1. Chem. Rev.：从溶液到薄膜：π-共轭体系的分子组装及其对（光电子）性质的影响
共轭有机分子从溶液到固态的组装在决定溶液处理有机电子和光伏的薄膜形态和光电性能方面起着关键作用。在蒸发溶液处理过程中，π-共轭体系可以通过各种形式的分子间相互作用组装，形成不同的聚集体结构，可以极大地调整固态中的电荷传输性质。近日，伊利诺伊大学Diao Ying综述研究了π-共轭体系的分子组装及其对（光电子）性质的影响。
本文要点：
1) 在由供体聚合物和受体分子组成的共混体系中，纯材料的组装与相分离和结晶过程相结合，导致复杂的相变途径，从而控制共混膜的形态。作者对纯共轭聚合物和非富勒烯小分子受体中的分子组装过程进行了深入的综述，并讨论了它们对薄膜形态和光电性能的影响。
2) 然后，作者将重点转移到与有机太阳能电池相关的混合系统上，讨论相变的基本原理，并强调纯材料的组装和加工条件如何影响混合形态和器件性能。
Azzaya Khasbaatar, et al. From Solution to Thin Film: Molecular Assembly of π-Conjugated Systems and Impact on (Opto)electronic Properties. Chem. Rev. 2023
DOI: 10.1021/acs.chemrev.2c00905
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.2c00905
2. Chem. Soc. Rev.：金属催化通过氢原子转移（HAT）实现sp3 C–H功能化
近年来，将光催化氢原子转移（HAT）与过渡金属催化相结合已成为构建C（sp3）-碳和C（sp3）-杂键的一种强大策略。这两种方法的融合在有机合成中得到了广泛的应用，并导致了化学合成的新转变。近日，阿卜杜拉国王科技大学Magnus Rueping、济宁医学院Zhang Jingchang对金属催化通过氢原子转移（HAT）实现sp3 C–H功能化进行了综述研究。
本文要点：
1) 作者总结通过光催化HAT和过渡金属催化进行sp3 C–H功能化的最新进展。除了这些反应涉及的详细机制外，作者将重点放在不同的策略及其合成应用上。
2) 此外，深入了解这些机理对于合理设计新的催化剂和反应条件以进一步提高这些转化的效率至关重要。该篇综述将为金属催化领域的研究人员提供宝贵的资源，并将激励这一应用在绿色化学、药物合成、材料科学等相关领域的进一步发展。
Jingchang Zhang and Magnus Rueping. Metallaphotoredox catalysis for sp3 C–H functionalizations through hydrogen atom transfer (HAT). Chem. Soc. Rev. 2023
DOI: 10.1039/D3CS00023K
https://doi.org/10.1039/D3CS00023K
3. Nature Commun.: 镧系掺杂MoS2具有增强的氧还原活性和双周期化学趋势
二硫化钼在催化、光电子和固体润滑方面有着广泛的应用，其中镧系（Ln）掺杂可用于调整其物理化学特性。氧还原是决定燃料电池效率的一个重要的电化学过程，也是由Ln掺杂的MoS2组成的纳米设备和涂层可能的环境降解机制。鉴于此，中国科学院宁波材料技术与工程研究所的黄良锋、Liping Wang通过结合密度函数理论计算和电流-电位极化曲线模拟，表明在Ln-MoS2/水界面，掺杂剂诱导的高氧还原活性是Ln类型的双周期函数。
本文要点：
1）提出了一种缺陷态配对机制，该机制选择性地稳定了Ln-MoS2上的羟基和过氧化氢吸附物。
2）发现活性的双周期化学趋势源于原子内4f-5d6s轨道杂化和原子间Ln-S键的类似趋势。
3）描述了一种通用的轨道化学机制，以解释在许多电子、热力学和动力学特性中同时观察到的双周期趋势。
Hao, Y., Wang, L. & Huang, LF. Lanthanide-doped MoS2 with enhanced oxygen reduction activity and biperiodic chemical trends. Nat Commun 14, 3256 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-39100-5
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39100-5
4. Nature Commun.：乙酰解处理回收PET塑料
为缓解环境污染以及对化石燃料的依赖，对聚对苯二甲酸乙二醇酯进行解聚回收利用是个非常重要的目标。但是现有的循环回收技术通常无法对有色或者混杂对苯二甲酸乙二醇酯处理。
有鉴于此，中国科学技术大学傅尧、邓晋、乌德勒支大学Li Shen等报道一种新型有效方法将对苯二甲酸乙二醇酯废品通过乙酰解处理（Acetolysis），在乙酸中将其转变为对苯二甲酸（Terephthalic acid）和乙二醇二乙酸酯（ethylene glycol diacetate）。
本文要点：
1）其中，乙酸能够溶解或者分解染料、添加剂、混合物，对苯二甲酸能够晶化生成高纯产物，乙二醇二乙酸酯能够水解生成乙二醇或者与对苯二甲酸聚合生成聚对苯二甲酸乙二醇酯，从而实现闭环回收。
2）周期评估结果显示（Life cycle assessment）这种丙酮处理方法能够与商业化的化学循环处理方法互补，提供一种将对苯二甲酸乙二醇酯回收处理的低碳处理方法。
Yuantao Peng, et al, Acetolysis of waste polyethylene terephthalate for upcycling and life-cycle assessment study, Nat Commun 14, 3249 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-38998-1
https://www.nature.com/articles/s41467-023-38998-1
5. Joule：用于中温氨合成的高效电化学质子传导膜反应器
氨是一种普遍存在的化学原料和氢载体，具有广泛的工业应用，其主要来源于能源密集型的Haber Bosch工艺。在此，清华大学王海辉、华南理工大学Xue Jian报道了用于中温氨合成的高效电化学质子传导膜反应器。
本文要点：
1) 作者利用优异的耐CO2 La5.5WO11.25−δ（LWO）膜反应器开发了一种高效氨合成技术，并通过在中间温度下与氢气纯化相结合来提高电催化氮还原反应性能，由分子氢产生的质子可以通过氮氢化原位提供用于氨合成。
2) 因此，在350°C和2500μA cm−2下，该反应器获得了优异的氨合成性能，最高法拉第效率（FE）为43.8%，相应的氨速率为231.1μg h−1 cm−2。这种用于中温氨合成的电化学膜反应器为促进氨合成工业的发展提供了可行的方向。
Guowei Weng, et al. A high-efficiency electrochemical proton-conducting membrane reactor for ammonia production at intermediate temperatures. Joule 2023
DOI: 10.1016/j.joule.2023.05.013
https://doi.org/10.1016/j.joule.2023.05.013
6. Nano Letters：超速成核逆转过渡金属离子的溶解以获得稳定的水系电池
过渡金属离子的溶解导致活性物质的剥落并削弱了电化学容量。希腊神话中的西西弗斯因无休止地推巨石上山而感到沮丧，他渴望能挖掘出一个能支持他努力的宝藏。受此启发，吉林大学郑伟涛和Wei Zhang，香港城巿大学支春义等通过使用电解液中的铁氰化物离子（Fe(CN)63-）作为驱动力，并利用六氰酸铜（CuHCF）的快速成核率，成功地扭转了通常在循环过程中发生的铁和铜离子的溶解现象。
本文要点：
1）在10,000次循环后，在0.5 A g-1的情况下，容量保持率从5.7%增加到99.4%，在40,000次循环后，在1 A g-1的情况下达到了99.8%的极端稳定性。
2）Fe(CN)63-在电化学过程中实现了逐个原子的替换，提高了导电性并减少了体积变化。此外证明这种方法适用于各种水系电池（即NH4+、Li+、Na+、K+、Mg2+、Ca2+和Al3+）。
Zhenzhen Zhao, et al. Ultrafast Nucleation Reverses Dissolution of Transition Metal Ions for Robust Aqueous Batteries. Nano Letters.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01435
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01435
7. Nano Letters：促进量子点光伏中多硫化物氧化还原的铁单原子催化剂
对于先进的量子点（QD）光伏来说，开发具有成本效益和高效的多硫化物氧化还原的光电阴极是非常可取的。鉴于此，北京化工大学汪乐余，北京化工大学Lipeng Zhang和Xiong Yin，中国科学院高能物理研究所Chenyan Ma等首次展示了氮掺碳（N-C）外壳负载的铁单原子催化剂（Fe-SACs）能够催化QD光伏中的多硫化物还原。
本文要点：
1）具有FeN4活性位点的Fe-SACs在ZnCuInSe-QD光伏中的功率转换效率为13.7%（AM1.5 G，100 mW/cm2），这是基于ZnCuInSe QD的光伏的最高值，超过了Cu-SACs和N-C催化剂的效率。
2）与N-C相比，Fe-SACs表现出与多硫化物氧化还原对合适的能级匹配，这一点在开尔文探针力显微镜中得到了揭示，它加速了催化剂/多硫化物氧化还原对界面的电荷转移。密度函数理论计算表明，Fe-SACs出色的催化活性源于S42-在FeN4活性位点上的优先吸附以及由FeN4活性位点引发的S-S键的高活化程度。
Linna Li, et al. Fe Single Atom Catalysts Promoting Polysulfide Redox Reduction in Quantum Dot Photovoltaics. Nano Letters.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01064
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01064
8. Nano Letters：水在亚纳米直径垂直排列碳纳米管膜中的快速传输
小直径碳纳米管（CNTs）具有优异的质量传输性能，尤其是增强了水的流动性。鉴于此，美国罗格斯大学Jerry W. Shan等报道了水通过第一个具有垂直取向的亚纳米级（0.8 nm）CNT孔的宏观膜的传输，该膜是通过可扩展的、基于溶液的方法对大块生长的单壁CNTs（SWCNTs）进行电场排列制成的。
本文要点：
1）在等离子体蚀刻以打开孔之后，垂直排列的CNT充当液态水传输的主要途径。CNT膜显示出快速的压力驱动水传输，与无滑移Hagen–Poiseuille流相比，水传输增强了105倍。
2）比较0.8 nm和3 nm的CNTs，发现流体动力学滑移长度随着纳米管直径的减小而增加，对于较小直径的CNTs达到8.5 μm。压力驱动的水在小直径碳纳米管中的传输越来越受入口阻力的支配，从而变得与纳米管长度无关。结合垂直排列的亚纳米CNT孔的可规模制造的膜可以应用于水过滤、脱盐和能量收集。
Da-Chi Yang, et al. Fast Water Transport through Subnanometer Diameter Vertically Aligned Carbon Nanotube Membranes. Nano Letters.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00797
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00797
9. ACS Nano: 具有超弹性和生物粘附力的柔性生物活性玻璃纳米纤维自膨胀低温凝胶可促进止血和伤口愈合
自膨胀型低温凝胶在治疗无法控制的出血方面有着独特的前景。然而，开发一种机械坚固、具有组织粘性和生物活性的自膨胀冷冻凝胶，使其能够有效止血和组织修复，仍然是一个巨大的挑战。鉴于此，东华大学的丁彬、李晓然和苏州大学医学部的Qi Zhang等报告了一种超弹性的细胞结构的生物活性玻璃纳米纤维冷冻凝胶（BGNC），由高度灵活的BG纳米纤维和柠檬酸交联的聚（乙烯醇）组成。
本文要点：
1）这些BGNCs表现出高吸收能力（3169%）、快速的自膨胀能力、接近零的泊松比、可注射性、在80%的应变下有高的压缩恢复能力、强大的抗疲劳性（在60%的应变下800次循环后几乎没有塑性变形），以及与各种组织的良好粘附性。
2）BGNCs能持续释放Ca、Si和P离子。此外，与商业明胶止血海绵相比，BGNCs在兔子肝脏和股动脉出血模型中呈现出更好的凝血和血细胞粘附能力，以及更出色的止血能力。
3）BGNCs能够在大约1分钟内为大鼠心脏穿刺损伤止血。此外，BGNCs能够促进大鼠全层皮肤的伤口愈合。
4）开发具有超弹性和生物粘附性的自膨胀BGNCs为探索多功能止血和伤口修复材料提供了一个很好的策略。
Xuyan Lu, et al. Flexible Bioactive Glass Nanofiber-Based Self-Expanding Cryogels with Superelasticity and Bioadhesion Enabling Hemostasis and Wound Healing. ACS Nano.
DOI: 10.1021/acsnano.3c01370
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c01370
10. ACS Nano: 石墨烯的稳定性及AlN表面凹坑对GaN远程异质外延剥离的影响
远程外延是一种很有前途的技术，最近引起了相当大的关注，它能够生长出通过二维材料夹层复制衬底晶体特性的薄膜。生长的薄膜可以剥离以形成独立的膜，尽管如果衬底材料在苛刻的外延条件下容易损坏，应用这种技术通常是具有挑战性的。例如，由于这种损伤，石墨烯/GaN模板上的GaN薄膜的远程外延尚未通过标准的金属-有机化学气相沉积（MOCVD）方法实现。鉴于此，韩国光州科技院的Dong-Seon Lee、Hoe-Min Kwak和Je-Sung Lee等报道了通过MOCVD在石墨烯/AlN模板上进行GaN远程异质外延，并研究了AlN中的表面凹坑对GaN薄膜生长和剥离的影响。
本文要点：
1）首先展示了石墨烯在生长GaN之前的热稳定性，在此基础上开发了GaN在石墨烯/AlN上的两步生长。GaN样品在750°C的第一步生长后成功剥离，而在1050°C的第二步生长后剥离失败。
2）深入分析证实，AlN模板中的凹坑导致该区域附近石墨烯的降解，从而导致生长模式的改变和剥离失败。
3）这些结果举例说明了生长模板的化学和地形特性对于成功的远程外延的重要性。这是III族氮化物基远程外延的关键因素之一，这些结果有望对仅使用MOCVD实现完全远程外延有很大帮助。
Hoe-Min Kwak, et al. Stability of Graphene and Influence of AlN Surface Pits on GaN Remote Heteroepitaxy for Exfoliation. ACS Nano.
DOI:10.1021/acsnano.3c02565
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c02565
11. ACS Nano: 基于锰桥钴酞菁和Ti3C2Tx纳米片的肖特基结纳米酶促进I型和II型一体化光敏化用于多模式癌症治疗
癌症光热疗法具有显著提高治疗效果的潜力，因为它可以准确诊断和治疗癌症。然而，目前的光合疗法平台仍有很多不足之处，并且往往受到肿瘤缺氧的限制。鉴于此，郑州轻工业学院的张治红、Miao Du和Lihong Jing等在锰桥钴酞菁配合物和Ti3C2Tx MXene纳米片（CoPc-Mn/Ti3C2Tx）之间建立了肖特基结纳米酶，通过近红外（808 nm）光照射下的光声成像引导的多模式化学动力学/光热/光动力治疗策略，可作为一种I型和II型一体化光敏剂，以提高癌症的治疗效果。
本文要点：
1）肖特基结不仅具有窄的带隙、增强的电子-空穴分离能力和强大的氧化还原电位，而且能够改善体外H2O2和O2的供应性能。
2）AS1411适体固定的CoPc-Mn/Ti3C2Tx纳米酶在体外和体内实验中通过多模式治疗策略显示出高准确性和优异的抗癌效率。
3）这项工作为设计和构建多功能纳米催化药物平台以协同治疗实体肿瘤癌症提供了一种有价值的方法。
Fenghe Duan, et al. Schottky Junction Nanozyme Based on Mn-Bridged Co-Phthalocyanines and Ti3C2Tx Nanosheets Boosts Integrative Type I and II Photosensitization for Multimodal Cancer Therapy. ACS Nano.
DOI: 10.1021/acsnano.2c12270
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c12270
12. ACS Nano: 二维材料在非欧几里得表面的生长不稳定性
具有可控形态的二维（2D）材料的化学生长对于实现其诱人的特性至关重要。然而，生长必须在基底上进行，这涉及到内在的或有意引入的起伏，其规模明显大于材料厚度。最近的理论和实验表明，在基底上的弯曲特征上生长的二维材料会产生各种拓扑缺陷和晶界。鉴于此，南京航空航天大学的张助华教授和莱斯大学的Boris I. Yakobson教授等利用蒙特卡洛方法，表明了在具有实际意义的非零高斯曲率的周期性起伏的基底上生长的二维材料遵循三种不同的模式：无缺陷共形、无缺陷悬浮和有缺陷共形模式。
本文要点：
1）在非欧几里得表面上的生长可以积累拉应力，使材料逐渐脱离基底，并随着起伏幅度的增加逐渐将保形模式变成悬浮模式。
2）进一步增强起伏会引发材料的Asaro-Tiller-Grinfield生长不稳定，表现为强应力集中导致的离散分布的拓扑缺陷。
3）通过模型分析使这些结果合理化，并建立了一个 "相位 "图，用于指导通过衬底图案化控制生长形态。起伏引起的二维材料的悬浮可以帮助理解实验中经常发现的重叠晶界的形成，并指导如何避免它们。
Zhili Hu, et al. Growth Instability of 2D Materials on Non-Euclidean Surfaces. ACS Nano.
DOI: 10.1021/acsnano.3c00661
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c00661
