顶刊日报丨俞书宏院士、李灿院士、谢毅院士等成果速递20230605
2023-06-30
1. Nature Commun.:电-热致变色纳米线智能窗  

智能窗户通过调节太阳能,非常有效的热管理,从而尽量减少能量消耗,改善室内居住环境的舒适度。有鉴于此,中国科学技术大学俞书宏院士、刘建伟等报道为了改善智能窗户的太阳能利用和热管理能力,提出了一种共同自组装策略制备具有电致变色和热致变色功能的智能窗户,具有可调控的部件和规则结构,能够动态调节太阳能辐射
         
本文要点:
1)首先,调节Au纳米棒的长宽比,实现对760-1360 nm区间内的近红外光选择性吸收,与具有电致变色功能W18O49组装时,Au纳米棒能够在着色态具有协同作用,降低90 %近红外光吸收,在1个太阳照射产生5℃冷却效果。

2)其次,为了将热致变色的温度区间拓展为更宽30-50 ℃,研究W-VO2的掺杂量和混合形式影响。此外,作者发现纳米线的规则自组装结构能够降低起雾,增强玻璃的可视性。

1688114769504973.png      

Si-Zhe Sheng, et al, Nanowire-based smart windows combining electro- and thermochromics for dynamic regulation of solar radiation. Nat Commun 14, 3231 (2023)
DOI: 10.1038/s41467-023-38353-4
https://www.nature.com/articles/s41467-023-38353-4
         

2. JACS:ZnZrOx不对称Zn-O-Zr位点在CO2加氢催化中的作用  

人们目前对CO2加氢反应中,甲酸物种的作用仍存在争议。虽然人们经常观测发现甲酸中间体物种,但是目前还没有明确的证据说明甲酸参与CO2加氢生成甲醇。有鉴于此,中科院大连化物所李灿院士、冯兆池等报道通过DRIFT-MS原位表征和DFT理论计算结合,研究ZnZrOx固溶体催化剂的甲酸生成和转化。
         
本文要点:
1)光谱表征结果说明,CO2在不对称Zn-O-Zr位点吸附转化为双齿结构碳酸盐,随后加氢生成甲酸盐。Zn位点用于活化H2分子,Zr位点用于稳定反应中间体。         
2)ZnZrOx催化剂的不对称Zn-O-Zr位点不仅促进生成甲酸盐,而且促进甲酸盐的转化

2.png

Zhendong Feng, et al, Asymmetric Sites on the ZnZrOx Catalyst for Promoting Formate Formation and Transformation in CO2 Hydrogenation, J. Am. Chem. Soc. 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c02248
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c02248
         

3. JACS:可见光-钙钛矿铁电自供电气体检测  

人们将化学电阻传感技术看作一种关键的气体检测技术,但是传统的氧化物气体传感材料通常需要外加能源输入。相比而言,光铁电材料具有体光电压效应,能够作为可控的能量来源,从而为自驱动气体传感提供广阔发展空间。有鉴于此,福建物质结构研究所罗军华、孙志华、王观娥等报道一种新型光铁电材料[正戊胺]2[乙胺]2Pb3I101),该分子具有较大的自发极化(~4.8 μC/cm2)和显著的可见光活性。
         
本文要点:
1)通过体光伏效应,1号分子在室温表现优异的自供电感应响应NO2,而且具有快速的响应/恢复能力(0.15/0.16 min)和高灵敏度(0.03 ppm-1)。这些性能指标比使用外部能源的典型无机半导体材料(ZnO等)更好。

2)理论计算和原位DRIFT表征测试结果验证1分子具有优异的NO2响应能力。本文首次在铁电材料中实现自供电气体传感,有助于自供电传感体系的发展,有助于拓展光铁电材料的功能和应用场景。

3.png

Shiguo Han, et al, Visible-Photoactive Perovskite Ferroelectric-Driven Self-Powered Gas Detection, J. Am. Chem. Soc. 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c03719
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03719
         

4. Angew:构筑不对称Jahn-Teller位点光催化还原CO2  

光催化CO2还原受到人们的广泛关注,该反应能够将CO2温室气体转化为具有附加值的化学品。但是通常催化剂活性位点和CO2还原反应的中间体相互作用非常弱,导致难以同时实现反应速率和选择性。有鉴于此,中国科学技术大学谢毅院士、章根强、肖翀等报道一种新的策略,建立的Jahn-Teller位点能够将催化位点和C1中间体实现最大化的轨道重叠,从而实现了优异的光催化CO2还原活性和选择性
         
本文要点:
1)John-Teller催化活性位点具有较强的不对称特点,能够活化非极性CO2分子,而且能够实现对各种不同C1中间体的自适应。比如碱式碳酸钴的对称性比较弱的Co2位点是一种John-Teller位点,是将弱不对称的Fe&Co和强不对称Cu&Co组装。而且通过John-Teller位点和CO2分子之间的相互作用,增强John-Teller畸变作用,从而进一步调控光催化还原CO2的选择性和催化活性。

2)Cu&Co位点的CO产量达到8137.9 μmol g-1分别比Fe&Cu或Co2位点的性能高2.3倍和4.2倍。此外,Cu&Co位点的产物选择性达到92.62 %比Fe&Co位点(88.67 %)和Co2位点(55.33 %)的选择性更好
这项研究展示了一种通过设计双重John-Teller位点调控催化反应活性和选择性的方法。


1688114801931408.png

Huanhuan Liu, et al, Construction of Asymmetrical Dual Jahn–Teller Sites for Photocatalytic CO2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202304562
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202304562
         

5. AEM:一种通用的稳定锌阳极策略  

锌箔预处理是缓解锌阳极不稳定性和保持锌金属电池高能量性能的直接途径。然而,用于实现理想Zn表面纹理的主流方法不能在大放电深度下实现持久操作,从而损害了Zn利用率。锌蚀刻是控制表面纹理的一种可行方法,但这种方法仍未被探索。近日,苏州大学孙靖宇报道了一种在非质子介质中雕刻锌箔的通用策略,以在稳定性方面实现有效的阳极预处理。
         
本文要点:
1) 作者通过在非质子环境中使用高价金属离子(尤其是Mo5+)作为关键蚀刻剂进行测试,从而在Zn箔表面上实现均匀分布的3D多孔结构。综合实验结果和理论模拟表明,Zn的成核和生长得到增强。

2) 这种特殊设计的电极在对称电池中表现出长的寿命和88%的大放电深度。当其与ZnxV2O5阴极进行组装时,即使在苛刻的条件下(例如,N/P容量比为5.5),所构建的电池也具有几乎完全的容量保持。

1688114816734431.jpg

Yuhan Zou, et al. A Generic “Engraving in Aprotic Medium” Strategy toward Stabilized Zn Anodes. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300932
https://doi.org/10.1002/aenm.202300932
         

6. AEM:电合成尿素中多相反应物的共活化  

N2和CO2固定是一种环保的废物转化能源技术,其可以取代繁琐且要求苛刻的工业尿素生产工艺。近日,青岛科技大学赖建平设计了具有尖端和空位结构的VN-Cu3N-300催化剂,并将其用于尿素电合成过程中多相反应物的共活化。
         
本文要点:
1) 在环境条件下,尿素产量为81µg h−1 cm−2,这是首次报道的高面积活性电催化剂,相应的法拉第效率能够达到28.7%。并且全电池电解表现出良好的稳定性,以及在2.1 V下具有0.7 mA cm−2的电流密度。此外,作者将连续电解48小时后的电解质蒸发并重结晶,并通过1H NMR确定尿素的纯度可以达到100%。

2) 综合分析表明,尖端效应形成的局部电场可以有效地促进CO2的吸附和活化。表面氮空位的存在促进了*N=N*中间体的形成,从而确保了C-N偶联,并且还优化了水的离解过程,为尿素的合成提供了质子供应,进而改变了速率确定步骤并且促进了尿素形成。

1688114829942737.jpg

Zheng Lv, et al. Coactivation of Multiphase Reactants for the Electrosynthesis of Urea Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300946
https://doi.org/10.1002/aenm.202300946
         

7. AEM:消除锂金属电池中粘弹性聚甲基丙烯酸甲酯-聚环氧乙烷聚合物混合电解质中电压噪声的系统研究  

在具有锂金属阳极的固体聚合物电解质高压阴极电池的初始循环中会随机出现微短路和电压噪声。然而,这种现象也发生在较低的操作电压中,例如在LiFePO4阴极电池中的操作电压。近日,塞萨斯德谟克里特大学George Zardalidis报道了消除锂金属电池中粘弹性聚甲基丙烯酸甲酯-聚环氧乙烷聚合物混合电解质中电压噪声的系统研究。
         
本文要点:
1) 作者分别探讨了阴极、聚合物电解质和阳极部件对电极之间初始树枝状桥接的直接/间接影响,对确定电压噪声的潜在原因和预防方法进行了系统研究。基于PMMA–PEO共混物的电解质表明,仅依靠粘弹性并不能防止电压噪声的出现。

2) 液体聚合物用于润湿阴极活性材料,其可导致完全孔隙渗透。在优化固体电解质和阴极之间的界面之后,沿着锂表面预处理和聚合物离子导电性方向进行研究被视为抑制枝晶生长和提高电池循环性能的一种手段。

1688114842439436.jpg

George Zardalidis and Filippos Farmakis, A Systematic Study Aiming Toward Voltage Noise Elimination in Viscoelastic Poly(methyl methacrylate)–Poly(ethylene oxide) Polymer Blend Electrolytes in Li Metal Battery Cells. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202301035
https://doi.org/10.1002/aenm.202301035
         

8. AEM:通过槽模工艺的局部过饱和油墨以实现高效和稳健的钙钛矿太阳能电池  

钙钛矿太阳能电池(PSC)以其高效率而备受关注,使其正成为极具潜力的薄膜光伏技术之一。目前,科研工作者正在尝试通过环保溶剂和工艺系统进行扩大规模和商业化的研究。近日,全北国立大学Seok-In Na、Sung-Nam Kwon通过槽模工艺的局部过饱和油墨实现了高效和稳健的钙钛矿太阳能电池。
         
本文要点:
1) 作者首次介绍了一种基于流变工程的局部过饱和钙钛矿油墨(LSPI)策略,用于基于槽模工艺的PSC制造,并且其适用于辊对辊连续工艺。对于生坯槽模工艺,作者使用由低毒二甲基亚砜(DMSO)单一溶剂组成的钙钛矿前体油墨,并使用少量1,2-二氯苯(DCB)作为调节剂来控制油墨的流变性能。DCB的加入降低了DMSO基钙钛矿前体油墨的高表面张力,使其适应槽模工艺,从而实现了均匀的湿膜形成,并产生了局部过饱和胶体,即钙钛矿晶种,并且其通过具有低吉布斯自由能的非均匀成核生长成致密大晶粒。

2) 因此,LSPI使基于槽模涂布的PSC具有20.61%的效率(0.1 cm2的活性面积),从而使其在放大到最小模块时分别实现18.66%和17.66%的高效率(2.7和8.64 cm2的活性面积)。

1688114866326963.jpg

Sushil S. Sangale, et al. Locally Supersaturated Inks for a Slot-Die Process to Enable Highly Efficient and Robust Perovskite Solar Cells. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300537
https://doi.org/10.1002/aenm.202300537
         

9. Nano Letters:改善“MOF-on-MOF S-Scheme”异质结的界面匹配  

加速异质结中界面载流子的迁移对于驱动高性能光电响应至关重要。然而,较差的接触面积和界面处的大电阻会限制材料的光电性能。华中师范大学朱成周和武汉工程大学胡六永通过静电自组装制备了一种包含2D/2D双金属卟啉金属-有机框架的S-Scheme异质结,该框架具有金属中心调节的CuTCPP(Cu)/CuTCPP(Fe)。
 
本文要点:
1)超薄纳米片状结构减少了载流子迁移距离,而卟啉主链则通过π–π共轭促进了合理的界面匹配,从而抑制了光生载流子的复合。

2)此外,金属中心调节的S-Scheme能带排列产生了巨大的内置电场,为有效的载流子分离和迁移提供了巨大的驱动力。结合CuTCPP(Fe)的仿生催化活性,利用所得到的异质结构建了光电化学尿酸生物传感器。

1688114913537400.png

Mingwang Liu, et al. Improving Interface Matching in MOF-on-MOF S-Scheme Heterojunction through π–π Conjugation for Boosting Photoelectric Response. Nano Letters. 2023
DOI:10.1021/acs.nanolett.3c01650
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c01650
         

10. Nano Letters:基于镍单原子电催化剂可实现长效锌-碘电池  

锌-碘(Zn–I2)电池以其高能量密度、低成本和固有的安全性而备受关注。然而,包括多碘溶解和穿梭、缓慢的碘氧化还原动力学和低电导率在内的一些挑战限制了它们的实际应用。南京大学金钟、安徽工业大学马连波和吴孔林通过将Ni单原子(NiSAs)均匀分散在分级多孔碳骨架(NiSAs-HPC)上,设计了一种用于Zn–I2电池的高效电催化剂。
 
本文要点:
1)原位拉曼分析显示,由于NiSAs具有显著的电催化活性,使用NiSAs HPC显著加速了可溶性聚碘(I3和I5)的转化。

2)由此产生的Zn–I2电池展现出了卓越的倍率能力(50℃时为121 mAh g–1)和超长循环稳定性(超过40000次循环)。

10.png

Lianbo Ma, et al. Long-Lasting Zinc–Iodine Batteries with Ultrahigh Areal Capacity and Boosted Rate Capability Enabled by Nickel Single-Atom Electrocatalysts. Nano Letters. 2023
DOI:10.1021/acs.nanolett.3c01310
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c01310

加载更多
987

版权声明:

1) 本文仅代表原作者观点,不代表本平台立场,请批判性阅读! 2) 本文内容若存在版权问题,请联系我们及时处理。 3) 除特别说明,本文版权归纳米人工作室所有,翻版必究!
纳米人
你好测试
copryright 2016 纳米人 闽ICP备16031428号-1

关注公众号