顶刊日报丨王野、邱介山、江海龙、张晓兵、张华等成果速递20230604
纳米人 纳米人 2023-06-30
1. Chem. Rev.: 用于全血分析的电化学生物传感器的最新进展、挑战和未来展望  

全血作为最重要的生物液体之一,为健康管理和疾病监测提供了关键信息。近日,中国地质大学Xia Fan、Li Hui综述研究了用于全血分析的电化学生物传感器的最新进展、挑战和未来展望。
         
本文要点:
1) 在过去的10年里,纳米技术、微流体和生物标志物研究的进步推动了用于全血检测的微型诊断系统的发展,并用以实现疾病监测和治疗的目标。在用于全血诊断的技术中,电化学生物传感器由于其具有快速、灵敏、能够小型化、无试剂和免清洗的特点,已成为一类新兴技术,其可在复杂介质(例如全血甚至活体)中直接实现目标检测。

2) 作者对生物传感器进行了全面综述,并总结了过去十年来用于全血分析的电化学传感器的发展进展。此外,作者还展望了集成电化学传感平台的剩余挑战和机遇。
         

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Shaoguang Li, et al. Electrochemical Biosensors for Whole Blood Analysis: Recent Progress, Challenges, and Future Perspectives. Chem. Rev. 2023
DOI: 10.1021/acs.chemrev.1c00759
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.1c00759
         

2. Nature Communications:可注射水凝胶治疗骨关节炎  

关节内注射治疗剂是治疗骨关节炎(OA)的有效策略,但它受到药物快速扩散的阻碍,因此需要高频注射。北京大学深圳医院Hui Zeng、Yingqi Chen和Peng Liu开发了一种可改善药物递送的生物功能水凝胶。
 
本文要点:
1)作者将脂质体锚定的特立帕肽(PTH(1-34))引入没食子酸接枝明胶注射水凝胶(GLP水凝胶)中,并发现GLP水凝胶可以在小鼠关节内注射后原位形成,并且不会影响膝关节运动。

2)研究证明了PTH(1-34)可从GLP水凝胶中进行受控地持续释放,从而通过调节PI3K/AKT信号通路,促进ATDC5细胞增殖,并保护IL-1β诱导的ATDC5免受OA的进一步进展。此外,关节内注射水凝胶到OA诱导的小鼠模型中可以促进糖胺聚糖的合成,并保护软骨免受降解。

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Guoqing Li, et al. An injectable liposome-anchored teriparatide incorporated gallic acid-grafted gelatin hydrogel for osteoarthritis treatment. Nature Communications. 2023
DOI:10.1038/s41467-023-38597-0
https://www.nature.com/articles/s41467-023-38597-0
         

3. Joule:用于高光子/高能效太阳能驱动合成的低成本光反应器  

太阳能驱动的光催化过程是一个新兴领域,其激发了人们对地球未来可持续能源发展的探索。利用二氧化碳和水作为原料,光催化工艺可以为未来世界的经济发展提供能源和碳原料。然而,直到今天,低的光催化效率和高成本的光反应技术仍然是大规模光催化过程的障碍。近日,卡尔斯鲁厄理工学院Paul Kant报道了用于高光子/高能效太阳能驱动合成的低成本光反应器。
         
本文要点:
1) 作者引入了一种低成本、微结构的光反应器概念,其适用于小型分散和大型太阳能发电场应用。而其关键特征是以低的设计复杂性和系统成本实现了高的光催化效率。

2) 此外,光学建模和分析揭示了其损失机制,并为光反应器提供了简明的设计指南。该指南建立了设计参数和性能指标之间的联系,从而为太阳能光合作用领域的适应和进一步发展提供了基础。

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Paul Kant, et al. Low-cost photoreactors for highly photon/energy-efficient solar-driven synthesis. Joule 2023
DOI: 10.1016/j.joule.2023.05.006
https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.05.006
         

4. JACS:Au/H-MOR选择性甲烷氧化制备甲醇  

通过O2将甲烷选择性氧化为甲醇是将甲烷转化为附加值产物,但是同时也是最有挑战性的反应,因为甲醇产物的反应活性比甲烷更高。有鉴于此,厦门大学王野、Wei Zhou、苏黎世联邦理工学院Christophe Copéret等报道将Au纳米粒子修饰在丝光沸石(mordenite),在CO存在时,溶液相使用O2进行甲烷选择性氧化。
         
本文要点:
1)研究发现羟基自由基和氢过氧化物起到活化和转化作用,同时催化剂的Au对甲醇的亲和性非常弱,导致价高的甲醇选择性。

2)150 ℃时的甲醇产率达到1300 μmol gcat-1 h-1,对应于280 mmol gAu-1 h-1,甲醇选择性达到75 %,比大多数催化剂更好。

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Wangyang Wang, et al, Selective Oxidation of Methane to Methanol over Au/H-MOR, J. Am. Chem. Soc. 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c04260
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04260
         

5. JACS:具有刚性和光稳定性的短波红外染料用于高对比度多路复用成像  

超过1200 nm的短波红外(SWIR)光谱区域能够实现最佳的组织穿透深度,其在诊断、治疗和手术等领域中也具有广阔的应用潜力。有鉴于此,华东理工大学杨有军教授设计了一种新型的荧光支架EC7。
 
本文要点:
1)EC7在CH2Cl2中的最大吸收/发射波长为1204/1290 nm,摩尔吸收率为3.91 × 105 cm−1 M−1,并且对400 ~ 900 nm光具有高透明度。由于其独特的结构刚性,因此EC7还可以表现出对光漂白和对称破坏的高抗性。

2)实验结果表明,EC7能够用于体内生物成像,并且可以与较短波长的类似物进行耦合以实现高对比度复用。研究者也成功地将其用于对术中肝胆系统的高对比度双通道成像和体内肠、胃和血管的三通道成像。综上所述,该研究构建的EC7有望为拓展超过1200 nm的SWIR区域在生物医学中的应用提供新的方案和参考。

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Ruwei Wei. et al. Rigid and Photostable Shortwave Infrared Dye Absorbing/Emitting beyond 1200 nm for High-Contrast Multiplexed Imaging. Journal of the American Chemical Society. 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c00594
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c00594
         

6. JACS:从微观水平理解非溶解稀释剂的溶剂化学可有助于实现高电压/倍率水性超级电容器  

局部“盐包水”(LWIS)电解质是下一代高压水性电解质的理想材料,在这一体系中,高功能稀释剂决定了LWIS电解质的性能。大连理工大学邱介山和于畅将溶剂的供体数量确定为溶剂和盐之间相互作用强度的描述符,以筛选对溶剂化微环境和原始高盐电解质的固有性质几乎没有影响的有机稀释剂,并进一步构建了一种新型低粘度电解质,该电解质具有低剂量的LiNO3盐和保持良好的固有Li+–NO3––H2O簇。
 
本文要点:
1)研究提出了非溶解性稀释剂乙腈(AN),其具有构建LWIS电解质的能力,该电解质具有不燃性、亲电极性、较低的粘度、降低的盐剂量和提高约280倍的离子扩散系数。

2)AN独特的稀释和非溶剂化效应揭示了阳离子-阴离子-H2O团簇和AN及H2O之间存在着加强的分子间氢键,进一步增强了H2O的稳定性并将电压窗口扩大到3.28V。

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Jinhe Yu, et al. Microscopic-Level Insights into Solvation Chemistry for Nonsolvating Diluents Enabling High-Voltage/Rate Aqueous Supercapacitors. JACS. 2023
DOI:10.1021/jacs.3c02754
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c02754
         

7. JACS:自毁型光敏剂用于实现自我报告的癌症光学治疗  

能够精确靶向并在光照下改变荧光的光敏剂可以准确地自报告光敏剂发挥作用的地点和时间,从而实现对治疗过程的可视化和对治疗结果的精确调节,这也是精准化和个性化医疗所不懈追求的目标。有鉴于此,澳门大学张宣军教授、陈强教授和南方科技大学吴长锋教授通过采用光调控的氧化裂解C=C键的策略而构建了一种自毁型光敏剂,其可以产生大量的活性氧以裂解释放自我报告的红光发射产物,并引发非凋亡性细胞胀亡。
 
本文要点:
1)实验通过结构-活性关系研究发现,强吸电子基团能有效抑制C=C键的断裂和光毒性,这使得研究者可以通过不同的谷胱甘肽(GSH)响应基团来制备NG1-NG5,使光敏剂暂时失活并猝灭其荧光。研究发现,含有2-氰基-4-硝基苯-1-磺酰基的NG2对谷胱甘肽的响应性较好,其可在弱酸性条件下对GSH表现出更好的反应性,因此有望用于GSH升高的弱酸性肿瘤微环境中。

2)实验进一步通过将其与结合整合素αvβ3的环五肽(cRGD)进行锚定而合成了NG-cRGD。在A549异种移植肿瘤小鼠中,由于肿瘤部位GSH升高,因此NG-cRGD能够成功地恢复近红外荧光,并随后在光照射下被切割以释放出红光发射产物,从而报告光敏剂发挥作用的情况,并同时通过触发细胞胀亡以有效地消融肿瘤。综上所述,该研究构建的自毁型有机光敏剂能够进一步推动自我报告光学治疗在准肿瘤精治疗领域中的发展。

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Chunfei Wang. et al. Self-Immolative Photosensitizers for Self-Reported Cancer Phototheranostics. Journal of the American Chemical Society. 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c01666
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c01666
         

8. Angew:烯胺酮COF增强光催化制氢性能  

COF能够预先设计材料结构和功能,是具有前景的光催化材料。但是目前人们研究主要局限在亚胺COF,具有稳定性和光催化活性不足的缺点。有鉴于此,中国科学技术大学江海龙等报道合成了一系列烯胺酮COF,展示了优异的可见光催化制氢活性,比亚胺COF的制氢性能提高44倍~1078倍,同时区别仅为链接结构(烯胺酮 vs 亚胺)的区别。
         
本文要点:
1)制备的烯胺酮COF具有增强的光吸收性能,更好的激子解离,更好的稳定性,从而得到优异的可见光催化制氢性能。

2)通过后处理的方式将亚胺COF转化为喹啉COF,发现喹啉COF的光催化活性比亚胺COF显著改善。由于烯胺酮COF具有合成简单,催化活性优异,但是光催化活性的增强作用非常有限(3-107倍)。

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Xinyu Guan, et al, Enaminone-linked Covalent Organic Frameworks for Boosting Photocatalytic Hydrogen Production, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202306135
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202306135
         

9. Angew综述:有序自组装的有机荧光团用于传感和成像  

湖南大学张晓兵教授和任天兵助理教授对用于传感和成像的有序自组装有机荧光团的相关研究进行了综述。
 
本文要点:
1)基于传统有机荧光团的荧光成像已被广泛应用于细胞和体内研究。然而,这些荧光团也会因易发生扩散而存在诸多不足,例如低的信号与背景比(SBR)和假的阳性/阴性信号等。有序自组装的功能化有机荧光团有望能够克服这些挑战,其在过去的几十年里也得到了研究者的普遍关注。这些荧光团可以通过有序的自组装过程形成纳米聚集体,从而延长其在细胞内和体内环境中的驻留时间。目前,基于自组装的荧光团也逐渐发展成为了一个新兴的领域。

2)作者在文中综述了自组装荧光团的研究进展和面临的挑战,重点介绍了其历史沿革、自组装机制和生物医学应用,旨在进一步推动用于原位成像,传感和治疗的功能化有机荧光团的发展。

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Zhe Li. et al. Orderly-Self-Assembly of Organic Fluorophores for Sensing and Imaging. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202305742
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305742
         

10. AM:空心纳米PdSn电催化氧化甘油  

金属间纳米材料具有非常优异的催化活性,因为其中具有规则原子排布的非传统晶相。如何控制调控晶相进行金属间纳米材料的合成,并且制备独特空心结构金属间纳米材料仍非常困难。有鉴于此,香港城市大学张华等通过晶种法合成两种不同晶相空心PdSn金属间纳米粒子,正交晶相Pd2Sn和单斜晶相Pd3Sn2
         
本文要点:
1)通过调节晶相和晶体形貌,空心正交Pd2Sn纳米粒子实现优异的甘油电催化氧化,比非空心正交Pd2Sn、空心单斜Pd3Sn2、Pd/C的性能更好。

2)通过原位红外表征测试方法研究反应机理,发现空心正交Pd2Sn能够比Pd/C更轻松的切断C-C化学键。本文研究有助于控制合成具有多种应用前景的空心金属间纳米材料。

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Biao Huang, et al, Seeded Synthesis of Hollow PdSn Intermetallic Nanomaterials for Highly Efficient Electrocatalytic Glycerol Oxidation, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202302233
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202302233
         

11. AEM:预锂化:实现高能量密度电池实际应用的关键策略  

为了满足对高能量密度电池的需求,合金型和转换型阳极材料因其高比容量而越来越受到关注。然而,初始循环过程中巨大的不可逆锂损失显著降低了全电池的能量密度,这限制了其实际应用。近日,哈尔滨工业大学慈立杰陆敬予李德平实现高能量密度电池实际应用的预锂化策略进行了综述研究。
         
本文要点:
1) 科研工作者已经开发了各种阳极预锂技术来补偿初始锂损失,并已经提出了阴极预锂化,进而证明其电化学性能显著提高,同时具有良好的可扩展性和与现有电池生产工艺的兼容性。

2) 作者全面综述了阳极和阴极预锂化策略的最新进展,并讨论了其实际应用中的关键挑战。该综述旨在为其大规模实际应用提供更好的建议和帮助。

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Hongqiang Zhang, et al. Prelithiation: A Critical Strategy Towards Practical Application of High-Energy-Density Batteries. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300466
https://doi.org/10.1002/aenm.202300466
         

12. AEM: 用于超过24%功率转换效率的高效稳定钙钛矿太阳能电池的吲哚吲哚基空穴传输材料  

空穴传输材料(HTM)的新概念激发了研究人员开发高性能、稳定的钙钛矿太阳能电池(PSC)。特别是,小分子有机半导体由于其高再现性和易于合成而被广泛研究用于HTM。近日,首尔大学Soo Young Park、韩国加图立大学Byeong-Kwan An报道了用于超过24%功率转换效率的高效稳定钙钛矿太阳能电池的吲哚吲哚基空穴传输材料。
         
本文要点:
1) 作者开发了一种新型线性系列的吲哚吲哚(IDID)基空穴传输材料,包括氟化IDID核(IDIDF)和多个噻吩环。通过改变烷基的位置和主链的长度,作者系统研究了IDIDF衍生物的结构-性质关系。该材料的本征性质根据内噻吩环的烷基位置而显著不同。优化后的材料具有更好的溶解性、良好的分子堆积模式和优异的空穴迁移率。

2) 使用最佳分子IDIDF2的PSC在非掺杂条件下产生23.16%的功率转换效率,在掺杂条件下获得24.24%的功率转换率,这是n-i-p平面器件中最高的性能之一。基于IDIDF2的PSCs在热老化(85°C)和相对湿度为85%的条件下,分别在1500小时内实现了优异热稳定性和湿度稳定性。

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Dong Won Kim, et al. Indoloindole-Based Hole Transporting Material for Efficient and Stable Perovskite Solar Cells Exceeding 24% Power Conversion Efficiency. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300219
https://doi.org/10.1002/aenm.202300219

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