四位院士,于吉红、邹志刚、唐叔贤、Sargent等团队成果速递丨顶刊日报20230531
纳米人 纳米人 2023-06-29
1. Nature Commun.:有机材料自组装和拆卸的磁控制  

由于有机分子和材料普遍对磁场不敏感或弱敏感,因此需要开发一定的手段来增强其磁响应性。在这里,延世大学Yong-beom Lim展示了一种通过协同结合完美α螺旋和棒状螺旋超分子构建块的概念来增强自组装肽纳米结构的磁响应性的策略。
         
本文要点:
1)首先,研究人员开发了单体、非极性和完美的α-螺旋(MNP-helix)。然后,使用MNP螺旋作为棒状线圈两亲物(棒状线圈)的棒块,因为棒状线圈非常适合制造响应组件。

2)结果表明,利用普通钕磁体[0.07~0.25 Tesla(T)]提供的相对较弱的磁场,所设计的棒状线圈的自组装过程和棒状线圈/DNA复合体的解体可以以磁响应的方式进行控制。这些结果表明,在实际条件下可用的磁性响应性有机组装体可以通过含有建设性地组织的抗磁性部分的棒-线圈超分子构建块来实现。
         

1688027308242268.png

Jung, Yj., Kim, H., Cheong, HK. et al. Magnetic control of self-assembly and disassembly in organic materials. Nat Commun 14, 3081 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-38846-2
https://doi.org/10.1038/s41467-023-38846-2
         

2. Joule: 碳酸盐捕获液中的CO2电还原制备多碳产物  

碱金属氢氧化物系统以碳酸盐的形式捕获二氧化碳;然而,产生纯CO2流需要大量的能量输入。在这里,多伦多大学Edward Sargent院士报道了以碳酸盐形式捕获的CO2直接电化学转化为多碳(C2+)产物。
         
本文要点:
1) 将气相CO2定值为产品带来了额外的能源需求和系统复杂性,包括管理电解质中(双)碳酸盐的形成和在下游分离未反应的CO2通过使用中介层和Cu/CoPc-CNTs电催化剂,作者在300 mA cm−2和4.1 V的全电池电压下实现了47%的C2+法拉第效率。

2) 我们报道了56 wt%的C2H4产物,并且产物气流中未检测到的C1气体:即CO、CH4和CO2的总和低于0.9 wt%(0.1 vol%)。该方法消除了再生损失二氧化碳所需的能源,这也是以前二氧化碳转化为C2+产物中面临的重要问题。

1688027330225175.png

Geonhui Lee, et al. COelectroreduction to multicarbon products from carbonate capture liquid. Joule 2023
DOI: 10.1016/j.joule.2023.05.003
https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.05.003
         

3. AM:卤钙钛矿组装在分子筛中用于电催化OER  

金属卤化物钙钛矿具有较高的电化学分解水应用前景,但是钙钛矿在水中不稳定的缺陷。有鉴于此,陕西师范大学刘生忠、吉林大学于吉红院士、李激杨、王博伦等报道将MAPbX3修饰在AIPO-5构筑主客体催化剂MAPbX3@AIPO-5,实现了溶液相电催化水氧化。
         
本文要点:
1)通过分子式的保护作用,限域在AIPO-5内的钙钛矿卤化物纳米晶实现了优异的水相稳定性,随后在OER反应过程中能够发生催化剂表面重构,生成共边α-PbO2活性保护层。MAPbX3/α-PbO2界面电荷转移相互作用显著改善氧中间体物种的吸附能,卤化物钙钛矿的柔性晶格能够促进α-PbO2晶格氧的活化,因此实现了不受pH改变的OER,同时呈现非质子-电子协同迁移(non-concerted proton-electron transfer)

2)MAPbBr3@AIPO-5复合催化剂在1 M KOH电解液中达到10 mA cm-2电流密度的过电势仅为233 mV,这项工作发展了一种电解水的卤化物钙钛矿催化剂,具有优异的本征催化活性,有助于发展和设计新型OER电催化剂。

1688027360371965.png

Xiangrong Ren, et al, Surface Restructuring of Zeolite-Encapsulated Halide Perovskite to Activate Lattice Oxygen Oxidation for Water Electrolysis, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202301166
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202301166
         

4. AM:微流控模板构建干细胞球体微针以用于糖尿病伤口治疗  

基于干细胞的创面贴在糖尿病创面治疗领域中表现出了良好的应用潜力,但其在维持细胞的干细胞性、有效交换细胞物质和精确靶向干细胞等方面的能力仍有待进一步提高。有鉴于此,南京大学医学院附属鼓楼医院赵远锦教授采用微流控模板技术制备了一种负载干细胞球体的新型微针贴片(MN@SPs)。
 
本文要点:
1)实验通过利用微流控模板的精确流体操纵能力可以原位生成具有均匀大小的干细胞球体(SPs)。与细胞外基质组织和血管生成相关的基因过度表达的结果表明,SPs具有良好的生存活力和细胞功能。

2)随后,研究者将这些SPs负载到微针(MNs)中。实验结果表明,该平台能够实现多种活性物质的精确递送和交换,有助于糖尿病伤口的血管新生、胶原沉积和组织重建。综上所述,该研究开发的微流体工程干细胞治疗平台在促进伤口愈合方面具有巨大的应用前景。

1688027402180779.png

Xiangyi Wu. et al. Microfluidic Templated Stem Cell Spheroid Microneedles for Diabetic Wound Treatment. Advanced Materials. 2023
DOI: 10.1002/adma.202301064
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202301064
         

5. AM:外量子效率超过30%的钙钛矿型发光二极管  

钙钛矿发光二极管 (PeLED) 是下一代显示和照明技术的有力候选者,因为它们具有高色纯度和低成本的溶液加工制造。然而,PeLED 在效率方面并不优于商用有机发光二极管 (OLED),因为一些影响其效率的关键参数,例如电荷载流子传输和光输出耦合效率,通常被忽视并且没有得到很好的优化。
         
在这里,厦门大学Rong-Jun Xie和Tongtong Xuan,中国计量大学Le Wang报道了超高效绿色 PeLED,其量子效率超过了 30% 的里程碑,通过调节电荷载流子传输和近场光分布来减少电子泄漏并实现 41.82% 的高光输出耦合效率。
         
本文要点:
1)研究人员使用具有高折射率和增加空穴载流子迁移率的 Ni0.9Mg0.1Ox 薄膜作为空穴注入层来平衡电荷载流子注入,并在空穴传输层和钙钛矿发射层之间插入聚乙二醇层以阻止电子泄漏并减少光子损失。

2)因此,通过改进的结构,最先进的绿色 PeLED 在 6514 cd/m2 的亮度下实现了 30.84%(平均值=29.05 ± 0.77%)的世界纪录外量子效率。这项工作为通过平衡电子-空穴复合和增强光输出耦合来构建超高效 PeLED 提供了一个有趣的想法。

5-.png

Wenhao Bai, et al, Perovskite light-emitting diodes with an external quantum efficiency exceeding 30%, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202302283.
https://doi.org/10.1002/adma.202302283
         

6. EES: 绿水处理钙钛矿太阳能电池的性能限制形成动力学  

水是材料合成中最可持续、最环保的溶剂。由基于水溶剂前体(Pb(NO32/H2O)制备的钙钛矿极具应用前景。不幸的是,Pb(NO32向钙钛矿的缓慢转化导致了形态缺陷和不完全转化,这严重限制了其光伏性能。近日,陕西师范大学刘生忠Zhai PengRen Lixia制备了不含卤化物的水性纳米流体(NFs),以通过晶粒细化策略调节钙钛矿的形成动力学。
         
本文要点:
1) 通过原位UV-Vis吸收/PL测量来检查结晶过程,作者发现,PbI2的微观结构和阴离子构型在形成动力学中起着关键作用。因此,作者仔细选择具有惰性碳酸盐阴离子(CO32-)的PbCO3-NFs,以将反应速率提高约30%。

2) 此外,CO32-有效抑制了在纯FA基钙钛矿表面形成FA空位缺陷。该器件由PbCO3 NFs在完全干燥的空气气氛中制成,平均转化效率(PCE)为23.64%,稳定的PCE为23.95%。而无任何保护的裸器件在连续光照下表现出优异的稳定性。

1688027428742361.png

Peng Zhai, et al. Performance-limiting Formation Kinetics in Green Water-Processed Perovskite Solar Cells. EES 2023
DOI: 10.1039/D2EE03742D
https://doi.org/10.1039/D2EE03742D
         

7. Chem Catalysis:光促进乙烷脱氢-CO2加氢催化体系效率  

向热催化反应引入电磁能量(electromagnetic energy)能够有助于催化反应性能和产物分布。目前,这种光热效应常被用于CO2加氢等低温条件反应,还没有相关报道在高温反应中引入电磁能量。有鉴于此,南京大学邹志刚院士、香港中文大学(深圳)唐叔贤院士、王璐(Lu Wang)等报道将电磁能量用于乙烷脱氢和CO2加氢复合催化反应体系。
         
本文要点:
1)根据实验和理论计算模拟,发现光能量能够产生新的逆水煤气变换反应,从而能够消耗反应生成的H2,促进乙烷脱氢反应的平衡,增强催化反应性能。

2)在仅为两个太阳强度进行催化反应,乙烯的产率达到11.5 mmol g-1 h-1,选择性达到96 %,外量子效率达到18.85 %。此外,当使用较高的光强度,乙烯速率能够提高600倍。

7-.png

Zeshu Zhang, et al, Light-enabled coupling of tandem ethane dehydrogenation and CO2 hydrogenation, Chem Catalysis 2023
DOI: 10.1016/j.checat.2023.100644
https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2667109323001653
         

8. AEM: 基于2D碳氮化物的双功能太阳能电池的光学设计  

虽然太阳能电池技术正在蓬勃发展,但阳光的间歇性供应激发了能够在同一材料上捕获和存储能量的多功能设备的新前景,即直接或两电极双功能太阳能电池。在此,马克斯·普朗克凝聚态研究所Bettina V. Lotsch、Alberto Jiménez-Solano报道了基于2D碳氮化物的双功能太阳能电池的光学设计。
         
本文要点:
1) 通过利用模拟和实验研究,作者提出了由2D碳氮化物-钾-聚(庚嗪酰亚胺)、K-PHI作为双功能太阳能电池的光阳极与隔膜聚(N-乙烯基咔唑)和阴极聚(3,4-亚乙基二氧噻吩):聚苯乙烯磺酸盐结合。该器件的光学设计是通过提出光阳极内电荷收集层中的光吸收并计算光充电电流和充电时间作为优值来开发的。

2) 作者强调了对于厚度>200nm的K-PHI层通过背面照明来获得更大效率,并提出了在不修改光活性层情况下的增强策略。最后,作者展示了太阳能电池如何能够在不修改设备的情况下仅通过照明来提高能量和电荷输出。

1688027451252067.png

Andreas Gouder, et al. Bridging the Gap between Solar Cells and Batteries: Optical Design of Bifunctional Solar Batteries Based on 2D Carbon Nitrides. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300245
https://doi.org/10.1002/aenm.202300245
         

9. AEM: 具有混合硫化态的过渡金属硫化物实现高容量金属离子存储  

混合硫化态过渡金属硫化物(TMS-mVs)在高容量、优异的氧化还原反应和金属离子(Mn+)存储的结构可逆性中具有巨大潜力,因为它们的多电子反应是由过渡金属(TM)阳离子和S22-阴离子以及多种TM或S价态同时参与引起的。在此,东华大学杨建平、卧龙岗大学WangYunxiao系统介绍了可应用于Mn+存储的主流TMS-mV的最新进展。
         
本文要点:
1) 这些TMS-mV可分为两类TMS,即具有混合硫价态的TMS-mSs和具有混合金属价态的TMS-mMs。研究发现,TMS-mV阳极主要经历三种反应机制,包括插入伴随转化、插入和转化反应。在可逆充电过程中,Li2S被氧化成多硫化物甚至S。TMS-mVs比其他均匀TMS具有转移更多电子的能力。TMS-mS阳极通常比TMS-mM阳极具有更高的理论比容量。

2) 在这些TMS-mV阳极中,Mo基、V基和Co基TMS-mM阳极具有良好的电化学可逆性,Ni基TMS-mM阳极具有中等的电化学可逆性,而Fe基TMS-mM和TMS-mS阳极具有较差的电化学可逆性。此外,提高其电化学性能的策略分为复合材料、涂层、纳米结构、异质界面和晶格工程。

1688027467664631.png

Qianqian Song, et al. Multielectron Conversion: Peculiar Transition Metal Sulfides with Mixed Vulcanized States toward High-Capacity Metal-Ion Storage. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300739
https://doi.org/10.1002/aenm.202300739
         

10. AEM: 锂离子电池C-N疲劳的运行依赖性  

锂离子电池(LIBs)在重复使用中的疲劳及其循环寿命与大多数承受循环载荷的材料相似。临界疲劳参数对环境温度和充放电速率的依赖性,以及循环寿命的散射性质,对实际应用具有重要意义。通过大规模的实验研究,中国科学院Wei Yujie、Liu Jin表明了温度和充放电速率如何影响LIBs的C−N疲劳依赖性的关键参数。
         
本文要点:
1) 受平均充电速率C影响的电池循环寿命N遵循C=c0(T)Nb(D),其中c0随温度T变化,b是放电速率D的函数。进一步表明,LIBs的循环寿命遵循对数正态分布。

2) 所揭示的LIBs循环寿命分布及其疲劳规律使其能够构建概率C−N模型,该模型可用于量化LIBs中的疲劳失效概率。本文报告的结果对于电动汽车和储能器中大规模电池寿命评估和安全设计具有非常重要的意义,其中需要数百个电池协同工作。

1688027484576396.png

Chunguang Chen, et al. The Operation Dependence of C − N Fatigue for Lithium-Ion Batteries. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300942
https://doi.org/10.1002/aenm.202300942
         

11. AFM:由动态二硫键和氢键调制的高线性度、低滞后 Ti3C2TX MXene/AgNW/液态金属自愈应变传感器  

柔性可穿戴应变传感器在人机交互、软体机器人和人体健康监测等领域受到广泛关注。尽管在开发可拉伸电子材料和结构方面付出了巨大努力,但开发具有稳定界面和低滞后的柔性应变传感器仍然是一个挑战。在此,南开大学Zunfeng Liu,天津理工大学Shougen Yin,Wenjing Qin,中国药科大学Xiang Zhou利用Ti3C2Tx MXene/AgNWs/LM与自修复聚(二甲基硅氧烷)内部的二硫键和氢键之间的强相互作用,开发了具有自修复功能的Ti3C2TMXene/AgNWs/液态金属应变传感器(MAL应变传感器)弹性体。
         
本文要点:
1)AgNWs搭接Ti3C2TXMXene片材,LM作为桥梁增加Ti3C2TMXene和AgNWs之间的搭接,从而改善它们之间的界面相互作用并减少滞后现象。

2)MAL应变传感器可以同时实现高灵敏度(应变系数高达3.22)、高线性度(R2=0.98157)、宽检测范围(例如1%–300%)、快速响应时间(145ms)、优异的重复性和稳定性。

3)此外,自愈前后的MAL应变传感器分别与小鱼和电热驱动的软体机器人结合,可以实时监测小鱼的摆尾和爬行软机器人的电阻变化。

11-.png

Yanli Wang, et al, High Linearity, Low Hysteresis Ti3C2Tx MXene/AgNW/Liquid Metal Self-Healing Strain Sensor Modulated by Dynamic Disulfide and Hydrogen Bonds, Adv. Funct. Mater. 2023, 2301587
DOI: 10.1002/adfm.202301587
https://doi.org/10.1002/adfm.202301587
         

12. AFM:开发一种不对称疏水/亲水超薄氧化石墨烯膜作为心脏修复的致动器和适形贴片  

导电工程心脏贴片(ECP)可以重建梗塞心肌的仿生再生微环境。直接墨水书写(DIW)和3D打印可以生产具有精确控制的微架构的ECP。然而,开发具有高导电性和灵活性的印刷ECP以实现无间隙附着以符合心外膜几何形状仍然是一个挑战。在此,南方医科大学Leyu Wang,曼尼托巴大学Malcolm Xing开发了一种使用热处理氧化石墨烯(GO)墨水的非对称DIW疏水/亲水膜。
         
本文要点:
1)研究人员还开发了“Maskedspincoating”方法,可生成微型GO(亲水性)/还原GO(rGO,疏水性)生理传感器,以及宏观水分驱动的GO/rGO致动器。

2)在DIWrGO的一侧沉积受贻贝启发的聚多巴胺(PDA)涂层,超薄(约500nm)PDA-rGO(亲水)/rGO(疏水)微晶格(DrGOM)ECP具有灵活性和湿度响应性允许无缝连接到心外膜曲面的驱动。ConformableDrGOM通过导电微环境重建和改善新生血管形成,对大鼠梗塞心脏表现出良好的治疗效果。

12-.png

Xingying Zhang, et al, Development of an Asymmetric Hydrophobic/Hydrophilic Ultrathin Graphene Oxide Membrane as Actuator and Conformable Patch for Heart Repair, Adv. Funct. Mater. 2023, 2300866
DOI: 10.1002/adfm.202300866
https://doi.org/10.1002/adfm.202300866

加载更多
908

版权声明:

1) 本文仅代表原作者观点,不代表本平台立场,请批判性阅读! 2) 本文内容若存在版权问题,请联系我们及时处理。 3) 除特别说明,本文版权归纳米人工作室所有,翻版必究!
纳米人
你好测试
copryright 2016 纳米人 闽ICP备16031428号-1

关注公众号