顶刊日报丨赵彦利、董全峰、徐东升、浦侃裔、赵远锦等成果速递20230606
纳米人 纳米人 2023-07-03
1. Sci. Adv.:具有优异拉伸塑性的梯度纳米结构钢  

具有丰富的高角度晶界的纳米结构金属材料表现出高的强度和良好的抗辐射性。虽然纳米级晶粒引起了高强度,但它们也降低了拉伸延展性。鉴于此,美国普渡大学Xinghang Zhang、Zhongxia Shang等研究表明,与同质结构的铁素体钢相比,梯度纳米结构的铁素体钢同时表现出屈服强度提高36%,均匀伸长率提高50%。
 
本文要点:
1)原位张力研究与电子背散射衍射分析相结合,揭示了梯度结构中复杂的协调变形机制。
2)最外层的纳米层状晶粒通过涉及突出的晶粒重定向的深刻的变形机制维持了大量的塑性应变。这种协同的塑性共同变形过程改变了后颈部制度的断裂模式,从而延迟了断裂的发生。目前的发现强调了纳米层状晶粒的内在塑性及其在同时改善金属结构材料的强度和拉伸延展性方面的意义。
  
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Zhongxia Shang et al. Gradient nanostructured steel with superior tensile plasticity. Sci. Adv. 9, eadd9780 (2023).
DOI:10.1126/sciadv.add9780
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.add9780
         

2. Nature Commun.:微生物合成普鲁士蓝以增强检查点阻断免疫治疗  

免疫疗法为肿瘤治疗带来了一场重要的变革。纳米技术和免疫疗法的结合能够为安全有效地增强抗肿瘤免疫反应提供新的契机。南洋理工大学赵彦利教授发现具有电化学活性的希瓦氏菌MR-1可以用于大规模生产FDA批准的普鲁士蓝纳米颗粒,并基于此构建了一种靶向线粒体、由普鲁士蓝修饰的细菌膜片段组成的纳米平台(MiBaMc),并进一步利用Ce6和三苯基膦对其进行了修饰。
 
本文要点:
1)研究发现,MiBaMc能够特异性靶向线粒体,并诱导肿瘤细胞在光照射下发生光损伤和免疫原性细胞死亡。释放的肿瘤抗原可促进肿瘤引流淋巴结中的树突状细胞的成熟,进而引发T细胞介导的免疫反应。
2)在两种荷瘤小鼠模型中,MiBaMc触发的光学治疗能够与抗PD-L1阻断抗体产生协同作用,以增强对肿瘤的抑制效果。综上所述,该研究证明了靶向纳米颗粒的生物沉淀合成策略在制备微生物膜基纳米平台以增强抗肿瘤免疫等方面具有广阔的应用潜力。

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Dongdong Wang. et al. Microbial synthesis of Prussian blue for potentiating checkpoint blockade immunotherapy. Nature Communications. 2023
https://www.nature.com/articles/s41467-023-38796-9
         

3. EES:用于高性能钠金属电池的原位预注入氟原子的钠扎根界面  

具有高可逆性的钠电镀/剥离对于钠基电池来说极具挑战性。而在钠电极表面形成坚固的固体电解质界面(SEI)膜是一种实用而有效的方法。然而,现有的各种SEI层基本上只是简单地覆盖在金属表面上,因此它们之间的结合不牢固,这也是这些SEI层在电池循环过程中不稳定的根本原因。在这里,厦门大学董全峰、郑明森提出并制备了一种独特的SEI,它可以通过原位预注入原子来植根于金属中,称为扎根SEI(R-SEI),从而可以为钠或其他类似金属创建保护层。
         
本文要点:
1) 作者通过利用功能分子的强诱导效应和静电排斥作用,驱动氟碳酸亚乙酯(FEC)在钠表面分解的F原子向外渗透到深钠中,从而实现了一定深度的氟原位预注入,这也是形成R-SEI所需的基础。预注入的原子F会依次促进SEI的形成反应,并成为其中的一部分,因此使SEI自然植根于钠中。
2) 最终形成了多层、富含无机物的浓度梯度R-SEI,使碳酸盐电解质能够在1mA cm-2下实现97.3%的高库仑效率(CE)和延长的Na电镀/剥离寿命(1700h)。此外,组装的4.5VNa@Cu||普鲁士蓝(PB)电池在用有限的Na进行200次循环后,以86%的容量保持率实现了优异的循环稳定性。

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Wang Chutao, et al. A rooted interphase on sodium via in-situ pre-implanting atom fluorine for high-performance sodium metal batteries. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE01016C
https://doi.org/10.1039/D3EE01016C
         

4. EES:利用光子结构实现高折射率钙钛矿光电子光管理的基础、设计和应用  

得益于优越的光物理性质和低成本的晶体物质,钙钛矿已成为太阳能电池(SC)、发光二极管(LED)、光电探测器(PD)和激光器等光电子器件的竞争性光敏半导体。这些钙钛矿光电子可以实现光和电的相互转换。而其转换效率除了依赖于钙钛矿材料的晶体质量外,还高度依赖于在光的整个利用、提取、发射和调制过程中对入射和发射光子的管理。近日,怀柔实验室Zhan Yan、南昌大学胡笑添、中国科学院Li Huizeng利用光子结构实现高折射率钙钛矿光电子光管理的基础、设计和应用进行了综述研究。
         
本文要点:
1) 鉴于钙钛矿的直接带隙和高折射率,光管理对其尤为重要。具有周期性特征的光子结构成为具有通过介质和光子之间相互作用来管理光的有效方法。作者首先从光物理的角度讨论了通过光子结构进行光子管理的典型策略,如抗反射模式、散射增强、共振模式和光子晶体。
2) 然后系统总结了这些用于高折射率钙钛矿光电子元件的设计和研究进展。最后,作者提出了高性能多功能钙钛矿光电子的建议和指导方针,以加快其实际应用。
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Zhan Yan, et al. Light Management using Photonic Structures towards High-index Perovskite Optoelectronics:Fundamentals, Designing, and Applications. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00646H
https://doi.org/10.1039/D3EE00646H
         

5. EES:为安全、能量密集的锂金属电池设计生物质集成固体聚合物电解质  

固体聚合物电解质(SPE)作为一种关键的电池组分,其可以推动固态锂金属电池的发展。而生物质具有天然设计的结构、组成和物理化学性质,其在固相萃取中比传统合成的聚合物具有明显的优势。因此,生物质集成SPE有望解决SPE的关键问题(例如,低离子电导率、较差的机械性能和环境问题),从而促进安全、可持续和能源密集型SSLMB的发展。近日,杭州电子科技大学盛欧微、浙江工业大学陶新永综述研究了用于安全、能量密集的锂金属电池的生物质集成固体聚合物电解质。
         
本文要点:
1) 作者系统总结了可再生生物质在SPE中的应用,从部分取代到完全取代合成聚合物。首先,作者总结了对生物质来源和性质的认识,补充了按添加剂、骨架和SPE主要材料划分的生物质作用认识。此外,作者还讨论了生物质与SPE性能改善(如离子传导和机械性能)之间的相关性。
2)此外,基于生物质的多功能性,作者重点介绍了具有理想性能的SPE设计方案,并提出了潜在的革命性策略。该综述为基于生物质SPE的合理设计、加速先进储能装置的可持续发展提供了新的启示。

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Sheng Ouwei, et al. Designing biomass-integrated solid polymer electrolytes for safe, energy-dense lithium metal batteries. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE01173A
https://doi.org/10.1039/D3EE01173A
         

6. EES:用于H2储存循环的二甲醚/CO2系统  

未来将急需储存和运输大量的可再生能源。而对于这项任务,化学储氢技术极具潜力。近日,弗劳恩霍夫太阳能系统研究所O. Salem、可持续氢能经济研究所P. Wasserscheid表明DME/CO2储存循环特别适合可再生氢气的长距离点对点运输。
         
本文要点:
1)因为DME主要被讨论为内燃机的燃料替代品,而CO2的回流在这方面没有被考虑,使得该技术一直被忽略。作者研究表明,二甲醚和二氧化碳的物理化学性质相似,使其在用于运输二甲醚的同一容器中释放氢气后,并使二氧化碳能够回流。
2) 这导致了一种极具潜力的整体技术,其可以超越氨或甲醇,并且氨或甲醇也被用作氢载体来进行深入讨论。此外,该循环具有相对较高的能源效率、每吨输送氢气的质量流量减少、氢气生产现场耗水量降低和毒理学风险降低的特点。

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P. Schühle, et al. Dimethyl ether/CO2 - a hitherto underestimated H2 storage cycle. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00228D
https://doi.org/10.1039/D3EE00228D
         

7. EES:三聚小分子受体实现高开路电压和延长寿命的高性能有机太阳能电池  

最近Y系列小分子受体(SMA)的发展导致有机太阳能电池(OSC)的功率转换效率(PCE)显著提高,但OSC的操作稳定性(器件寿命)满足商业化需求。近日,韩国科学技术院Bumjoon J. Kim、庆尚大学Yun-Hi Kim开发了一种新的三聚体受体(TYT),其由三个给电子间隔物连接的Y基分子组成,从而实现具有高性能(PCE>18%)和稳定性的OSC。
         
本文要点:
1) 作者发现,三聚方法提供了具有最低未占据分子轨道能级的受体TYT,这又反过来又提供了具有高开路电压(0.964V)的高效OSC。此外,TYT(217°C)的玻璃化转变温度(Tg)显著高于单体(MYT,Tg=80°C)和二聚体(DYT,Tg=127°C)受体,从而有效地抑制TYT在具有聚合物供体的共混膜中的分子扩散。
2) 因此,基于TYT的OSC在1日照射(8454小时)下具有高PCE(18.2%)和长t80%寿命,这优于分别表现出16.4%和35小时以及17.3%和2551小时的PCE和t80%的MYT和DYT基OSCs。因此,该研究为电子受体的设计提供了重要的指导,以实现接近商业水平的高性能和稳定性OSC。

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Jin-Woo Lee, et al. Trimerized Small-Molecule Acceptors Enable High-Performance Organic Solar Cells with High Open-Circuit Voltage and Prolonged Life-Time. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00272A
https://doi.org/10.1039/D3EE00272A
         

8. Angew:高熵电解液实现长寿命Mg金属电池  

缓慢的电化学反应动力学和Mg金属表面钝化导致Mg金属电极稳定循环非常困难。有鉴于此,北京大学徐东升、李琦、中国科学技术大学焦淑红等发现将LiOTf和TMP加入Mg(TFSI)2/1,2-二甲氧基乙烷形成高熵电解液,能够显著改善Mg-金属电极的电化学稳定性。
         
本文要点:
1)生成的高熵Mg2+-2DME-OTf-Li+-DME-TMP溶剂结构能够非常有效的降低Mg2+-DME相互作用,因此能够避免在Mg电极上生成绝缘物种,增强Mg电极的电化学动力学和循环稳定性
2)通过复杂表征结果发现,形成的高熵溶剂化结构在Mg金属电极表面引入OTf-和TMP,保护生成的有助于Mg2+导电的Mg3(PO4)2界面层。Mg金属电极实现了优异的可逆循环性能,库伦效率达到98 %,避免电压回滞
这项研究有助于发展和设计Mg金属电极的电解液。

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Shiyang Wang, et al, High-entropy Electrolyte Enables High Reversibility and Long Lifespan for Magnesium Metal Anodes, Angew. Chem. Int. Ed. 2023
DOI: 10.1002/anie.202304411
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202304411
         

9. AM:有机声动力学材料在癌症免疫疗法中的发展  

声动力学治疗(SDT)具有良好的组织穿透能力和时空可控性,是治疗深层肿瘤的一种很有前途的非侵入性治疗方式;然而,相对较低的声动力活性和潜在的副作用极大地限制了其临床转化。南洋理工大学浦侃裔发表最新综述,介绍了免疫治疗与SDT协同高效安全治疗癌症的各类材料和策略。
 
本文要点:
1)作者介绍了各类具有高声动力学活性和免疫治疗效率的有机材料。这些有机材料不仅通过SDT诱导免疫原性细胞死亡以提高肿瘤免疫原性,还通过免疫肿瘤药物介导的免疫途径调节激活抗肿瘤免疫。
2)作者还对各种免疫肿瘤学药物与有机声敏剂的组合进行了分类和讨论,并阐述了临床转化的前景和挑战。

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Chi Zhang, et al. Organic Sonodynamic Materials for Combination Cancer Immunotherapy. Advanced Materials. 2023
DOI:10.1002/adma.202303059
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202303059
         

10. AM:微流控模板构建干细胞球体微针以用于糖尿病伤口治疗  

基于干细胞的创面贴在糖尿病创面治疗领域中表现出了良好的应用潜力,但其在维持细胞的干细胞性、有效交换细胞物质和精确靶向干细胞等方面的能力仍有待进一步提高。有鉴于此,南京大学医学院附属鼓楼医院赵远锦教授采用微流控模板技术制备了一种负载干细胞球体的新型微针贴片(MN@SPs)。
 
本文要点:
1)实验通过利用微流控模板的精确流体操纵能力可以原位生成具有均匀大小的干细胞球体(SPs)。与细胞外基质组织和血管生成相关的基因过度表达的结果表明,SPs具有良好的生存活力和细胞功能。
2)随后,研究者将这些SPs负载到微针(MNs)中。实验结果表明,该平台能够实现多种活性物质的精确递送和交换,有助于糖尿病伤口的血管新生、胶原沉积和组织重建。综上所述,该研究开发的微流体工程干细胞治疗平台在促进伤口愈合方面具有巨大的应用前景。

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Xiangyi Wu. et al. Microfluidic Templated Stem Cell Spheroid Microneedles for Diabetic Wound Treatment. Advanced Materials. 2023
DOI: 10.1002/adma.202301064
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202301064

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