​玩电镜,发Nature!
学研汇 技术中心 纳米人 2023-07-03
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原创丨彤心未泯(学研汇 技术中心)
编辑丨风云

光与材料之间几乎所有相互作用的主要步骤是电子对入射光波在亚波长和亚周期维度上的光学周期的电动力学响应。因此,了解和控制材料的电磁响应对于现代光学和纳米光子学至关重要。尽管电子束的小德布罗意波长应该允许访问阿秒和埃斯特伦尺寸,但超快电子显微镜和衍射的时间分辨率迄今为止仅限于飞秒域,这不足以记录尺度上的基本材料响应光的周期

有鉴于此,康斯坦茨大学Peter Baum等人将透射电子显微镜推进到一个激发光周期内光学响应的阿秒时间分辨率。作者应用连续波激光器将电子波函数调制为快速的电子脉冲序列,并使用能量滤波器将材料内部和周围的电磁近场在时空上分解。纳米结构针尖、介电谐振器和超材料天线的实验揭示了手性表面波的定向发射、偶极子和四极子动力学之间的延迟、亚光速掩埋波导场和对称破缺的多天线响应。这些结果表明了结合电子显微镜和阿秒激光科学以从空间和时间的基本维度来理解光-物质相互作用的价值

阿秒场周期衬度电子显微镜
使用带有肖特基场发射器的电子显微镜,激光通过利用光电场周期性地加速和减速自由电子波函数,将电子束调制为阿秒持续时间的超短电子脉冲序列。作者扩展了电子显微镜测量光学近场强度及其围绕复杂材料的干涉模式的能力,足以揭示空间和时间中潜在的电磁场振荡。连续波激光调制意味着可以将整个电子束用于实验(每秒约1010个电子)并将重复率最大化到一个光学循环周期,这是研究任何线性光学和大多数非线性光学的最佳选择效果。

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图  阿秒场周期衬度电子显微镜

循环动力学可视化
接下来,将光循环对比显微镜应用于纳米光子学中的选定现象,研究了局部控制等离子体针尖周围近场的时空手性的可能性。结果表明,表面等离子体激元主要是从狭缝发射的,而不是从尖端发射的,即使尖端顶点也具有亚波长尺寸。时域有限差分模拟解释了观察到的尖端顶部或底部动力学的定向发射。除了可视化电磁场周期之外,阿秒电子显微镜还可以通过在瞬态波上冲浪或反冲浪来确定手性近场的手性

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图  狭缝改良针尖中手性场循环动力学的可视化

电场动力学
接下来,研究了介电纳米谐振器的时空响应,它们是纳米光子波前控制或高效频率转换的核心组成部分。结果表明,光循环对比显微镜不仅可以测量自由空间中的近场,还可以可视化掩埋在材料内部的场动力学,前提是它可以被电子束穿透。

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图  介电纳米谐振器中的电场动力学

纳米光子元原子的时间分辨动力学
超材料形式的异形纳米粒子阵列可以表现出特殊的光学现象,适用于消费电子产品,但此类结构的有效设计需要了解超原子的发射动力学和延迟。作者研究了一个由四个狭缝谐振器(80×500 nm2)组成的组件,测量了空间和时间中出现的电场。这些实验建立了具有场循环对比的阿秒透射电子显微镜作为一种通用且灵敏的方法,用于在空间和时间的基本维度上可视化复杂材料中光与物质之间相互作用的动力学。

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图  纳米光子元原子的时间分辨动力学

参考文献:
Nabben, D., Kuttruff, J., Stolz, L. et al. Attosecond electron microscopy of sub-cycle optical dynamics. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06074-9

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