子工程线性有机碳酸盐作为安全锂离子电池的不燃电解质  

火灾和爆炸危险是锂离子电池在电动汽车和储能系统中广泛应用的主要障碍。尽管降低LIBs中线性有机碳酸盐电解质的可燃性是解决热安全问题的一个有效方案，但这往往是以牺牲电池性能和成本为代价的。在此，韩国科学技术院Minah Lee、韩国工业技术研究院Jayeon Baek、蔚山国立科学技术研究所Dong-Hwa Seo将分子工程线性有机碳酸盐作为安全锂离子电池的不燃电解质。

本文要点：

1) 作者通过将烷基链延伸和烷氧基取代相结合，同时降低溶剂挥发性和提高溶剂化能力，证明了线性碳酸酯的分子工程为实现热稳定的高性能电池提供了一条可行途径。尽管定制分子双（2-甲氧基乙基）碳酸酯（BMEC）的闪点比传统电解质高90°C，但电解质质量仍然保持不变，使石墨和富镍层状氧化物的电极组合能够在实际的软包电池中长时间循环500次。

2) 此外，与商业电解质不同，作者证明，在带电电极存在的情况下，BMEC电解质在热/机械/电气滥用条件下有效地缓解了热量和反应性气体的释放，从而防止了4 A h软包电池在钉子穿透时的热爆炸。

Jina Lee, et al. Molecularly engineered linear organic carbonates as practically viable nonflammable electrolytes for safe Li-ion batteries. EES 2023

DOI: 10.1039/D3EE00157A

https://doi.org/10.1039/D3EE00157A

8. Angew：纳米结构驱动的吲哚菁绿二聚化以产生超稳定的光学诊疗纳米颗粒  

吲哚菁绿(ICG)是唯一被批准用于临床的近红外(NIR)染料。然而，尽管ICG在光子应用和光热治疗等方面具有多功能性，但光漂白仍会阻碍它的进一步应用。有鉴于此，加拿大多伦多大学健康网络郑刚教授、Juan Chen和智利天主教大学Hilde H. Buzzá利用ICG稳定纳米乳，使其在纳米乳外壳上发生完全二聚化，构建了一种二聚化ICG纳米结构(Nano-dICG)。随后，ICG二聚体会发生J聚集，进而产生窄的红移(780 nm→894 nm)和更加强烈的(~2倍)吸光度。

本文要点：

1）与ICG相比，Nano-dICG能够表现出更高的光热转化效率(2倍)、显著降低的光降解(-9.6% vs -46.3%)、在重复照射下的光热效应稳定性(7 vs 2循环)以及更加优异的胶体和结构稳定性。

2）静脉注射后，Nano-dICG可以在24小时内通过不同于内源性信号的近红外 (890nm)光声成像对其递送到小鼠肿瘤的过程进行实时示踪，从而指导实现有效的光热治疗。综上所述，该研究证明了纳米结构驱动的ICG二聚体能够作为一种超稳定的光学诊疗平台。

Nahyun Kwon. et al. Nanostructure-Driven Indocyanine Green Dimerization Generates Ultra-Stable Phototheranostics Nanoparticles. Angewandte Chemie International Edition. 2023

DOI: 10.1002/anie.202305564

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305564

9. AM：PtTe₂无定形化改善HER性能  

暴露催化活性位点和优化催化位点与中间体之间的成键强度是两种能够显著改善二维材料催化活性的重要方法。但是目前仍没有很好的方法能够同时满足两个需求。有鉴于此，西北工业大学黄维院士、方漪芸、西安交通大学李鑫哲等报道对具有明确结构和原子层厚度的二维PbTe₂ vdW材料，发现通过合适的煅烧能够将二维PtTe₂晶体转化为氧掺杂二维无定形PtTe₂纳米片，这种无定形化策略的PtTe₂展示了显著改善的HER催化活性。

本文要点：

1）通过实验和理论计算，发现氧掺杂能够打破Pt-Te的共价化学键，因此导致Pt原子的结构重构，并且导致层内Pt原子完全暴露。而且这种结构转变能够通过Pt 5d轨道和O 2p轨道杂化，调控电子结构（包括Fermi能级附近的态密度、d能带中心的位置、导电性）。

2）无定形PtTe₂实现暴露大量的Pt位点，而且优化氢中间体物种的结合能，因此实现了优异催化活性和稳定性的HER反应催化剂。

Wen Zhao, et al, Triggering Pt Active Sites in Basal Plane of Van der Waals PtTe₂ Materials by Amorphization Engineering for Hydrogen Evolution, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202301593

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202301593

10. AM：可持续的全固态锂金属电池：电池技术和回收工艺的前景  

锂(Li)电池在安全性和能量密度方面正逐步从液态向固态发展，其中全固态锂金属电池(ASSLMB)被认为是最有前途的候选电池。博洛雷集团生产的Bluecar电动汽车就证明了这一点，这款汽车在全球几个城市的汽车共享服务中得到了应用。尽管ASSLMB的开发取得了令人印象深刻的进展，但它们回收利用的途径仍未得到探索，再加上目前废锂离子电池的爆炸性增长，它们应该会引起学术界和工业界的广泛兴趣。

近日，上海交通大学Zheng Liang，清华大学深圳国际研究生院周光敏对ASSLMBs技术的发展进行了简要的总结。

本文要点：

1）根据典型的化学性质区分了四种SSE(即氧化物、硫化物、卤化物和聚合物)，从对其固有性质的理解转向对实际应用的SSE的合理设计。然而，适用于ASSLMBs的不同类型的SSE面临着具体的问题和挑战。

2）通过对ASSLMB和LIBS的结构和化学成分的比较，揭示了随着SSE和锂金属阳极的引入，ASSLMB回收的挑战。

3）讨论了LIBs的预处理、火法冶金、湿法冶金、直接再生等回收技术在ASSLMBs回收中的可行性，以及ASSLMBs回收技术的最新进展。特别是，强调了面向电池回收的ASSLMBs设计的重要性。

4）最后，展望了ASSLMBs可持续循环利用的未来研究方向、存在的挑战和前景。

Xiaoxue Wu, Towards Sustainable All Solid-State Li-metal Batteries: Perspectives on Battery Technology and Recycling Processes, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202301540

https://doi.org/10.1002/adma.202301540

11. Nano Lett.：用于选择性氧化还原生物催化的LUMO介导的Se和HOMO介导的Te纳米酶  

具有新型链状结构的硒（Se）和碲（Te）纳米材料因其耐人寻味的特性而引起广泛的兴趣。不幸的是，仍然不清楚的催化机制严重限制了生物催化性能的发展。鉴于此，天津大学张晓东、穆晓宇、冯列峰等开发了壳聚糖包裹的Se纳米酶，其抗氧化活性比Trolox高23倍，牛血清白蛋白包裹的Te纳米酶具有更强的促氧化生物催化作用。         

本文要点：

1）基于密度函数理论计算，首先提出具有Se/Se^2-活性中心的Se纳米酶通过LUMO介导的机制有利于活性氧（ROS）的清除，而具有Te/Te⁴⁺活性中心的Te纳米酶通过HOMO介导的机制促进ROS的产生。

2）生物实验证实，用Se纳米酶处理的γ-刺激性小鼠的存活率在30天内通过抑制氧化作用保持在100%。然而，Te纳米酶通过促进辐射氧化产生了相反的生物效应。本工作为提高Se和Te纳米酶的催化活性提供了一个新的策略。

Kaijin Liu, LUMO-Mediated Se and HOMO-Mediated Te Nanozymes for Selective Redox Biocatalysis. Nano Letters.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01068

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01068

12. Nano Lett.：水凝胶磁力学执行器纳米颗粒用于无线远程控制体内机械信号传递  

作为在体内对机械感受器进行无线、特定目标和远距离刺激的一种新的纳米技术工具，韩国基础科学研究所Jinwoo Cheon、Minsuk Kwak、Young-wook Jun等提出了一种水凝胶磁力学执行器（h-MMA）纳米颗粒。

本文要点：

1）为了使输入信号渗透到深层组织并有效地产生力，h-MMA整合了一个两步转导机制，在其磁芯（即Zn_0.4Fe_2.6O₄纳米粒子簇）内将磁的各向异性能量转化为热能，然后转化为机械能，诱导周围的聚合物（即pNiPMAm）外壳收缩，最终提供力来激活目标机械感受器。

2）h-MMAs能够在荧光报告细胞系和异种移植小鼠模型中按需调控Notch信号，证明了其作为一种强大的体内扰动方法，以微创和无束缚的方式进行机械生物学审讯的效用。

Sumin Jeong, et al. Hydrogel Magnetomechanical Actuator Nanoparticles for Wireless Remote Control of Mechanosignaling In Vivo. Nano Letters.

DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01207

https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01207