1. Nature Commun.：Cu-壳聚糖-气体扩散层3D复合电极选择性还原CO₂制备C₂₊醇  

大速率电化学还原CO₂制备C₂₊有机醇受到人们广泛关注，但是这种大电流密度电化学还原反应性能远远低于商业化要求，使用气体扩散电极（GDE）和3D纳米结构催化剂，能够显著改善流动相电解CO₂的性能。有鉴于此，中科院化学所韩布兴院士、朱庆宫等制备一种3D Cu-壳聚糖(chitosan)（CS-GDL）气体扩散电极，这种电极中壳聚糖能够在Cu催化剂和GDL之间作为过渡层，高度互相连通的网络结构实现形成3D结构Cu金属箔，这种集成的结构能够促进电子快速传输，缓解电化学反应的传质局限。

本文要点：

1）在优化反应条件后，在900 mA cm^-2电流密度和-0.87 V vs. RHE过电势实现了88.2 %的法拉第效率，其中C₂₊有机醇的部分电流密度达到462.6 mA cm^-2，选择性达到51.4 %，从而实现优异的制备C₂₊有机醇。         
2）通过实验和理论计算，说明壳聚糖促进生成具有丰富Cu(111)/Cu(200)晶面结构的3D六角形棱柱Cu纳米棒，这种结构Cu促进电催化反应生成有机醇。本文工作展示了一种性能优异的电化学还原CO₂的GDE电极。

Jiahui Bi, et al, Construction of 3D copper-chitosan-gas diffusion layer electrode for highly efficient CO₂ electrolysis to C₂₊ alcohols. Nat Commun 14, 2823 (2023).

DOI: 10.1038/s41467-023-38524-3

https://www.nature.com/articles/s41467-023-38524-3

2. Nature Commun.：氟丁酸界面修饰改善锂金属电极界面性能  

Li金属具有非常高的理论容量，同时电极电势较低，因此是非常理想的阳极材料。但是Li金属具有非常高的反应性，并且在碳酸盐电解液中容易生长枝晶，这阻碍了Li金属电极的进一步应用。有鉴于此，厦门大学孙世刚院士、黄令、海南师范大学王崇太等提出一种使用七氟丁酸修饰表面的方法，这种方法通过Li和有机酸之间原位反应生成亲锂七氟丁酸盐界面，因此能够实现无枝晶的均匀Li沉积，显著改善电池的循环性能和库伦效率。

本文要点：

1）通过这种界面修饰方法，显著改善电池的循环性能，在1.0 mA cm-2电流密度，以碳酸盐作为电解液构筑的Li/Li对称电池稳定工作>1200 h。

2）在真实测试条件，亲锂界面能够保证300圈电池循环后维持83.2 %容量。七氟丁酸盐界面能够作为电桥（electrical bridge）促进锂离子在Li电极和沉积之间均匀变化，降低锂枝晶生长，降低界面阻抗。

Yuxiang Xie, et al, Surface modification using heptafluorobutyric acid to produce highly stable Li metal anodes. Nat Commun 14, 2883 (2023).

DOI: 10.1038/s41467-023-38724-x

https://www.nature.com/articles/s41467-023-38724-x

3. Nature Commun.：局部水分子加热策略用于近红外长寿命成像指导的胶质母细胞瘤光热治疗  

由于水在1.0 μm附近的近红外(NIR)区域内具有强吸收，因此该波长也被认为不适合作为生物环境中的成像和分析信号。然而，1.0 μm NIR也可以转化为热量，进而作为局部水分子加热策略以用于生物组织的光热治疗。有鉴于此，韩国汉阳大学Joonseok Lee和Dong Yun Lee构建了Nd-Yb共掺杂纳米材料(水加热纳米粒子(NPs))，其在1.0 μm处具有强发射，可以匹配水的吸收带。

本文要点：

1）研究发现，在水加热NPs中引入Tm离子可以提高近红外发光寿命，以构建近红外成像指导的水加热探针(水加热NIR NPs)。

2）在多形性胶质母细胞瘤雄性小鼠模型中，靶向肿瘤的水加热NIR NPs能够在高分辨率颅内近红外长寿命成像的指导下显著减小肿瘤体积（78.9%）。综上所述，该研究证明了水加热NIR NPs可以作为一种新型纳米材料以用于深部组织肿瘤的成像和光热消融治疗。

Dongkyu Kang. et al. A local water molecular-heating strategy for near-infrared long-lifetime imaging-guided photothermal therapy of glioblastoma. Nature Communications. 2023

https://www.nature.com/articles/s41467-023-38451-3

4. Nature Commun.：共轭交联膦作为宽带光或阳光驱动的光催化剂用于大规模原子转移自由基聚合  

在温和的条件下，特别是在宽带光或太阳光的直接驱动下，利用光来调节光催化的可逆失活自由基聚合(RDRP)是非常有必要的。但是，开发适合大规模生产聚合物，特别是嵌段共聚物的光催化聚合体系仍然是一个巨大的挑战。在这里，合肥工业大学Tao He，华中科技大学Bi-En Tan报道了一种基于膦的共轭超交联聚合物(PPh3-CHCP)光催化剂的开发，用于高效的大规模光诱导铜原子转移自由基聚合(Cu-ATRP)。

本文要点：

1）包括丙烯酸酯和丙烯酸甲酯在内的单体直接在大范围(450-940 nm)的辐射或阳光下可以实现近乎定量的转化。

2）光催化剂可以很容易地回收和重复使用。阳光驱动的CuATRP可以在200毫升的条件下由各种单体合成均聚物，在云层间歇中单体转化率接近99%，并对多分散性进行了良好的控制。此外，还可以得到400毫升规模的嵌段共聚物，这显示了其巨大的工业应用潜力。

Fang, WW., et al. Conjugated cross-linked phosphine as broadband light or sunlight-driven photocatalyst for large-scale atom transfer radical polymerization. Nat Commun 14, 2891 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-38402-y

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38402-y

5. Nature Commun.：基于三位和四位连接子的具有 pto 和 mhq-z 拓扑结构的三维共价有机框架  

与二维共价有机框架 (COF) 相比，三维 (3D) 共价有机框架 (COF) 具有更高的表面积、更丰富的孔道和更低的密度，这使得 3D COF 的开发从基础和实用的角度来看很有趣。然而，高度结晶的 3D COF 的构建仍然具有挑战性。同时，3D COF 中拓扑的选择受到结晶问题、缺乏具有适当反应性和对称性的合适构建块的可用性以及晶体结构确定困难的限制。

近日，莱斯大学Rafael Verduzco，中科院福建物构所Xiaowei Wu报道了两种具有 pto 和 mhq-z 拓扑结构的高度结晶 3D COF，这些拓扑结构是通过合理选择具有适当构象应变的矩形平面和三角形平面结构单元设计的。

本文要点：

1）具有pto的3D COF显示出46 Å的大孔径和极低的计算密度。mhq-z网络拓扑完全由完全封闭的有机多面体构成，显示出1.0 nm的精确均匀微孔尺寸。

2）3D COFs在室温下显示出高CO₂吸附能力，有可能作为有前途的碳捕获吸附剂。

这项工作扩展了可及3D COF拓扑结构的选择，丰富了COF的结构多功能性。

Zhu, D., et al. Three-dimensional covalent organic frameworks with pto and mhq-z topologies based on Tri- and tetratopic linkers. Nat Commun 14, 2865 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-38538-x

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38538-x

6. Angew：Pt-Pt金属间键合在一起的分子捕蝇器  

尽管金属-金属键具有引入响应行为的独特潜力，但很少将其作为超分子组装体中的活性元素进行探索。近日，不列颠哥伦比亚大学 Mark J. MacLachlan报道了使用Pt-Pt键构建了一个由两个环金属化Pt单元组成的动态分子容器。

本文要点：

1）这种分子—捕蝇器—有一个灵活的下颚，由两个[18]冠6醚组成，可以调整它们的形状，以亚微摩尔亲和力结合大的无机阳离子。

2）除了捕蝇器的光谱学和晶体学表征外，研究人员还指出了它的光化学组装，它可以捕获离子并将它们从溶液传输到固态。

3）此外，由于Pt-Pt键的可逆性，已经能够回收捕蝇器以再生其起始材料。因此，可以使用这里介绍的进展组装其他分子容器和材料，用于从溶液中收集有价值的底物。

Miguel A. Soto, et al, Molecular Flytraps Held Together by Pt‒Pt Intermetallic Bonds, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202305525

DOI: 10.1002/anie.202305525

https://doi.org/10.1002/anie.202305525

7. Angew：由具有可控分子间相互作用的儿茶酚端分子构建块构建的可定制超粒子  

胶体超微粒与多组分初级微粒相结合，具有新兴或协同功能。然而，由于具有可裁剪性和功能可扩展性的构建块的选择有限，实现超粒子的功能定制仍然是一个巨大的挑战。近日，四川大学Junling Guo，Guidong Gong开发了一种通用的方法来构建具有所需性质的可定制超粒子，该方法通过邻苯二酚基团与一系列正交官能团的共价共轭获得分子构建块。

本文要点：

1）这些以邻苯二酚为端基的分子构件可以在各种分子间相互作用(即金属-有机配位、主客体和疏水相互作用)的驱动下组装成初级粒子，然后进一步组装成受儿茶酚介导的界面相互作用支配的超粒子。

2）该策略使超粒子具有多种功能，如双pH响应性、光可控的渗透性和活细胞的非侵入性荧光标记。此外，这些超粒子易于制造，并且能够通过选择所用的金属和正交官能团来调整其化学和物理性质，应该能够实现各种应用。

Yajing Zhang, et al, Customizable Supraparticles Constructed from Catechol Terminated Molecular Building Blocks with Controllable Intermolecular Interactions, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202303463

https://doi.org/10.1002/anie.202303463

8. Angew：利用刚性-柔性超分子链段相互作用开发坚韧的热塑性弹性体  

超分子相互作用促进了韧性多功能热塑性弹性体的发展。然而，人们对控制超分子增韧的基本原理知之甚少，实现所需高韧性的合理设计仍然令人望而生畏。在这里，山东大学Xu Wang报道了一种简单而稳健的增韧热塑性弹性体的方法，通过合理地剪裁包含刚性和柔性超分子链段的硬-软相分离结构。

本文要点：

1）引入的具有不同结构刚性的功能段提供了不匹配的超分子相互作用，以有效地调整能量消耗和承受外部负载。

2）含有芳香酰胺和酰氨基脲的最佳超分子弹性体表现出创纪录的韧性(1.2GJ m⁻³)、非凡的抗裂性(断裂能282.5 kJ m⁻²)、超高的断裂真应力(2.3 GPA)、良好的弹性、愈合能力、可回收性和抗冲击性能。

3）研究人员通过对各种弹性体的测试，验证了这种增韧机理，证实了设计和开发超韧性超分子材料的潜力，在航空航天和电子领域具有广阔的应用前景。

Luping Wang, et al, Development of Tough Thermoplastic Elastomers by Leveraging Rigid–Flexible Supramolecular Segment Interplays, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202301762

https://doi.org/10.1002/anie.202301762

9. AM：基于碳纳米管的能量收集技术研究进展  

人们对利用太阳能、热能和机械能等环境能源发电的技术产生了极大的兴趣，因为它们有可能为能源危机提供可持续的解决方案。寻找新的能量收集技术背后的推动力之一是希望为传感器网络和无需电池的便携式设备供电，例如自供电的可穿戴电子设备、人体健康监测系统和植入式无线传感器。其中，电化学、水电、摩擦电、压电和热电纳米发电机因其特殊的物理性质、易于应用以及有时可获得的高效率而得到广泛研究。多功能碳纳米管 (CNT) 由于其异常高的重力功率输出和最近获得的高能量转换效率而在能量收集方面引起了极大的兴趣。然而，这一领域的进一步发展仍然需要深入了解收集机制和提高电输出以实现更广泛的应用。

近日，江苏大学Xinghao Hu，德克萨斯大学达拉斯分校Ray H. Baughman全面回顾了各种基于 CNT 的能量收集技术，重点介绍了工作原理、典型示例和未来的改进。

本文要点：

1）作者专注于基于CNT的纳米材料，全面介绍各种新兴的能量收集原理（例如电化学、水电、摩擦电、压电和热电效应），并讨论它们基于不同CNT配置的收集优点。

2）此外，总结了这些基于CNT的能量收集模块的有前途的应用，包括微电源和自供电传感器。

3）最后，概述了基于CNT的纳米发电机的现有挑战和未来发展的当前前景。

Xinghao Hu, et al, Recent Advances in Carbon Nanotube-Based Energy Harvesting Technologies, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202303035.

https://doi.org/10.1002/adma.202303035

10. AM：通过低氢亲和力和强键合实现用于长寿命电解 Zn//MnO₂ 电池的高质子抗性 Zn-Pb 阳极  

高能电解Zn//MnO₂电池显示出电网规模储能的潜力，但酸性电解质引起的严重析氢腐蚀(HEC)会导致耐久性下降。在这里，中南大学周江教授报道了一种实现稳定金属锌负极的全方位保护策略。

本文要点：

1）首先，在锌阳极上构建了一个耐质子的含铅（Pb和Pb(OH)₂）界面（表示为Zn@Pb），该界面将在H₂SO₄腐蚀过程中原位形成PbSO₄并保护Zn基底免受HEC的影响。

2）其次，为了提高Zn@Pb的电镀/剥离可逆性，引入了Pb(CH₃COO)₂添加剂（表示为Zn@Pb-Ad），它会转化为PbSO₄沉淀并释放微量Pb²⁺，从而在Zn上动态沉积Pb层镀层以抑制HEC。

3）优异的HEC抗性源于PbSO₄和Pb对H⁺的低亲和力以及Pb-Zn或Pb-Pb之间的强键合，这增加了析氢反应过电位和H⁺腐蚀能垒。因此，Zn@Pb-Ad//MnO₂电池分别在0.2和0.1M H₂SO₄电解质中稳定运行630小时和795小时，是裸锌的40倍以上。所制备的Ah级电池实现了一个月的日历寿命，为下一代高耐用电网级锌电池打开了大门。

Pengchao Ruan, et al, Achieving Highly Proton-Resistant Zn-Pb Anode through Low Hydrogen Affinity and Strong Bonding for Long-Life Electrolytic Zn//MnO₂ Battery, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202300577

https://doi.org/10.1002/adma.202300577

11. AEM：用于硫化物基全固态锂电池的小尺寸单晶富镍层状正极在 4.5 V 下的高压稳定性  

NCM811（LiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂）的机械损伤、严重的界面副反应、正极与固体电解质（SE）的物理接触失效是其在全固态电池中实现高电压稳定性的主要障碍（ASSLB）。阴极形态对结构完整性的影响与 ASSLB 的电化学性能直接相关。在这项工作中，天津工业大学Lianqi Zhang，Dawei Song，Hongzhou Zhang合成了用于硫化物基 ASSLB 的小尺寸单晶 NCM811 (S-SC)，以解决机械损伤和接触失效问题。此外，Li₂O 预锂化策略提高了界面稳定性。

本文要点：

1）横截面抛光扫描电子显微镜(CP-SEM)用于揭示具有不同形貌的NCM811阴极的机械结构演变行为。研究人员应用电化学阻抗谱(EIS)、飞行时间二次离子质谱(TOF-SIMS)和X射线光电子能谱(XPS)技术表征循环间的界面稳定性。

2）因此，在35.67mgcm⁻²的高质量负载和7.13mAcm⁻²的高电流密度下，Li₂O预锂化S-SC(S-SC-PL)正极可提供100的超高电压稳定性在ASSLB中，2.72–4.4V下500次循环后的百分比和2.72–4.5V下200次循环后的100%。这项工作提供了一种有效的阴极形态设计策略，以提高用于硫化物基ASSLB的富镍层状阴极的高压稳定性。

Rongzheng Tian, et al, High-Voltage Stability of Small-Size Single Crystal Ni-Rich Layered Cathode for Sulfide-Based All-Solid-State Lithium Battery at 4.5 V, Adv. Energy Mater. 2023, 2300850

DOI: 10.1002/aenm.202300850

https://doi.org/10.1002/aenm.202300850

12. AEM: 混溶性调节和热退火诱导的分级形态使高效全小分子有机太阳能电池效率超过17%  

实现理想的形态以实现有效的电荷产生和传输是提高全小分子有机太阳能电池（SM OSCs）光伏性能的必要途径。近日，中国科学院李永舫院士、Zhang Zhanjun、Meng Lei、浙江师范大学Qiu Beibei通过混溶性调节和热退火诱导的分级形态使高效全小分子有机太阳能电池效率超过17%。

本文要点：

1) 作者基于新的小分子供体SM-mB和Y6及其衍生物L8-BO的合金化共混受体制备了三元SM OSC，并且通过调节热退火处理条件和活性层中混合受体的组成，成功地实现了具有适当纳米级相分离的分级形态。然后，三元SM OSC实现了17.06%的优异PCE , 这是迄今为止SM OSC的最佳结果之一。

2) 所需的形态归因于混溶性驱动的供体和受体共混形态的优化，其充分利用了两种受体的各自优势，这有助于以更平衡的电荷载流子迁移率有效地产生和提取电荷。三元SM OSCs的光伏性能对器件制造条件（包括热退火处理）具有很高的耐受性，并且对膜厚度不敏感，这有利于大面积制造和未来的实际应用。

Guo Jing, et al. Miscibility Regulation and Thermal Annealing Induced Hierarchical Morphology Enables High-Efficiency All-Small-Molecule Organic Solar Cells Over 17%. Adv. Energy Mater. 2023

DOI: 10.1002/aenm.202300481

https://doi.org/10.1002/aenm.202300481