1. Nature Review Materials: 电气化水处理中电极材料的基本原理和作用
电气化工艺是一种去除水中各种污染物的通用方法,尤其是那些难以使用传统方法处理的污染物。近日,莱斯大学Li Qilin综述研究了电气化水处理中电极材料的基本原理和作用。
本文要点:
1) 电气化过程不需要处理化学品,并且能有效地使用可再生能源。作者介绍了几种电气化水处理工艺的基本原理,讨论了电极材料在驱动污染物传输和转化的界面过程中的关键作用,并全面回顾了电极材料开发的研究现状。
2) 此外,作者分析了当前和新兴电极材料的优势和局限性,并讨论了开发先进电极材料的策略。最后,作者概述了一条基于电气化工艺的下一代水和废水处理系统的发展道路。
Kuichang Zuo, et al. Electrified water treatment: fundamentals and roles of electrode materials. Nature Revies Materials 2023
DOI: 10.1038/s41578-023-00564-y
https://doi.org/10.1038/s41578-023-00564-y
2. Chem. Soc. Rev.: 高温聚苯并咪唑基聚合物电解质膜燃料电池的性能退化与减缓
为了应对全球能源需求持续增长带来的气候变化,氢和燃料电池技术的实施被认为是潜在的解决方案,特别是聚合物电解质膜电池。而基于酸掺杂聚苯并咪唑的高温聚合物电解质膜燃料电池由于其简化了电力系统的结构和操作而引起了研发人员的极大关注。近日,丹麦技术大学Li Qingfeng、蓝界科技公司Kobra Azizi综述研究了高温聚苯并咪唑基聚合物电解质膜燃料电池的性能退化与减缓。
本文要点:
1) 为了提高该技术的可靠性和使用寿命,对材料降解和缓解的研究至关重要。作者对燃料电池组件降解机制的现有知识进行了全面回顾,包括由于金属溶解和碳载体腐蚀导致的酸损失、聚合物氧化和催化剂不稳定性。
2) 此外,作者将耐久性结果根据其稳态和动态操作的类别进行分类。最后,作者还讨论了耐久性策略、诊断技术和缓解策略。该工作的目标是随着技术的成熟和向商业应用的过渡,激励科研工作者积极投入到HT-PEMFC的耐久性研究。
Nedjeljko Seselj, et al. Performance degradation and mitigation of high temperature polybenzimidazole-based polymer electrolyte membrane fuel cells. Chem. Soc. Rev. 2023
DOI: 10.1039/D3CS00072A
https://doi.org/10.1039/D3CS00072A
3. Nature Commun.:调控供体-受体激子改善COF光催化活性
聚合物半导体光催化剂广泛具有强激子效应和较高的激子结合能,显著影响聚合物光催化剂的性能。有鉴于此,中国科学技术大学江海龙等通过DFT计算研究供体-受体COF的能带排列和电子得失特点,通过计算结果设计高性能COF光催化制氢材料。
本文要点:
1)1,3,5-三(4-氨基苯基)三嗪TAPT(1,3,5-tris(4-aminophenyl)triazine)或者1,3,5-三(4-氨基苯基)苯TAPB(1,3,5-tris(4-aminophenyl)benzene)作为受体,使用修饰不同官能团的对苯二甲醛作为供体。通过变化的D-A相互作用强度,能够系统的调控TAPT-OMe,从而实现尽量小的Eb。
2)通过本文相关DFT计算结果,合成了相应的D-A COF,发现TAPT-OMe-COF具有最好的光催化制氢性能,而且不同COF的光催化活性与计算结果D-A的Eb有关。当使用炔烃对亚胺进行环加成,得到的COF稳定性显著改善,TAPT-OMe-alkyne-COF的Eb显著降低,而且催化活性提高了20倍。
Yunyang Qian, et al, Computation-based regulation of excitonic effects in donor-acceptor covalent organic frameworks for enhanced photocatalysis. Nat Commun 14, 3083 (2023)
DOI: 10.1038/s41467-023-38884-w
https://www.nature.com/articles/s41467-023-38884-w
4. AM:精确应力增强电催化HER
应力调控是一种能够有效调节反应中间体物种结合能的方法,能够调控贵金属纳米催化剂的性能。但是如何连续和精确的调控应力,从而描述应力与催化活性的关系十分困难和挑战。有鉴于此,北京大学郭少军等报道一种基于Pd的纳米八面体催化剂,表面修饰双层Ir覆盖层,通过不同后处理将不同量的H嵌入Pd晶格,得到三种不同表面应力的催化剂,o-Pd/Ir-1.2%, o-Pd/Ir-1.7%, o-Pd/Ir-2.1%。
本文要点:
1)实验发现,o-Pr/Ir催化剂的HER性能随着应力变化呈现火山形变化,其中o-Pd/Ir-1.7%具有最好的催化活性,在-0.02 V的质量活度达到9.38 A mgIr-1,性能达到Pt/C或Ir/C的10.8倍和18.8倍,是目前见诸报道活性最高的HER电催化剂。
2)DFT理论计算发现,Ir(111)晶面具有合适的拉伸应力,从而非常有效的改善H结合能。这项工作展示精确控制催化剂表面应力,从而得到高活性催化剂的方法。
Hongyu Guo, et al, Precise Strain Tuning Boosts Electrocatalytic Hydrogen Generation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/adma.202302285
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202302285
5. AM综述:基于吸附的大气水收集器的分级工程
在基于吸附的设备中从空气中收集水是一种很有前途的分散式水生产解决方案,旨在随时随地提供饮用水。该技术涉及从纳米到米甚至更大的不同长度尺度发生的一系列耦合过程,包括纳米尺度的水吸附/解吸、中尺度的凝结、宏观尺度的设备开发和全球尺度的水资源短缺评估.因此,需要全面了解和定制各种规模的设计,以提高集水性能。为此,南京大学朱嘉教授简要介绍了全球水危机及其主要特征,以阐明集水器的影响潜力和设计标准。
本文要点:
1)作者讨论吸附剂的最新分子水平优化,以实现有效的水分捕获和释放。然后,显示了新的表面微结构以增强滴状冷凝,这有利于大气水的产生。
2)之后,重点介绍了吸附剂辅助集水器的系统级优化,以实现高产、节能和低成本的集水。
3)最后,概述了实用的基于吸附的大气水收集的未来方向。
Yan Song, et al, Hierarchical Engineering of Sorption-Based Atmospheric Water Harvesters, Adv. Mater. 2023, 2209134
DOI: 10.1002/adma.202209134
https://doi.org/10.1002/adma.202209134
6. AM:可实现稀土富集的微生物合成系统
在自然界中可持续分离和回收稀土元素仍然面临巨大挑战。清华大学刘凯和马超开发新一代的生物合成策略来实现高纯度稀土产品的活性生物制造。
本文要点:
1)从稀土尾矿中筛选出的昆明假单胞菌可通过原位合成的方法,在细胞外手机稀土元素生物产物。
2)用琼脂糖基质固定新设计的DLanM蛋白,制备了一系列高亲和力的REE生物吸附柱。通过稳健的DLanM柱,Eu/Lu和La/Dy对的分离效率分别达到99.9%(Eu)、97.1%(La)和92.7%(Dy)。此外,生物制造的柱可以重复使用长达19个循环,表明REE回收性能良好。
Huijing Cui, et al. The Construction of Microbial Synthesis System for Rare Earth Enrichment and Material Applications. Advanced Materials. 2023
DOI:10.1002/adma.202303457
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303457
7. Angew:单原子BiCu合金电催化CO2制备C2+
单原子合金目前成功的用于多种异相催化剂的设计,但是还未曾用于电催化还原CO2制备多碳(C2+)化合物。有鉴于此,大连化物所章福祥等报道单原子Bi修饰的Cu催化剂(BiCu-SAA),能够在电催化还原CO2的过程中生成C2+而不是C1产物。
本文要点:
1)BiCu-SAA催化剂的C2+产物法拉第效率达到73.4 %,同时在高达400 mA cm-2电流密度的流动相电催化反应中仍保持优异性能。
2)通过原位表征和理论计算,说明BiCu-SAA有助于活化CO2和C-C偶联反应,从而得到优异的C2+产物选择性。
Yucheng Cao, et al, Single Atom Bi Decorated Copper Alloy Enables C-C Coupling for Electrocatalytic Reduction of CO2 into C2+ Products, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202303048
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202303048
8. Nano Letters:通过将锂网直接整合进电池可实现原位预锂化
硅基负极由于其高理论容量(~3600毫安时/克),有望用于下一代锂离子电池。然而,它们在第一次循环中由于初始固体电解质界面(SEI)的形成而遭受大量的容量损失。斯坦福大学崔屹提出了一种原位预锂化方法,可将锂金属网直接集成到电池组件中。
本文要点:
1)Li网的不同孔隙率可调节预锂化量,从而精确控制预锂化程度。此外,图案化的网格设计提高了预锂化的均匀性。
2)原位预锂化硅基全电池在150次循环中显示出稳定的>30%的容量提高效率。
Yufei Yang, et al. In Situ Prelithiation by Direct Integration of Lithium Mesh into Battery Cells. Nano Letters. 2023
DOI:10.1021/acs.nanolett.3c00859
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c00859
9. Nano Letters:阳离子氧化浸出可调节硫化镍的自重构以实现优异的水氧化反应
调节电催化剂的电活性表面物种对于实现高效析氧反应仍然是一个重大挑战。中南大学潘军和谭鹏飞提出了一种创新的原位浸出策略,可通过阳离子氧化进行调节,以实现催化剂的活性自重建。
本文要点:
1)在该策略中,钒作为阳离子被引入Ni3S2中,并在低氧化电位下被氧化,导致随后浸出到电解质中并触发自重建。
2)自重构的V-Ni3S2在10 mA cm–2下仅需要155 mV的超低过电位,优于无V的 Ni3S2和许多其他先进催化剂。
Xuanzhi Liu, et al. Cationic Oxidative Leaching Engineering Modulated In Situ Self-Reconstruction of Nickel Sulfide for Superior Water Oxidation. Nano Letters. 2023
DOI:10.1021/acs.nanolett.3c00885
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c00885
10. AEM: 应变引起的畸变对外延BiVO4薄膜光电特性的调制
过渡金属氧化物(TMO)光吸收剂在可再生太阳能到燃料设备的开发中发挥着重要作用。基于TMO光吸收剂的装置具有适度的效率,而其进一步发展需要依赖于传统本体化学或纳米结构策略之外的材料性质控制。近日,德国研究所柏林亥姆霍兹中心Fatwa F. Abdi揭示了应变调制策略对交替靶逐层脉冲激光沉积外延BiVO4薄膜光电性能的影响。
本文要点:
1) 通过将高分辨率X射线衍射方法与光学和光致发光光谱相结合,作者建立了各向异性、单轴应变驱动的带隙加宽与体积保持晶格畸变相关的偏应变之间的相关性。
2) 外延BiVO4中检测到宽极化子光致发光信号,其红移归因于BiO8十二面体的结构畸变。总的来说,本研究中揭示的结构和光电性质之间的关系表明,复杂过渡金属氧化物中的应变调制和局部畸变工程可以作为开发高效光吸收剂的可行策略。
Erwin N. Fernandez, et al. Strain-Induced Distortions Modulate the Optoelectronic Properties of Epitaxial BiVO4 Films. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202301075
https://doi.org/10.1002/aenm.202301075