顶刊日报丨张珽、曾杰、王定胜、陈人杰等成果速递20230526
纳米人 纳米人 2023-06-27
1. Nature Commun.:石墨和纳米结构表面之间稳健的微观结构超润滑  

结构超润滑是两个接触的固体表面之间几乎为零摩擦且无磨损的状态。但由于石墨片的边缘缺陷,这种状态有一定的失效概率。在这里,清华大学Quanshui Zheng,Ming Ma在环境条件下在微米级石墨薄片和纳米结构硅表面之间实现了稳健的结构超润滑状态。

         

本文要点:

1)研究发现摩擦力始终小于 1 μN,微分摩擦系数约为 10−4,没有明显的磨损。这归因于石墨片在集中力作用下纳米结构表面上的边缘翘曲,这消除了石墨片与基板之间的边缘相互作用。


2)这项研究不仅挑战了摩擦学和结构超润滑性的传统理解,即较粗糙的表面会导致更高的摩擦并导致磨损,从而降低粗糙度要求,而且还证明了具有单晶表面的石墨片不会与边缘接触在大气条件下,基材可以与任何非范德瓦尔斯材料始终如一地实现稳健的结构超润滑状态。


3)此外,该研究提供了一种通用的表面改性方法,使结构超润滑技术在大气环境中得到广泛应用。

         

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Huang, X., Li, T., Wang, J. et al. Robust microscale structural superlubricity between graphite and nanostructured surface. Nat Commun 14, 2931 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38680-6

         

2. Nature Commun.:增材制造过程中镍基高温合金晶体旋转的原位观察

了解激光增材制造中外延微结构形成的动态过程对于实现具有单晶结构的产品非常重要。在这里,中国科学院高能物理研究所Bingbing Zhang,Ye Tao,中国工程物理研究院Sen Chen进行了原位实时同步加速器劳厄衍射实验,以捕捉快速激光重熔过程中镍基单晶高温合金的微观结构演变。

         

本文要点:

1)原位同步辐射劳厄衍射表征了晶体旋转行为和杂散晶粒形成过程。


2)通过互补的热机械耦合有限元模拟和分子动力学模拟,研究人员确定晶体旋转受局部加热/冷却不均匀性引起的变形梯度的控制,并认识到快速位错运动引起的亚晶旋转可能是熔池底部的颗粒状杂散晶粒。


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Zhang, D., Liu, W., Li, Y. et al. In situ observation of crystal rotation in Ni-based superalloy during additive manufacturing process. Nat Commun 14, 2961 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38727-8

         

3. Nature Commun.:固体界面处的锂结晶  

了解金属阳极的电化学沉积对于高能可充电电池至关重要,其中固态锂金属电池引起了广泛关注。一个长期悬而未决的问题是,在与固体电解质的界面处电化学沉积的锂离子如何结晶成锂金属。在这里,马里兰大学Yifei Mo使用大规模分子动力学模拟,研究并揭示了固体界面处锂结晶的原子路径和能垒。

         

本文要点:

1)与传统理解相反,锂结晶采用多步途径,由界面锂原子介导,具有无序和随机密堆积构型作为中间步骤,从而产生结晶能垒。


2)这种对多步结晶路径的理解将奥斯特瓦尔德步进规则的适用性扩展到界面原子态,并通过界面工程将有利的界面原子态作为中间步骤来促进低势垒结晶的合理策略。


研究结果开辟了界面工程的合理指导途径,以促进固态电池金属电极的结晶,并且普遍适用于快速晶体生长。


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Yang, M., Liu, Y. & Mo, Y. Lithium crystallization at solid interfaces. Nat Commun 14, 2986 (2023).

DOI:10.1038/s41467-023-38757-2

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38757-2

         

4. Nature Commun.:通过协同 Co-Nx 位点和 Co 纳米颗粒催化氧化裂解和氨氧化有机硫化合物  

C-S键的裂解和功能化已成为设计或发现新转变的快速发展领域。然而,由于固有的惰性和催化剂有毒特性,通常很难以直接和选择性的方式实现。在这里,中科院大连化物所Wen Dai,辽宁石油化工大学He Wang首次报道了一种新颖有效的方案,该方案能够通过非贵金属CoN-C催化剂直接氧化裂解和氰化有机硫化合物,该催化剂包含石墨烯封装的Co纳米颗粒和Co-Nx位点,使用氧气作为环境友好的氧化剂和氨作为氮源。

         

本文要点:

1)多种硫醇、硫化物、亚砜、砜、磺酰胺和磺酰氯在该反应中都是可行的,从而能够在无氰化物条件下获得多种腈。此外,改变反应条件还允许有机硫化合物的裂解和酰胺化以提供酰胺。

2)该策略具有出色的官能团耐受性、易于扩展、具有成本效益和可回收的催化剂以及广泛的底物范围。表征和机理研究表明,Co纳米粒子和Co-Nx位点协同催化的显着有效性对于实现出色的催化性能至关重要。


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Luo, H., Tian, S., Liang, H. et al. Oxidative cleavage and ammoxidation of organosulfur compounds via synergistic Co-Nx sites and Co nanoparticles catalysis. Nat Commun 14, 2981 (2023).

DOI:10.1038/s41467-023-38614-2

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38614-2

         

5. Nature Commun.:耐热高强度铝合金的多种析出物/基体界面结构的协同作用  

高强度铝合金应用广泛,但由于纳米析出物在中高温下迅速粗化,强度降低,极大地限制了其应用。沉淀物/基质界面处的单一溶质偏析层在稳定沉淀物方面并不令人满意。在这里,中南大学Yong Du,Kai Li在Al-Cu-Mg-Ag-Si-Sc合金中获得了多个界面结构,包括Sc偏析层、C和L相以及新发现的χ-AgMg相,它部分覆盖了θ'沉淀物。

         

本文要点:

1)通过原子分辨率表征和从头计算,这种界面结构已被证实可以协同延缓沉淀物的粗化。


2)因此,设计的合金在所有系列铝合金中表现出良好的耐热性和强度组合,热暴露后屈服强度保持97%,高达400 MPa。


这种用多个界面相和偏析层覆盖沉淀物的概念为设计其他耐热材料提供了一种有效的策略。


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Lu, Q., Wang, J., Li, H. et al. Synergy of multiple precipitate/matrix interface structures for a heat resistant high-strength Al alloy. Nat Commun 14, 2959 (2023).

https://doi.org/10.1038/s41467-023-38730-z

         

6. AM:基于 PU-TA@MXene Janus 架构的用于选择性方向识别的多功能柔性传感器

多功能的选择性和力学性能一直是柔性传感器领域关注的焦点。特别是,传感器材料仿生结构的构建可以赋予传感器固有的响应特性和额外的导数功能。受人体皮肤不对称结构特征的启发,中科院苏州纳米所张珽,Tie Li提出了一种新型的具有仿生Janus结构的单宁酸(TA)修饰的MXene-PU(PU-TA@MXene)薄膜,该薄膜通过重力驱动自组装将2D TA@MXene纳米片梯度分散到PU网络中。

         

本文要点:

1)该膜具有较好的力学性能,断裂伸长率为2056.67%,拉伸强度为50.78 Mpa,具有自愈合性能。


2)此外,Janus架构可实现柔性传感器对定向弯曲、压力和拉伸的选择性多功能响应。


3)结合机器学习模块,该传感器对测力具有较高的识别率(96.1%)。同时,该传感器还可以实现救援行动中的方向识别和人体运动监测。


该工作对柔性传感器的材料结构、力学性能和应用平台具有重要的研究价值和现实意义。


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Ju Bai, et al, Multifunctional Flexible Sensor Based on PU-TA@MXene Janus Architecture for Selective Direction Recognition, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202302847.

https://doi.org/10.1002/adma.202302847

         

7. AM:用于多功能构筑一体化光伏的可打印高效稳定 FAPbBr3 钙钛矿太阳能电池

钙钛矿太阳能电池(PSCs)因其丰富的原材料、可调节的透明度和低成本的印刷工艺,在下一代建筑集成光伏(BIPV)应用中显示出巨大的前景。由于钙钛矿成核和生长控制的复杂性,用于高性能印刷PSCs的大面积钙钛矿薄膜的制备仍在积极的研究中。在这里,武汉理工大学Jie Zhong提出了一种中间相转变辅助的一步刀片涂层,用于本征透明的甲酰胺类钙钛矿薄膜。

         

本文要点:

1)中间络合物优化了FAPbBr3的晶体生长路径,得到了大面积、均匀、致密的吸收体膜。在简化的玻璃/FTO/SnO2/FAPbBr3/C器件结构下,获得了10.86%的最佳效率和高达1.57V的高开路电压。


2)此外,未封装的PSCs在环境空气中75℃老化1000h后仍保持90%的初始功率转换效率,最大功率点跟踪500 h后仍保持96%的转换效率。印刷的半透明PSCs的平均可见光透过率超过45%,对小型器件(8.6%)和10×10 cm2模块(5.55%)都表现出高效率。最后,能够定制FAPbBr3 PSC的颜色、透明度和隔热属性,使其作为多功能BIPV具有很高的前景。


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Wang Yue, et al, Printable High-efficiency and Stable FAPbBr3 Perovskite Solar Cells for Multifunctional Building-integrated Photovoltaics, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202301548.

https://doi.org/10.1002/adma.202301548

         

8. AM:具有超高热电性能的强韧温差电偶水凝胶热电池  

热电池可以不断地将热转化为电能,它们被广泛用于为可穿戴电子设备供电。然而,它们有泄漏的风险和较差的机械性能。尽管准固态离子热电池可以克服电解液泄漏的问题,但其优异的机械性能和较高的热功率之间的权衡仍然是一个重大挑战。在本研究中,南开大学Rujun Ma将拉伸诱导结晶和热电效应相结合,提出了一种高强度准固态可拉伸聚乙烯醇热电偶热电池(SPTC)。

         

本文要点:

1)SPTC的抗拉强度高达19 Mpa,高热电功率为6.5 mV K-1。其延伸率为1300%,超高韧性为163.4 mJ m-3,比输出功率密度为1969 µW m-2 K-2。这些综合性能优于以前报道的准固态可伸缩热电偶热电池。


2)研究人员展示了基于SPTC的系统在可穿戴设备中的使用,用于能源自主应变传感器和健康监测。这可以促进物联网时代可持续可穿戴电子产品的快速应用。


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Lili Liu, et al, Strong tough thermogalvanic hydrogel thermocell with extraordinarily high thermoelectric performance, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202300696.

https://doi.org/10.1002/adma.202300696

         

9. AM:盐包水电解质能解决锌电池的问题吗?  

锌金属电池因其在水溶液中的可操作性、丰度和可回收利用而安全和可持续发展。然而,金属锌在水溶液中的热力学不稳定性是其商业化的主要瓶颈。因此,锌沉积(Zn2+→Zn(s))连续伴随着析氢反应(HER)(2H+→H2)和枝晶生长,进一步加剧了HER。因此,锌电极周围的局部pH升高,并促进在锌电极上形成非活性和/或导电性差的锌钝化物种(Zn+2H2O→Zn(OH)2+H2)。这加剧了锌和电解液的消耗,降低了ZNB的性能。为了使其超越其热力学势能(pH=0时为0V对SHE),在锌盐中引入了盐中水电解质(WISE)的概念。自2016年ZNB发表第一篇关于WISE的文章以来,这一研究领域不断取得进展。

         

近日,林雪平大学Xavier Crispin,Ziyauddin Khan对WISE在锌离子电池中的应用现状进行了综述。

         

本文要点:

1)首先,作者详细介绍了浓缩液的发展历史,介绍了高浓缩液转化为WITS的方法,这种方法已被用于拓宽水溶液的ESW范围,以探索各种类型的电池。


2)其次,作者解释了金属电镀的关键机理,并重点介绍了最有前途的储能金属之一:Zn。


3)作者讨论了使用含水电解液的ZNB技术的局限性,并解释了利用WITS来缓解这些技术问题的策略。据此,深入研究了锌的成核机理。在常规电解液和WITS中,根据WISE对ZNB的结构进行了分类,并考虑了锌离子混合超级电容器和微型超级电容器。


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Ziyauddin Khan, Divyaratan Kumar, Xavier Crispin, Does water-in-salt electrolyte subdue issues of Zn batteries?, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202300369.

https://doi.org/10.1002/adma.202300369

         

10. Angew:表征单个Pd纳米粒子的应力提高电化学性能  

人们发现调控异相催化剂的表面应力能够非常有效的调控其催化活性,但是人们对于从单个电催化剂颗粒精度深入理解应力对电催化活性的影响仍缺乏。有鉴于此,中国科学技术大学曾杰、东华大学陈前进等报道通过扫描电化学显微光谱表征(SECCM)技术,研究尺寸类似的单个八面体Pd、二十面体Pd两种相同{111}晶面的电化学HER性能,发现应力导致二十面体的{111}晶面显著改善电催化活性

         

本文要点:

1)研究发现,Pd二十面体具有显著的应力,从而实现优异的HER催化活性,在-0.87 V,二十面体Pd的TOF达到八面体的2倍。


2)这种单颗粒电化学表征技术研究Pd纳米粒子,说明应力改善电催化活性的重要作用,有助于深入理解催化剂的表面应力与催化反应活性之间的关系。


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Jiao Zhao, et al, Exploring the Strain Effect in Single Particle Electrochemistry using Pd Nanocrystals, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202304424

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202304424

         

11. Angew:构建Co4原子团簇使Fe-N4基元具有高活性和持久的氧还原性能  

单原子Fe-N-C催化剂具有很高的氧还原反应(ORR)活性,因此对其需求量很大。然而,质子交换膜燃料电池(PEMFCs)的本征活性有限,耐久性差,严重制约了其实用化。在这里,清华大学王定胜教授证明了构建相邻金属原子团簇(ACS)对提高Fe-N4催化剂的ORR性能和稳定性是有效的。

         

本文要点:

1)通过使用Co4分子簇和Fe(Acac)3注入的碳前驱体的“预约束”策略,在N掺杂的碳衬底(Co4@/Fe1@NC)上实现了Fe-N4构型与高度均匀的Co4AC的集成。


2)所研制的Co4@/Fe1@NC催化剂在酸性介质中的半波电位(E1/2)为0.835 V,在H2-O2燃料电池测试中的峰值功率密度为840 mW·cm−2


3)第一性原理计算进一步阐明了经Co4AC修饰的Fe-N4催化剂上的ORR催化机理。


这项工作为精确建立原子分散的多金属中心催化剂提供了一种可行的策略,以实现高效的能量相关催化。


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Ali Han, et al, Construction of Co4 Atomic Clusters to Enable Fe-N4 Motifs with Highly Active and Durable Oxygen Reduction Performance, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202303185

DOI: 10.1002/anie.202303185

https://doi.org/10.1002/anie.202303185

         

12. AEM:作为应力缓冲结构的 Co-MOF:提高锂存储中 NiS/SnO2 异质结性能的工程  

具有界面效应的异质结构在改善电极材料的电化学动力学方面显示出巨大潜力。然而,复杂的合成参数和众多的单一组分阻碍了异质结构的应用。在此,北京理工大学陈人杰教授,Yongxin Huang提出了一种多模板合成策略来改善异质结复合材料的界面效应,减轻锂化/脱锂时的体积变化,并增加与聚氧乙烯基(PEO 基)电解质的界面相容性。

         

本文要点:

1)得益于结构和成分的优势,新型 NiS/SnO2/MOF (NSM) 电极具有优异的电化学性能,具有出色的比容量、出色的倍率性能和超长循环性能。


2)由于有机组分之间的相容性和金属有机骨架 (MOF) 的多孔特性,NSM 电极与基于 PEO 的固态电解质表现出更大的界面相容性。


这项工作不仅描述了异质结构高性能电极材料,而且为增强固态电池界面之间的连接性提供了新的见解。


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Ning Zhang, et al, Co-MOF as Stress-Buffered Architecture: An Engineering for Improving the Performance of NiS/SnO2 Heterojunction in Lithium Storage, Adv. Energy Mater. 2023, 2300413

DOI: 10.1002/aenm.202300413

https://doi.org/10.1002/aenm.202300413

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