1. Science Advances：用于伤口愈合的活性微生态水凝胶
慢性难以愈合的伤口引起了全世界的极大关注，因为它们的治疗受到感染和缺氧的限制。受藻类天然产氧能力和有益细菌相对于其他微生物的竞争优势的启发，南京大学医学院附属鼓楼医院Yuanjin Zhao提出了一种活的微生态水凝胶 (LMH)，其具有功能化的小球藻和枯草芽孢杆菌封装，可实现持续供氧和抗感染，以促进慢性伤口愈合。1）由于水凝胶由热敏性 Pluronic F-127 和湿粘合剂聚多巴胺组成，因此 LMH 可以在低温下保持液态，同时快速凝固并紧密粘附在伤口床上。2）结果表明，通过优化包封微生物的比例，小球藻可以持续产氧以缓解缺氧并支持枯草芽孢杆菌的增殖，而枯草芽孢杆菌可以消除定植的病原菌。因此，LMH 大大促进了感染糖尿病伤口的愈合。这些特性使 LMH 对实际临床应用很有价值。
Guopu Chen, et al, Living microecological hydrogels for wound healing, Sci. Adv. 9, eadg3478 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adg3478https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg3478
2. Chem: 调控金属有机框架中的手性和孔隙率实现有效的对映选择性识别
手性金属有机框架（CMOFs）的孔隙率和稳定性对于对映选择性应用至关重要。然而，通过直接组装金属节点和手性连接体来耦合这些性质仍极具挑战性。而合成后手性化为构建CMOFs提供了一种简单的方法，并且它可以减小孔径，但它阻碍了手性分子调节。在此，南开大学Shi Wei通过调控金属有机框架中的手性和孔隙率实现有效的对映选择性识别。1) 作者开发了一种缺陷工程方法来引入手性中心和扩大孔隙。与合成含有大孔CMOF的其他策略相比，该方法在没有额外模板的情况下保持了框架稳定性，并且手性UiO-66、MIL-125-NH2和MIL-53的成功制备证明了这一点。2) 值得注意的是，CMOFs具有高选择性、高效率和广泛的对映选择性识别底物范围。该研究为构建具有扩大孔和高稳定性CMOF提供了一种简单且可扩展的合成方法。
Zongsu Han, et al. Tailoring chirality and porosity in metal-organic frameworks for efficient enantioselective recognition. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.05.004https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.05.004
3. Chem: 可再生资源的共价适应性网络中的交联聚合物
共价适应性网络（CAN）是具有动态共价键的交联聚合物，并且这些网络能够表现出热固性材料的耐久性和热塑性塑料的可回收性。由于它们的稳定性和刺激驱动的可再加工性，使得这些聚合物作为环境问题的潜在解决方案已经引起了人们的极大兴趣。近日，新加坡科技研究局Shermin S. Goh综述研究了可再生资源的共价适应性网络中的交联聚合物。1) 这些聚合物具有独特特性，包括刺激反应和自我修复，也使它们能够在许多新兴应用中发挥作用，如可回收粘合剂和智能致动器。然而，与大多数塑料一样，CAN通常由石油资源制成。因此，人们一直在推动使用可再生原料：生物质，如纤维素、天然橡胶及其衍生物，以及二氧化碳，以提高CANs的可持续性。2) 作者对可再生原料转化为CANs进行了全面分类，并讨论了它们的应用。作者进一步强调了产生高性能可再生CAN的设计策略，并讨论了这些材料面临的挑战和机遇。
Sirin Kamarulzaman, et al. Covalent adaptable networks from renewable resources: Crosslinked polymers for a sustainable future. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.04.024https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.04.024
4. PNAS: 用于高效仿生氧化还原催化的光激发Ru单原子位点
纳米酶由于其低效的电子转移（ET）导致其催化活性低下，这是仿生催化相关生物医学应用中的主要挑战。近日，北京大学郭少军、华中师范大学朱成周报道了用于高效仿生氧化还原催化的光激发Ru单原子位点。1) 受天然光酶中光电子转移的启发，作者报道了一种锚定在金属-有机框架上的单原子Ru光纳米酶（UiO-67–Ru），用于实现光增强过氧化物酶（POD）活性。作者证明，原子分散的Ru位点可以实现高的光电转换效率、优异的POD活性（相对于UiO-67的光活性提高了7.0倍）和良好的催化特异性。2) 原位实验和理论计算都表明，光电子遵循辅因子介导的酶ET过程，进而促进活性中间体的产生和产物的释放，在H2O2还原中具有更高的热力学和动力学。利用Zr–O–P键的独特相互作用，作者建立了一个基于UiO-67–Ru的免疫测定平台，用于有机磷农药的光增强检测。
Weiqing Xu, et al. Photoexcited Ru single-atomic sites for efficient biomimetic redox catalysis. PNAS 2023DOI: 10.1073/pnas.2220315120https://doi.org/10.1073/pnas.2220315120
5. PNAS: 动态轨道杂化引发自旋无序重整化的析氧反应
析氧反应（OER）是现代工业和技术中能量储存和转换的基础，但它们仍然面临反应动力学缓慢和电化学性能差的困境。与纳米结构的观点不同，河海大学周钢、王沛芳、南京大学刘力哲侧重于一种动态轨道杂交方法，以重整多孔贵金属-游离金属-有机框架（MOFs）中的无序自旋构型，从而加速OER中的自旋依赖反应动力学。1) 作者提出了一种独特的超交换相互作用，通过在交变电磁场刺激下与电解质中的动态磁离子临时结合，并重新配置多孔MOFs中自旋网的畴方向，其中从无序低自旋态到高自旋态的自旋重整化促进了水的快速离解和最佳载流子迁移，导致了自旋依赖的反应途径。2) 因此，自旋重整化MOFs在0.33 V的过电势下具有2095.1 A gmetal−1的质量活性，这大约是原始MOFs的5.9倍。该发现为重新配置具有有序结构域方向的自旋相关催化剂以加速氧反应动力学提供了见解。
Peilin Huang, et al. Dynamic orbital hybridization triggered spin-disorder renormalization via super-exchange interaction for oxygen evolution reaction. PNAS 2023DOI: 10.1073/pnas.2219661120https://doi.org/10.1073/pnas.2219661120
6. EES: 以双电子吩噻嗪氧化还原聚合物为正极的大容量铝电池
铝是地壳中含量最丰富的金属，而可充电铝电池作为下一代储能设备具有巨大应用前景。然而，到目前为止，为复杂的铝离子确定合适的正极材料一直是一个挑战。在这里，弗赖堡大学Ingo Krossing、Birgit Esser提出了一种使用具有两个氧化还原过程的有机氧化还原聚合物正极材料的策略。1) 作者发现，以吩噻嗪为双电子氧化还原中心的交联聚（3-乙烯基-N-甲基吩噻津）在0.81和1.65 V（vs. Al|Al3+）的电位下可逆地插入[AlCl4]−离子，可提供高达167 mAh g−1的比容量，其超过石墨正极材料。2) 吩噻嗪聚合物电极在10 C速率下具有5000次循环的优异循环性能，同时具有88%的容量保持率和优异的倍率性能。这是可充电铝电池开发的一个重大进展，并将开启有机氧化还原聚合物作为正极材料的进一步探索，为更可持续的储能解决方案铺平道路。
Gauthier Studer, et al. On a high-capacity aluminium battery with a two-electron phenothiazine redox polymer as positive electrode. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE00235G
7. EES: 调控钙钛矿表面阳离子性质以实现可控水氧化性能
尽管催化材料的本征性质可以很容易地通过掺杂来调节，但它们发生电催化的表面往往偏离本征性质，并且很难控制。由于多种组成元素的存在，使得这种现象在过渡金属复合氧化物中尤为明显，这对电催化剂的精确设计提出了巨大挑战。近日，南京工业大学邵宗平、Zhou Wei通过调控钙钛矿表面阳离子性质来实现可控水氧化性能。1) 以钙钛矿La2NiO4为例，作者提出了一种简单的表面剪裁策略来精细操纵表面阳离子性质，即去除表面富集的非活性La元素，同时形成活性Ni-Fe对。得益于优化的表面阳离子性质，表面调控的催化剂在旋转圆盘电极测试中具有优异催化性能。2) 此外，作者发现其在膜电极组件测试中也具有优异的水氧化性能。该工作表明，由等量的Ni和Fe元素组成的动态重建薄层表面，与稳定的La封端的亚表面相结合，是实现高OER活性和耐久性的关键。
Li Yu, et al. Tailoring surface cation configuration of Ruddlesden-Popper perovskites for controllable water oxidation performance. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE00380A
8. EES: 用于CO2光电化学还原为乙烯的集成金属-绝缘体-半导体光电阴极的协同设计
光电化学二氧化碳还原（PEC CO2R）是利用阳光、水和二氧化碳生产化学品和燃料的一种有效手段；然而，这项技术还处于起步阶段。迄今为止，大多数PEC CO2R的研究报道只含有一个碳原子产物（C1产物），但很少证明生产含有两个或多个碳的产物（C2+产物），如乙烯、乙醇等。而金属半导体绝缘体（MIS）光电阴极/催化剂结构为这一目的提供了一种有效方法，因为它们集成了光吸收、电荷分离和催化的功能。近日，加利福尼亚大学Alexis T. Bell报道了用于CO2光电化学还原为乙烯的集成金属-绝缘体-半导体光电阴极的协同设计。1) 作者研究了Cu/TiO2/p-Si光电阴极/催化剂结构，目的是确定半导体-绝缘体相互作用对光电阴极性能的影响，以及MIS结构的照射方向对总电流密度和Cu催化剂上形成产物分布的影响。作者还研究了沉积在Cu表面的离聚物涂层对总电流密度和形成产物分布的影响。2) 作者发现，对于固定电势的Cu，由PEC CO2R形成的产物分布是相同的，而与照射方向无关，并且与通过CO2电化学还原（EC CO2R）获得的产物分布也相同。另一个重要发现是，通过在Cu表面上沉积Sustainion/Nafion双层膜，显著提高了总电流密度和对乙烯的法拉第效率。
Chanyeon Kim, et al. Codesign of an Integrated Metal-Insulator-Semiconductor Photocathode for Photoelectrochemical Reduction of CO2 to Ethylene. EES 2023https://doi.org/10.1039/D2EE03525A
9. Angew：用于光驱动超快钠离子存储的双功能 Z 型 TiO2@MoS2@NC 多异质结构
利用双功能光电极来收集和储存太阳能是实现可再生能源利用的一种具有挑战性但有效的方法。在此，哈工程Yujin Chen，Chunling Zhu，温州大学侴术雷设计了由管状TiO2支撑的N掺杂碳涂层MoS2纳米片组成的多异质结构，具有光电转换和电子传输界面。1）当基于异质结构组装光钠离子电池(photo-SIB)时，其容量增加到399.3 mAh g-1，在2.0 A g-1时从暗光到可见光的光转换效率高达0.71%。值得注意的是，photo-SIB仅可通过光充电，容量高达231.4 mAh g−1。2）实验和理论结果表明，所提出的多异质结构可以增强电荷转移动力学，保持结构稳定性，并促进光激发载流子的分离。这项工作提出了一种设计双功能光电极以有效利用太阳能的新策略。
Jinhang Li, et al, Dual-Functional Z-Scheme TiO2@MoS2@NC Multi-Heterostructures for Photo-Driving Ultrafast Sodium Ion Storage, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202303056DOI: 10.1002/anie.202303056https://doi.org/10.1002/anie.202303056
10. Angew：可激活的半导体聚合物前纳米调节剂用于原位胰腺癌的超声-免疫治疗
免疫疗法是一种极具发展前景的癌症治疗方式，但其在临床实践中往往存在反应率有限和潜在的脱靶副作用等问题。有鉴于此，东华大学李静超教授和南洋理工大学浦侃裔教授构建了基于半导体聚合物的前纳米调节剂(SPpMs)，其具有超声介导的可激活药理作用，能够用于对原位胰腺癌的超声-免疫治疗。1）SPpMs由声动力半导体聚合物骨架所组成，该骨架上接枝有聚乙二醇链，并通过由单线态氧(1O2)切割的片段与两种免疫调节剂(程序性死亡配体1阻断剂和吲哚胺2,3-双加氧酶抑制剂)相连接。由于半导体聚合物内核具有优异的声动力性能，因此SPpMs能够在US处理下有效地产生1O2（即使在深度达12 cm的深层组织中）。生成的1O2不仅能够通过声动力效应消融肿瘤，诱导免疫原性细胞死亡，而且会破坏由1O2切割的片段，实现免疫调节剂的原位释放。2）实验结果表明，免疫调节剂所产生的协同作用可通过逆转两种肿瘤免疫抑制通路来增强抗肿瘤免疫反应。因此，SPpMs介导的深部组织超声-免疫治疗可以彻底根除原位胰腺癌，有效防止肿瘤转移。此外，这种免疫激活也能够显著降低发生免疫相关不良事件的可能性。综上所述，该研究能够为实现对深部肿瘤的精准免疫治疗提供一个可激活的智能纳米平台。
Jingchao Li. et al. Activatable Semiconducting Polymer Pro-nanomodulators for Deep-Tissue Sono-immunotherapy of Orthotopic Pancreatic Cancer. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202305200https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305200
11. AEM：由硬碳预沉淀实现的高性能全固态钠离子电池
全固态钠离子电池(AS3iB)因其在宽温度范围内的适当安全性和稳定性而备受追捧，用于固定式储能系统。低成本、低氧化还原电位和高容量的硬碳(HC)是实现实用的大型钠离子电池不可或缺的组成部分。然而，利用这种负极材料的电池的能量密度受到其较低的初始库仑效率(ICE)的限制。在此，加州大学圣地亚哥分校孟颖教授提出了两种策略，即i）额外的热解和ii）通过NaBH4的热分解进行预沉淀，以改善原始HC的ICE。1）拉曼光谱、X射线光电子能谱和电化学表征表明，热处理增加了HC结构中的Csp2含量，而预钠化提供钠以占据固有的不可逆位点。因此，与半电池配置中的热处理(90%)或原始HC(83%)相比，预钠化HC表现出出色的ICE(>99%)。2）更重要的是，分别使用预钠化HC和NaCrO2作为负极和正极的AS3iB表现出92%的高ICE和294 Wh kg-1cathode的初始放电能量密度。
Jin An Sam Oh, et al, High-Performing All-Solid-State Sodium-Ion Batteries Enabled by the Presodiation of Hard Carbon, Adv. Energy Mater. 2023, 2300776DOI: 10.1002/aenm.202300776https://doi.org/10.1002/aenm.202300776
12. AEM：深入了解影响电极压延对电池性能的影响
随着对锂离子电池 (LIB) 的需求不断增长，提高其效率/性能的必要性也在增长。因此，优化各个生产步骤至关重要。压延是一个关键的生产步骤，可将电极涂层压实至目标密度。这个过程会影响电极的孔隙率、附着力、厚度、润湿性和电荷传输特性，以及涂层的均匀性。最佳压延电极可提高电池的体积能量密度、循环稳定性和倍率性能，并增强活性材料的结构稳定性，从而影响电极安全性和极化。近日，布伦瑞克工业大学Mozaffar Abdollahifar旨在概述压延工艺的基本原理，并展示该工艺如何成为 LIB 制造中性能增强的步骤。1）作者概述了基本过程和机制，以及如何使用建模、仿真和层析成像来优化这些过程。2）此外，还讨论了压延对各种阳极和阴极活性材料的影响。本综述有助于更深入地了解压延工艺-结构-性能关系，以及如何优化它们以提高 LIB 的性能。
Mozaffar Abdollahifar, et al, Insights into Influencing Electrode Calendering on the Battery Performance, Adv. Energy Mater. 2023, 2300973DOI: 10.1002/aenm.202300973https://doi.org/10.1002/aenm.202300973
