1. Nature Energy：用转移印刷法对锂离子电池负极进行辊对辊预锂化
预锂化可以提高锂离子电池的性能。因此，急需开发一种具有高质量和高工业兼容性的高成本效益的预锂化策略。在此，清华大学Hui Wu、Xiaoyan Li开发了一种用于LIB负极连续预锂化的辊对辊电沉积和转移印刷系统。
本文要点：
1) 通过辊对辊压延，预制阳极可以完全转移印刷到电沉积的锂金属上。转印过程中的界面分离和粘附分别与界面剪切力和压应力有关。通过简单的转移印刷预锂化，在石墨和硅/碳复合电极半电池中分别获得了99.99%和99.05%的高初始库仑效率。
2) 此外，作者观察到全电池中的初始库仑效率和能量密度通过预锂化电极得到显著提高。辊对辊转移印刷为LIBs提供了一种高性能、可控、可扩展和行业适应性强的预锂化策略。
Cheng Yang, et al. Roll-to-roll prelithiation of lithium-ion battery anodes by transfer printing. Nature Energy 2023
DOI: 10.1038/s41560-023-01272-1
https://doi.org/10.1038/s41560-023-01272-1
2. Nature Chemistry：分子金属氧化物腔内暴露在表面的银纳米团簇
金属纳米团簇的表面，包括它们与金属氧化物的界面，表现出对实际目的有吸引力的高反应性。然而，这种高反应性也阻碍了具有暴露表面和/或界面的金属纳米团簇和金属氧化物的结构明确的杂化物的合成。鉴于此，来自东京大学工程学院应用化学系的Kosuke Suzuki和Kazuya Yamaguchi等人在被称为多金属氧酸盐的环状分子金属氧化物的空腔中，成功实现了连续合成结构明确的{Ag30}纳米团簇。
本文要点：
1) 该研究发现，{Ag30}纳米团簇具有暴露的银表面，但在溶液和固体状态下都被周围的环状多金属氧酸盐物种稳定，且这一团簇会经历氧化还原诱导的结构转变，没有非预期的团聚或分解；
2) 此外，{Ag30}纳米团簇在温和的反应条件下对使用H2选择性还原几个有机官能团表现出高催化活性，该研究认为，这些发现将有助于离散合成由分子金属氧化物稳定的表面暴露的金属纳米团簇，从而反过来可能在催化和能量转换领域找到应用。
Yonesato, K., Yanai, D., Yamazoe, S. et al. Surface-exposed silver nanoclusters inside molecular metal oxide cavities. Nat. Chem. (2023).
10.1038/s41557-023-01234-w
https://doi.org/10.1038/s41557-023-01234-w
3. Nature Catalysis：吡哆醛5′-磷酸依赖性Mannich环化酶
5′-磷酸吡哆醇（PLP）依赖性酶可催化多种化学转化。尽管PLP依赖性酶具有优异的功能多样性，但它对Mannich反应的催化活性还尚不明确，而这是合成有机化学中一种重要的碳-碳键形成反应。在这里，加利福尼亚大学Hai Yang、劳伦斯·利弗莫尔国家实验室Zou Yike发现了一种生物合成酶LolT，这是一种PLP依赖性酶，可以催化立体选择性的分子内Mannich反应，从而构建洛林生物碱中的吡咯利嗪核心支架。
本文要点：
1)它的多功能催化活性被用于立体选择性合成各种构象受限的α，α-二取代的α-氨基酸，这些氨基酸具有邻近的季-叔立体中心和各种氮杂（双）环骨架，如中氮茚、喹啉、吡咯烷和哌啶。
2) 此外，晶体学和诱变分析以及计算研究共同为理解LolT的催化活性和立体选择性提供了机理见解和结构基础。总的来说，该工作扩展了碳-碳键形成酶的生物催化库，并增加了科研工作者对PLP依赖性酶催化多功能性的了解。
Jinmin Gao, et al. A pyridoxal 5′-phosphate-dependent Mannich cyclase. Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00963-y
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00963-y
4. Nature Catalysis：沸石作为穿梭催化中的平衡转移剂
功能部分的催化穿梭已成为取代传统加氢官能化技术并使其多样化的一种有效策略。然而，这些反应是可逆的，因为它们的等键性质限制了它们对供体和受体分子选择性阵列的适用性，并在原子经济性和实用性方面提出了挑战。在这里，鲁汶大学Dirk De Vos将沸石作为穿梭催化中的平衡转移剂。
本文要点：
1) 作者报道了一种利用沸石的形状选择性和催化性能来驱动转移加氢氰化和转移加氢甲酰化反应的梭动平衡方法。沸石在外旋串联反应中不可逆地转化转移反应共产物，同时通过孔径限制排除底物。
2) 通过微调沸石的性质，可以实现高达80%的产率，从而使腈供体能够多样化为丙腈，醛受体能够多样化为未活化的烯烃。机理和光谱研究强调了沸石和均相转移催化剂之间的独特协同作用。
Jesse Dallenes, et al. Zeolites as equilibrium-shifting agents in shuttle catalysis Nature Catalysis 2023
DOI: 10.1038/s41929-023-00967-8
https://doi.org/10.1038/s41929-023-00967-8
5. Nature Synthesis：光解氧化还原循环引导的超分子组装
在生命系统中，结构的形成依赖于由可逆共价键化学提供动力的平衡动力学和热力学影响。尽管科研工作者在一定程度上复制了这些过程，但为了确定其在复杂环境中赋予自然结构精确性和灵活性的机制，有必要阐明它们的组合。在这里，马克斯·普朗克聚合物研究所Weil Tanja、David Y. W. Ng报道了光解氧化还原循环引导的超分子组装。
本文要点：
1) 作者设计了一个光解反应级联过程，其中竞争的氧化还原途径原位控制硫醇/二硫化物超分子单体的瞬时性、相互转化和产率。与通过溶解直接组装相反，相同单体的级联生成形成了具有不同结构顺序的分级组装。
2) 氧化还原诱导的硫醇-二硫化物形成之间的循环导致最终组装体中出现新的二级结构和手性。在同一分子系统中发现的这些多重结构状态证明了生物学中经常使用的组装塑性概念，并证明了反应复杂性在控制超分子传播和扩大纳米结构库方面的重要性。
Patrick Roth, et al. Supramolecular assembly guided by photolytic redox cycling. Nature Synthesis 2023
DOI: 10.1038/s44160-023-00343-1
https://doi.org/10.1038/s44160-023-00343-1
6. Science Advances: 通过分子工程在二维/三维异质结中进行整体能量景观管理以实现高效钙钛矿太阳能电池
通过能源景观管理在3D之上构建二维（2D）钙钛矿仍然是钙钛矿光伏的一个挑战。鉴于此，普渡大学的窦乐添教授课题组报道了一种策略，通过设计一系列π-共轭有机阳离子来构建稳定的2D钙钛矿，并在2D/3D异质结上实现精细的能级可调谐性。
本文要点：
1）在异质结和2D结构内都可以减少空穴转移能垒，并且优选的功函数偏移减少了界面处的电荷积累。
2）利用这些见解，并得益于共轭阳离子与聚（三芳基胺）（PTAA）空穴传输层之间优越的界面接触，已经实现了24.6%的功率转换效率的太阳能电池，这是基于PTAA的n-i-p器件中最高的。该装置表现出大大增强的稳定性和再现性。
3）这种方法适用于几种空穴传输材料，提供了在不使用不稳定Spiro OMeTAD的情况下实现高效率的机会。
Ke Ma et al., Holistic energy landscape management in 2D/3D heterojunction via molecular engineering for efficient perovskite solar. cells.Sci. Adv.9, eadg0032(2023).
DOI:10.1126/sciadv.adg0032
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg0032
7. Nature Commun.：具有链长依赖行为的共轭分子系统的多级组装结构的可视化
理解共轭聚合物从单链到溶剂化聚集体和薄膜微观结构的结构演变仍然具有挑战性，尽管它支撑了通过主流溶液处理方法制造的光电器件的性能。通过几次整体视觉测量，北京大学化学与分子工程学院裴坚教授课题组揭示了基于异靛蓝的共轭分子模型系统的形态进化过程，包括隐藏的分子组装途径、中尺度网络的形成及其非正统的链依赖性。
本文要点：
1）短链显示出刚性链构象，在溶液中形成离散的聚集体，这些聚集体进一步生长以形成表现出较差电性能的高度有序的膜。
2）相反，长链表现出柔性链构象，在溶液中形成互连的聚集体网络，这些聚集体网络直接压印到膜中，形成具有优异电学性能的互连固态微观结构。
3）可视化共轭分子的多级组装结构，可以深入了解从溶液到固态的组装继承，加速器件制造的优化。
Zhou, YY., Xu, YC., Yao, ZF. et al. Visualizing the multi-level assembly structures of conjugated molecular systems with chain-length dependent behavior. Nat Commun 14, 3340 (2023).
DOI: 10.1038/s41467-023-39133-wv
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39133-w
8. Angew：双层包覆疏水纳米颗粒的策略可在生物介质中实现胶体稳定性、功能性和表面保护
纳米粒子的表面化学是从粒子设计到实现其在生物相关环境中的应用的关键一步。有鉴于此，雷根斯堡大学Thomas Hirsch和东英吉利大学María J. Marín开发了一种基于双层的疏水纳米颗粒表面修饰策略，该策略能够在水环境中产生优异的胶体稳定性和良好的抗分解保护作用，并同时能够通过简单的碳二亚胺化学进行表面功能化。
本文要点：
1）研究者利用上转化纳米颗粒(UCNPs)证明了该策略的应用潜力。起初，UCNPs被油酸包覆，因此只能在有机溶剂中分散。在加入过量的油酸后，疏水的油酸包覆层会继续维持，并进一步形成双分子层。研究发现，该双分子层能够保护由水猝灭引起的发光损失，而额外加入含有氨基官能团的分子则能够实现胶体稳定性并促进其他功能的引入。
2）实验通过使用两种模型染料证实了该方法的生物学相关性。当光敏剂或一氧化氮(NO)探针附着在UCNPs表面时，它们可分别保留其产生单线态氧和检测细胞内NO的功能。综上所述，该研究设计了一种简单快速的方法来对生物介质中的无机纳米颗粒进行保护和功能化，其对于实现纳米材料的表面工程控制而言具有重要意义。
Alexandra Schroter. et al. Bilayer-Coating Strategy for Hydrophobic Nanoparticles Providing Colloidal Stability, Functionality, and Surface Protection in Biological Media. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202305165
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305165
9. Angew：新型的镧系硫化物闪烁体可用于构建柔性X射线探测器
高性能x射线探测器的发展需要具有快速衰减时间、高产光率、稳定性和X射线吸收效率的闪烁体，但这些功能往往难以在单一材料中实现。有鉴于此，苏州大学王亚星教授和代星研究员构建了一种新型的镧系硫化物（LaCsSiS4:1%Ce3+），其能够同时集成理想闪烁体的多种特性。
本文要点：
1）研究发现，LaCsSiS4:1%Ce3+的检测限极低，为43.13 nGyair/s，光致发光量子产率高达98.24%，这也使其产光率能够达到50480±1441光子/MeV。此外，LaCsSiS4:1%Ce3+也具有快速的衰变时间（29.35±0.16 ns），是目前所有镧系无机闪烁体中最快的闪烁体之一。
2）此外，该材料也具有强大的抗辐射和防潮性，使其能够在溶液条件下进行化学加工。为了论证LaCsSiS4:1%Ce3+的X射线成像性能，研究者构建了一种柔性X射线探测器，其能够实现8.2 lp/mm的高空间分辨率。综上所述，该研究工作充分证明了镧系硫化物具有作为高性能X射线闪烁体的重要潜力。
Liangwei Yang. et al. Emergence of a Lanthanide Chalcogenide as an Ideal Scintillator for a Flexible X-ray Detector. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202306465
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202306465
10. Angew：非共轭酚醛树脂可通过空间相互作用产生近红外簇致发光
非共轭分子的簇致发光(CL)和空间相互作用(TSIs)因其独特的光物理行为而受到越来越多的关注。然而，由于非共轭分子的固有缺陷和缺乏结构-性质关系的相关理论，如何在这种系统中实现红光甚至近红外(NIR)的发射仍然具有很大的挑战性。有鉴于此，浙江大学张兴宏教授、张浩可研究员和香港中文大学（深圳）唐本忠院士基于两种分子工程策略：增加TSIs单元的数量和引入供电子/吸电子基团，设计并合成了六种酚醛树脂。
本文要点：
1）研究发现，实验所制备的酚醛树脂都是具有CL性质的发光物质(CLgens)。此外，研究者也首次报道了具有近红外发射(最大发射波长≥680 nm)和高绝对量子产率(47%)的Clgens。
2）实验和理论分析表明，空间局部激发态和空间电荷转移态这两种TSIs类型在这些非共轭聚合物实现CL的过程中起着至关重要的作用，并且通过改变结构构象和电子密度或调整电子的跃迁行为可以对其进行控制。综上所述，该研究工作不仅能够为调控非共轭聚合物的TSI和CL提供一种有效方法，而且能够使得市售的酚醛树脂成为具有高实用价值的发光材料。
Ziteng Zhang. et al. NIR Clusteroluminescence of Non-conjugated Phenolic Resins Enabled by Through-Space Interactions. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202306762
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202306762
11. Nano Letters：夹层诱导扭角双层石墨烯
扭曲双层石墨烯（tBLG）因其独特的物理和电子性质而受到广泛关注。然而，高效制造具有不同扭曲角度的高质量tBLG对于加快角度相关物理和潜在应用的研究至关重要。鉴于此，北京航空航天大学宫勇吉课题组开发了一种利用有机分子（如1,2-二氯乙烷）的嵌入策略，以削弱层间相互作用，并诱导用于tBLG制造的最顶层石墨烯层的滑动或旋转。
本文要点：
1）对于0°至30°的扭曲角，tBLG在所得的1,2-二氯乙烷处理的BLG（dtBLG）中的比例高达84.4%，超过了先前报道的使用化学气相沉积（CVD）的方法。
2）此外，扭转角分布不均匀，往往集中在0–10°和20–30°的范围内。
3）这种简单快速的基于嵌入的方法为研究角度相关物理和推进扭曲二维材料的利用提供了一种实用的解决方案。
Bixuan Li, et al. Twisted Bilayer Graphene Induced by Intercalation. Nano Letters.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00560
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c00560
12. Nano Letters：用于甲酸电化学氧化的金属间PtBi2纳米板的相工程
Pt基金属间催化剂的相工程已被证明是优化直接甲酸燃料电池催化性能的一种很有前途的策略。Pt-Bi金属间化合物催化剂由于其高催化活性，特别是在抑制CO中毒方面，引起了人们越来越多的兴趣。然而，通常在高温下发生的金属间化合物的相变和合成导致缺乏对尺寸和组成的控制。鉴于此，电子科技大学康毅进教授团队报道了在温和条件下合成尺寸和成分可控的金属间β-PtBi2和γ-PtBi2二维纳米板。
本文要点：
1）金属间化合物PtBi2的不同相可以显著影响甲酸氧化反应（FAOR）的催化性能。
2）所获得的β-PtBi2纳米板对FAOR表现出1.1±0.01 A mgPt–1的优异质量活性，比商业Pt/C催化剂高出30倍。
3）此外，金属间化合物PtBi2表现出对CO中毒的高耐受性，如原位红外吸收光谱所证实的。
Xianbiao Fu, et al. Phase Engineering of Intermetallic PtBi2 Nanoplates for Formic Acid Electrochemical Oxidation. Nano Letters.
DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00528
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.3c00528
