1. Nature Chemistry：通过可控烯烃异构化实现烯烃的多位点可编程功能化  

烃链的直接和选择性官能化是合成化学中的一个基本问题。而C=C双键和C（sp³）-H键的功能化提供了一些解决方案，但位点多样性仍然是一个问题。烯烃异构化与（氧化）官能化的结合为远程官能化提供了一种有效方法，这将为位点多样性提供更多机会。然而，功能化位点仍然有限，并且集中在特定的末端位置和内部位点；新的位点选择性功能化，包括多功能化，仍极具挑战性。近日，上海交通大学张万斌通过可控烯烃异构化实现烯烃的多位点可编程功能化。

本文要点：

1) 作者报道了一种钯催化的好氧氧化方法，用于通过控制烯烃异构化和氧化功能化之间的反应序列策略进行末端烯烃的多位点可编程功能化，包括C=C双键和多个C（sp³）–H键。

2) 具体而言，作者实现了1-乙酰氧基化、2-乙酰氧基、1,2-二乙酰氧基和1,2,3-三乙酰氧基，并伴有可控的远程烯基化。该方法使来自石化原料的烯烃能够容易地转化为不饱和醇和多元醇，特别是转化为不同的单糖和C-糖苷。

Zhengxing Wu, et al. Multi-site programmable functionalization of alkenes via controllable alkene isomerization. Nature Chemistry 2023

DOI: 10.1038/s41557-023-01209-x

https://doi.org/10.1038/s41557-023-01209-x

2. Nature Energy：使用独立的钙钛矿-BiVO₄人造叶片生产太阳能驱动的液体多碳燃料  

由阳光驱动的二氧化碳和水合成高能量密度液体燃料具有优异的循环经济性。尽管科研工作者在生产简单的气体产品方面取得了进展，但用于液体多碳生产的无人辅助光电化学装置的构建仍然是一个重大挑战。近日，剑桥大学Erwin Reisner使用独立的钙钛矿-BiVO₄人造叶片生产太阳能驱动的液体多碳燃料。

本文要点：

1) 作者通过将氧化物衍生的Cu₉₄Pd₆电催化剂与钙钛矿–BiVO₄串联光吸收剂集成在一起，组装了人工叶片装置，该光吸收剂将CO₂还原与水氧化结合起来。有线Cu₉₄Pd₆|钙钛矿–BiVO₄串联器件对多碳醇（约1:1乙醇和正丙醇）的法拉第效率约为7.5%，

2) 此外，在1.5 G辐射下，无线独立器件经过20 h可产生约1 µmol cm⁻²的醇 ，相应的速率约为40 µmol h^-1 g_Cu94Pd6^−1，该研究证明了通过人造叶从二氧化碳直接生产多碳液体燃料的可行性。

Motiar Rahaman, et al. Solar-driven liquid multi-carbon fuel production using a standalone perovskite–BiVO₄ artificial leaf. Nature Energy 2023

DOI: 10.1038/s41560-023-01262-3

https://doi.org/10.1038/s41560-023-01262-3

3. Nature Materials：银铁矿Ag8SnSe6中极端的声子非谐性是超离子扩散和超低热导率的基础  

超低的热导率和快速的离子扩散使超离子材料具有优异的热电转换性能和固态电解质性能。然而，由于对这两个特征复杂的原子动力学了解有限，从而使得它们之间的相关性和相互依存性仍然不清楚。在这里，上海交通大学Ma Jie、杜克大学Olivier Delaire、同济大学Pei Yanzhong使用同步加速器X射线和中子散射技术以及机器学习的分子动力学研究了银铁矿Ag₈SnSe₆中的离子扩散和晶格动力学。

本文要点：

1) 作者确定了Ag的振动动力学和控制低能量Ag主导的声子过度衰减为准弹性响应宿主框架之间的关键相互作用，从而实现了超电离。与此同时，长波长横向声学声子在超离子跃迁中的持久性对所提出的“类液体热传导”图像提出了挑战。

2) 相反，作者发现了低能声子在50K以下开始的热增宽现象，从而揭示了声子非谐性和弱键合作用作为导致超低热导率和快速扩散的根源。该研究结果为用于能量转换和存储的超离子材料中复杂的原子动力学提供了基本的见解。

Qingyong Ren, et al. Extreme phonon anharmonicity underpins superionic diffusion and ultralow thermal conductivity in argyrodite Ag₈SnSe_6. Nature Materials 2023

DOI: 10.1038/s41563-023-01560-x

https://doi.org/10.1038/s41563-023-01560-x

4. Nature Synthesis：平面内电子离域法合成二维聚氧化乙烯基簇合物  

二维（2D）材料为探索电子结构和催化应用提供了独特的平台。纳米团簇，被称为“超级原子”，可以直接连接构建2D纳米结构网络。近日，清华大学王训、Liu Qingda、Hu Hanshi通过平面内电子离域法合成二维聚氧化乙烯基簇合物。

本文要点：

1) 作者通过在室温下简单的湿法化学合成，将聚氧化二酯（PONb）簇与过渡金属或稀土金属离子组装，制备了八种2D簇合物。通过C₃v对称的{Nb₂₄O₇₂}团簇的直接键合，构建了具有六边形结构的单层和少层PONb团簇苯。

2) PONb簇合物对苯甲醇氧化表现出增强的光催化活性，转化率是PONb簇单元的十倍。理论研究表明，这是因为PONb簇合物的面内电子离域导致反应能垒降低。所构建的六边形排列和独特电子性质的2D PONb簇合物提供了一个原子精确模型，其可用于研究多相催化中基于簇合物组装体的电子结构。

Zhong Li, et al. Synthesis of two-dimensional polyoxoniobate-based clusterphenes with in-plane electron delocalization. Nature Synthesis 2023

DOI: 10.1038/s44160-023-00305-7

https://doi.org/10.1038/s44160-023-00305-7

5. 用于制造高性能透明木材的木材干凝胶  

光学透明木材是通过木材的结构保留去木质化和随后的热固化或光固化聚合物树脂的渗透来制造的，但仍然受到去木质化木材固有的低中孔体积的限制。在这里，皇家理工学院Qi Zhou报道了一种使用木材干凝胶制造坚固透明木材复合材料的简便方法，该木材干凝胶允许树脂单体在环境条件下无溶剂渗透到木材细胞壁中。

本文要点：

1）具有高比表面积 (260 m² g^–1) 和高中孔体积 (0.37 cm³ g^–1) 的木材干凝胶是通过在环境压力下蒸发干燥包含原纤化细胞壁的脱木质木材制备的。

2）介孔木材干凝胶在横向上是可压缩的，可以在不影响透光率的情况下精确控制透明木材复合材料的微观结构、木材体积分数和机械性能。

3）研究人员成功制备了大尺寸和高木材体积分数 (50%) 的透明木材复合材料，展示了该方法的潜在可扩展性。

Wang, S., Li, L., Zha, L. et al. Wood xerogel for fabrication of high-performance transparent wood. Nat Commun 14, 2827 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-38481-x

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38481-x

6. Chem. Soc. Rev.: 有机半导体中高效且空气稳定的n型掺杂  

有机半导体（OSCs）的化学掺杂能够对载流子浓度、电荷迁移率和能级进行调节，这对于OSCs在有机电子器件中的应用至关重要。然而，与p型掺杂相比，n型掺杂已经远远落后。在OSCs中实现高效和空气稳定的n型掺杂将有助于提高电子传输和器件性能，并赋予其新的功能，因此，这些功能目前正受到越来越多的关注。近日，中国科学院Zhu Xiaozhang综述研究了有机半导体中高效且空气稳定的n型掺杂。

本文要点：

1) 作者仔细讨论了n型掺杂OSCs中的掺杂效率和掺杂空气稳定性问题，首先阐明了影响n型OSCs中化学掺杂效率的主要因素，然后解释了环境条件下n型掺杂膜不稳定性的起源。作者发现掺杂微观结构、电荷转移和离解效率决定了整体掺杂效率，其可以通过分子设计和后处理进行精确调整。

2) 为了进一步提高n掺杂OSCs的空气稳定性，作者讨论了设计策略，如调节最低未占分子轨道（LUMO）能级、电荷离域、分子间堆叠、原位n掺杂和自封装。此外，还介绍了n型掺杂在太阳能电池、发光二极管、场效应晶体管和热电等先进有机电子学中的应用。最后，展望了以稳定高效的n型掺杂OSC为目标的新型掺杂方式和材料体系。

Dafei Yuan, et al. Efficient and air-stable n-type doping in organic semiconductors. Chem. Soc. Rev. 2023

DOI: 10.1039/D2CS01027E

https://doi.org/10.1039/D2CS01027E

7. EES: 氧化铝基全固态钠金属电池中枝晶生长的形态动力学  

具有陶瓷电解质和碱金属阳极的全固态电池（ASSB）是未来用于车辆电气化和智能电网的潜在储能技术。然而，在长周期、安全的ASSB的设计中，固体电解质（SE）中不可控的枝晶生长导致ASSB短路已成为一个严重的问题，而其潜在机制尚不清楚。在这里，燕山大学黄建宇、宾夕法尼亚州立大学Sulin Zhang通过多尺度成像和形态动力学跟踪研究了Na枝晶通过Na沉积和裂纹扩展的交替序列在β′′-Al₂O₃ SE中的生长。

本文要点：

1) 原子尺度成像证明，电化学循环导致沿着Na⁺传导平面的大规模分层开裂，并伴随着相邻传导通道的闭合。原位SEM观察揭示了Na沉积和裂纹扩展之间的动态相互作用：Na沉积积累了导致裂纹的机械应力；开裂释放了局部应力，从而促进了Na的进一步沉积。

2) 因此，钠沉积和裂解交替进行，直到发生短路。质子建立了一个多尺度相场模型来概括Na枝晶生长的形态动力学，并预测生长枝晶的树状分形形态。该研究结果表明，Na沉积和开裂之间的解耦是缓解ASSB中不可控枝晶生长的重要途径。

Lin Geng, et al. Morphodynamics of dendrite growth in alumina based all solid-state sodium metal batteries. EES 2023

DOI: 10.1039/D3EE00237C

https://doi.org/10.1039/D3EE00237C

8. Angew：使用亚稳态光酸进行光化学驱动的 CO₂ 释放以实现节能直接空气捕获  

当前直接空气捕获(DAC)技术面临的重大挑战之一与吸附剂再生和CO2释放的密集能源成本有关，这使得对气候变化产生积极影响所需的大规模（GtCO2/年）部署在经济上不可行。这一挑战凸显了开发再生能量大幅降低的新DAC工艺的迫切需求。在这里，橡树岭国家实验室Ying-Zhong Ma，Radu Custelcean报道了一种通过利用吲唑亚稳态光酸(mPAH)的独特特性来释放CO₂的光化学驱动方法。

本文要点：

1）研究人员对模拟和基于氨基酸的DAC系统的测量揭示了mPAH通过调节pH变化和光驱动的相关异构体来用于CO₂释放循环的潜力。

2）在用中等强度的光照射后，模拟和基于氨基酸的DAC系统分别发现总无机碳向CO₂的转化率约为55%和68%至78%。

3）研究结果证实了在环境条件下使用光而不是热按需释放CO₂的可行性，从而为DAC吸附剂的再生提供了一种节能途径。

Uvinduni I. Premadasa, et al, Photochemically-Driven CO₂ Release Using a Metastable-State Photoacid for Energy Efficient Direct Air Capture, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202304957

DOI：10.1002/anie.202304957

https://doi.org/10.1002/anie.202304957

9. AM：锚定在 N 掺杂碳中的原子分散的 Co₂MnN₈ 三原子位点可实现高效的氧还原反应  

原子分散的过渡金属-氮/碳(M-N/C)催化剂已成为最有希望替代贵金属铂催化剂进行氧还原反应(ORR)的催化剂。然而，已报道的M-N/C催化剂通常以常见的M-N4基团形式存在，只有一个金属活性位点，活性不足。在此，复旦大学吴仁兵教授，西安工业大学潘洪革教授精心开发了一种不寻常的三核活性结构，其中氮配位的一个Mn原子与两个Co原子(Co₂MnN₈)锚定在N掺杂的碳中，通过双金属沸石咪唑骨架前体的吸附热解作为高效ORR催化剂。原子结构研究和密度本文受版权保护。

本文要点：

1）密度泛函理论(DFT)计算表明，Co₂MnN₈会经历自发的OH结合形成Co₂MnN₈-₂OH作为真正的活性位点，导致轨道中的单个电子填充状态和优化的中间体结合能。

2）因此，所开发的Co₂MnN₈/C表现出前所未有的ORR活性，具有0.912V的高半波电位和出色的稳定性，不仅超越了Pt/C催化剂，而且刷新了钴基催化剂的新纪录。

Xiaoxiao Yan, et al, Atomically Dispersed Co₂MnN₈ Triatomic Sites Anchored in N-Doped Carbon Enabling Efficient Oxygen Reduction Reaction, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202210975.

https://doi.org/10.1002/adma.202210975

10. AM：具有混合解吸模式的聚电解质水凝胶实现全天候多循环大气集水  

基于吸附的大气水收集是缓解全球水资源短缺的一种有前途的方法。然而，无论昼夜变化和天气如何，由可持续能源驱动的可靠供水仍然是一个长期存在的挑战。

为了解决这个问题，新加坡国立大学Swee Ching Tan，上海交通大学王如竹教授提出了一种具有最佳混合解吸多循环操作策略的聚电解质水凝胶吸附剂，实现了全天大气集水并显着增加了日产水量。

本文要点：

1）聚电解质水凝胶吸附剂具有高达659 atm的内部渗透压，通过在其内部不断迁移吸附的水来更新吸附位点，从而增强吸附动力学。带电聚合物链与吸湿性盐离子配位，固定盐并防止团聚和泄漏，从而提高循环稳定性。

2）结合太阳能和模拟废热进行解吸的混合解吸模式引入了均匀且可调节的吸附剂温度，以实现全天超快的水释放。借助快速吸附-解吸动力学，优化模型建议进行8个水分捕获释放循环，展示2410mL_water-1kg_sorbent-1day-1的高产水产量，是单循环非混合集水模式的3.5倍。

这种聚电解质水凝胶吸附剂的开发和耦合可持续能源驱动的解吸模式为下一代集水系统铺平了道路，显着地使淡水达到几公斤级。

He Shan, et al, All-day Multicyclic Atmospheric Water Harvesting Enabled by Polyelectrolyte Hydrogel with Hybrid Desorption Mode, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202302038.

https://doi.org/10.1002/adma.202302038

11. AM：用于极端振动阻尼的屈曲超材料  

在越来越多的应用中，抑制机械共振是一项艰巨的挑战。许多被动阻尼方法依赖于使用低刚度、复杂的机械结构或电气系统，这使得它们在许多此类应用中不可行。近日，阿姆斯特丹大学Corentin Coulais介绍了一种通过允许机械超材料和晶格结构中的主要载荷路径屈曲来实现被动减振的新方法，这为振动传输设定了上限：传输的加速度在拉伸和压缩下均达到最大值，无论输入加速度是多少。

本文要点：

1）这种非线性机制导致金属超材料中的极端阻尼系数 tan δ ≈ 0.23——比传统轻质结构材料的线性阻尼系数大几个数量级。

2）研究人员通过实验和数值证明了在一定加速度范围内的独立式橡胶和金属机械超材料中的这一原理。

3）研究还表明，阻尼非线性甚至允许基于屈曲的振动阻尼在张力下工作，并且双向屈曲可以进一步提高其性能。屈曲超材料为无质量或刚度损失的极端减振铺平了道路，因此可适用于多种高科技应用，包括航空航天、车辆和敏感仪器。

David M.J. Dykstra, et al, Buckling Metamaterials for Extreme Vibration Damping, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202301747

https://doi.org/10.1002/adma.202301747

12. AEM: 钠离子电池的新型层状氧化物阴极改性策略的最新进展  

低成本钠离子电池（SIBs）被广泛认为是锂离子电池的补充甚至替代品。然而，SIB的实际应用受到其能量密度和循环性能的限制，这主要受到阴极侧的限制。因此，开发先进的阴极材料对于SIBs的实际应用至关重要。近日，中国科学技术大学章根强综述研究了钠离子电池的新型层状氧化物阴极改性策略的最新进展。

本文要点：

1) 在各种阴极材料中，层状过渡金属氧化物（LTMO）由于其紧凑的晶体结构、低成本、易于制备以及与Li基LTMO的相似性，使其成为极具潜力的阳极材料。钠基LTMO面临的瓶颈问题包括严重的相变、缓慢的扩散动力学和界面退化，这对实现高性能阴极提出了巨大挑战。

2) 作者对最近报道的层状氧化物改性策略进行了全面的概述和总结，并完善了结构-功能-性能关系。展望了钠基LTMO阴极的前景和发展方向。该综述全面探讨了钠基LTMO的修饰策略，为未来钠基LTMOs的研究提供了新的方向。

Bo Peng, et al. Recent Progress in the Emerging Modification Strategies for Layered Oxide Cathodes toward Practicable Sodium Ion Batteries. Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202300334

https://doi.org/10.1002/aenm.202300334