1. Nature Commun：Cu单原子结构调控实现CO₂电催化制备CH₄  

通过间歇可再生能源进行电化学还原CO₂制备甲烷为可再生电能的存储和利用CO₂提供机会和可能，Cu单原子催化剂是具有C-C偶联功能的催化剂，因此可能通过CO*的质子化生成CHO*用于制备甲烷。有鉴于此，中国科学技术大学曾杰、电子科技大学夏川、中科院大连化物所肖建平等通过理论计算发现将硼原子引入Cu-N₄的第一配位层，能够促进催化剂的CO*和CHO*中间体成键，因此改善催化反应生成CH₄。

本文要点：

1）通过共掺杂策略制备掺B的Cu-B_x结构催化剂（Cu-N_xB_y），其中主要位点为Cu-N₂B₂，与Cu-N₄位点相比，掺B的Cu-N_x结构具有优异的CH₄选择性，在过电势为-1.46 V，甲烷的峰值法拉第效率达到73 %，部分电流密度达到-462 mA cm^-2。

2）通过二维相图进行理论计算分析，以及反应能垒计算，从而更好的理解Cu-N₂B₂配位结构的反应机理。

Yizhou Dai, et al, Manipulating local coordination of copper single atom catalyst enables efficient CO₂-to-CH₄ conversion. Nat Commun 14, 3382 (2023).

DOI: 10.1038/s41467-023-39048-6

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39048-6

2. Nature Commun.：用于可持续CO₂转化反应的多孔金属有机笼状液体  

多孔液体是具有永久孔隙率的流体，它可以克服传统多孔固体材料在气-液-固三相反应中较差的气溶性限制。然而，多孔液体的制备仍然需要复杂而乏味地使用多孔主体和体积庞大的液体。鉴于此，中科院福建物构所结构化学国家重点实验室曹荣和黄远标研究员等开发了一种简单的方法，通过长聚乙二醇（PEG）-咪唑链功能连接体、杯芳烃分子和锌离子的自组装来制备多孔金属有机笼（MOC）液体（Im-PL-cage）。          

本文要点：

1）纯液体中的Im-PL-Cage具有永久的孔隙率和流动性，使其具有高的CO2吸附能力。

2）储存在Im-PL-Cage中的CO₂可以在大气中有效地转化为增值的甲酰化产物，这远远超过了多孔MOC固体和无孔PEG-咪唑鎓对应物。

3）这项工作为制备用于吸附气体分子催化转化的纯多孔液体提供了一种新方法。

He, C., Zou, YH., Si, DH. et al. A porous metal-organic cage liquid for sustainable CO₂ conversion reactions. Nat Commun 14, 3317 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-39089-x

https://doi.org/10.1038/s41467-023-39089-x

3. Chem：聚乙烯双功能串联催化上循环制备烷基芳烃  

废聚烯烃催化转化为增值烷基芳烃有助于碳的回收利用。近日，加利福尼亚大学Susannah L. Scott、Mahdi M. Abu-Omar报道了聚乙烯双功能串联催化上循环制备烷基芳烃。

本文要点：

1) 与Pt/γ-Al₂O₃在280°C下催化聚乙烯（PE）的串联氢解/芳构化相比，使用酸性更强的Pt/F-Al₂O₃催化剂，可以使C–C键断裂速率提高5倍，烷基芳烃的摩尔产率提高一倍。双官能（金属/酸）催化剂也产生了具有较低平均碳数（约C₂₀）的烷基芳族产物，这类似于传统的阴离子表面活性剂。

2) 由于弱酸性Pt/γ-Al₂O₃或非酸性Pt/SiO₂与强Brønsted酸性Cl-Al₂O₃或F-Al₂O₃的物理混合物也是有效的，使得串联反应不需要金属和酸活性位点之间的纳米级紧密性。作者使用三十烷（norm-C₃₀H₆₂）作为PE模型的动力学研究表明，Pt催化的脱氢/氢化反应是准平衡的，而酸催化的C–C键断裂和骨架转化（异构化和环化）决定了解聚和芳香族形成的总速率。

Jiakai Sun, et al. Bifunctional tandem catalytic upcycling of polyethylene to surfactant-range alkylaromatics. Chem 2023

DOI: 10.1016/j.chempr.2023.05.017

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.05.017

4. Chem：液-液相分离的肽自组装  

肽自组装作为一种创新策略，不仅可以建立一个理想的研究模型来理解生命现象，还可以构建先进的功能材料来实现先进的前沿纳米技术。越来越多的证据表明，肽可以通过液-液相分离（LLPS）进行自组装，这与经典的通过单体添加单体的自组装模型形成了鲜明对比。LLPS介导自组装的一般原理对肽基超分子材料的设计和探索至关重要，但其在很大程度上仍然未知。因此， 中国科学院Yan Xuehai、李峻柏综述研究了液-液相分离的肽自组装。

本文要点：

1) 作者综述了LLPS介导肽自组装的最新研究，并探讨了这一非经典途径的热力学和动力学机制。基于目前的理解，作者提出了LLPS介导的多步自组装的基本原理。

2) 此外，作者发现该原理不同于基于单体加成单体的经典单步自组装。最后，作者评估了其基本障碍，并提供了未来的方向，重点是LLPS介导生物分子自组装在生命系统中的机制理解和多样性应用。

Chengqian Yuan, et al. Peptide self-assembly through liquid-liquid phase separation. Chem 2023

DOI: 10.1016/j.chempr.2023.05.009

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.05.009

5. Chem：通过控制缔合交换速率定制动态水凝胶  

二硫代亚烷基是一类新开发的共轭受体，其可以通过缔合机制进行硫醇交换，从而对生物医学和传感应用的关键材料特性进行解耦。近日，西北大学Julia A. Kalow发现交换速率对受体的结构高度敏感，并且在水环境中可在四个数量级上调节。

本文要点：

1) 环状受体交换速率，从0.95到15.6 M⁻¹s⁻¹，而非环状受体交换速率在3.77×10⁻³到2.17×10^–2 M⁻¹s^–1之间。作者通过计算、光谱和结构数据表明，由于四面体交换中间体的共振稳定性，环状受体比非环状受体更具反应活性。

2) 作者根据亲电位点的计算描述符来对分子反应活性进行量化，并利用这一见解来设计具有中间特征的化合物。最后，作者将这种动态键结合到水凝胶中，并证明其特征应力弛豫时间（τ）与分子k_ex成正比。

Vivian Zhang, et al. Tailoring dynamic hydrogels by controlling associative exchange rates. Chem 2023

DOI: 10.1016/j.chempr.2023.05.018

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.05.018

6. Angew：SnS压电催化CO₂制备乙酸  

以高选择性和高产率的方式将CO₂转化为高附加值C2化学品的过程是储存可再生能源的关键。有鉴于此，苏州大学路建美、李娜君等首次报道SnS作为催化剂，通过振动能量驱动压电催化（vibration-driven piezocatalysis），以100 %的选择性和最高2.21 mM h^-1的产率将CO₂转化为乙酸。

本文要点：

1）反应机理研究发现机械振动能产生极化电荷，促进CO₂的吸附和活化，产生的内建电场促进电子转移，降低SnS的能带结构和功函。

2）尤其是，这种压电催化反应中，催化位点和电荷富集位点的距离降低，促进C-C偶联，降低决速步骤的能垒。本文展示了一种CO₂制备高附加值C2产物的新型策略，这种方法具有高效、价格合理、环境友好等优点。

Wenrou Tian, et al, Vibration-driven Reduction of CO₂ to Acetate with 100% Selectivity by SnS Nanobelt Piezocatalysts, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202306964

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202306964

7. Angew综述：用于改善X射线探测和成像的钙钛矿闪烁体  

苏州大学王殳凹教授和王亚星教授对用于改善X射线探测和成像的钙钛矿闪烁体的相关研究进行了综述。

本文要点：

1）卤化物钙钛矿(HPs)具有高量子效率、短衰变时间、优异的X射线吸收能力、低成本和易于晶体生长等优点，其在近年来已发展成为一类极具竞争力的X射线探测和成像闪烁体。与传统的无机闪烁体相比，具有可调结构和多变的化学成分的HPs能够为实现闪烁体性能的优化提供新的契机。自首次观察到HP闪烁现象以来，研究者一直致力于拓展HP闪烁体的类型和实现对材料性能的调节。了解HP闪烁体的结构和闪烁特性之间的关系对于开发具有增强的X射线探测和成像能力的材料而言至关重要。

2）作者在文中综述了提高HP闪烁体的产光效率和增强HP闪烁体的X射线成像性能的策略；此外，作者也重点介绍了通过控制HP闪烁体中的光传播方向以提高其X射线成像分辨率的方法；最后，作者讨论了HP闪烁体目前所面临的挑战，并对这种新兴闪烁体的未来发展趋势进行了展望。

Yumin Wang. et al. Perovskite Scintillators for Improved X-ray Detection and Imaging. Angewandte Chemie International Edition. 2023

DOI: 10.1002/anie.202304638

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202304638

8. AEM：具有动态键合石墨烯层的微型硅共价涂层实现稳定循环锂存储  

寻求最先进的碳涂层来保护高容量硅负极，因为该负极具有低电导率、大的体积变化和快速降解的缺点。然而，当处理碳壳和尺寸变化剧烈的硅微粒（SiMP）之间的物理-电气断开时，这种方法是不够的。鉴于此，天津大学杨全红、吴士超等开发了共价涂层的策略，以建立坚固的封装结构。

本文要点：

1）得到的共价Si-C键能够在电化学变形的SiMP和滑动石墨烯层之间实现有效的动态连接，防止SiMP和碳壳之间的间隙演变，并保持持久的电连接和机械韧性。

2）由于具有高的结构可逆性，厚SiMP负极的循环稳定性大大提高，高达5.6 mAh cm⁻²的高面容量和2564 mAh cm^–3的体积容量。这种界面结合效应证明了通过涂层策略抑制高容量材料因变形而退化的巨大潜力。

Li, Z., et al, Covalent Coating of Micro-Sized Silicon With Dynamically Bonded Graphene Layers Toward Stably Cycled Lithium Storage. Adv. Energy Mater. 2300874.

DOI: 10.1002/aenm.202300874

https://doi.org/10.1002/aenm.202300874

9. AEM：通过人工有机/无机混合层促进无枝晶锂电池的锂负极空气稳定性  

锂金属是一种很有前途的高能量密度电池的候选材料。然而，锂对空气的高度不稳定性和循环过程中的树枝状生长是阻碍金属锂电池（LMB）商业应用的关键挑战。鉴于此，山东大学王书华、刘宏、陈皓等通过将锂浸入0.1 M的三氟甲磺酸锌溶液1 min，在锂表面引入了有机/无机混合的人工固体电解质中间相（SEI）。通过理论计算分析了赋予锂在空气中4小时的稳定性的关键成分。

本文要点：

1）LiF和Zn被-CF₃有机基团可以降低O₂、H₂O和CO₂在Li上的吸收能，从而限制Li与环境空气的反应。

2）具有有机/无机杂化SEI的Li负极在暴露于环境空气4小时后，在对称电池中以0.5 mA cm⁻²循环600小时，在Li||LiFePO₄全电池中循环500小时。此外，有机/无机SEI可以促进Li⁺转化并抑制Li枝晶的生长。所设计的空气稳定、无枝晶的锂金属阳极在LMBs的实际应用中具有广阔的前景。

Li, H., et al, Promoting Air Stability of Li Anode via an Artificial Organic/Inorganic Hybrid Layer for Dendrite-Free Lithium Batteries. Adv. Energy Mater. 2301023.

DOI: 10.1002/aenm.202301023

https://doi.org/10.1002/aenm.202301023

10. AEM综述：基于多孔有机聚合物的单原子催化剂用于可持续能源相关的电催化  

单原子催化剂（SACs）已经成为可持续能源储存和转换的电催化中具有吸引力的催化材料。为了实现SACs的实际应用，可靠的载体是非常必要的，以稳定原子分散的金属，使其具有强大的金属-载体相互作用，可调整的局部电子环境，以及有利的电子/质量传输。

由于多孔有机聚合物（POPs）在组成、结构和形态上具有很强的可设计性和可调控性，因此它作为适当的支撑平台，在分子水平上设计SACs并以可控的方式制造SACs，已经显示出巨大的前景。鉴于此，西北工业大学陈凯杰、Fuping Pan等全面介绍了最近在阐明一般设计原则、有效合成方法和基本催化机制方面的进展，以促进电催化转化中高性能POPs基SAC的发展。

本文要点：

1）首先概述了使用基于POPs的载体来稳定SACs的理由以及电催化的设计原则，然后讨论了利用POPs和POPs衍生的纳米碳来承载单原子金属的制造方法。

2）讨论了最先进的基于POPs的SACs及其在异质电催化（ORR、OER、HER、CO₂RR和NRR）中的应用，其中重点是揭示结构-性能的相关性和催化机制。最后，提出了合理设计高性能SAC的相关挑战和策略。

Li, H., et al, Porous Organic Polymers-Based Single-Atom Catalysts for Sustainable Energy-Related Electrocatalysis. Adv. Energy Mater. 2301378.

DOI: 10.1002/aenm.202301378

https://doi.org/10.1002/aenm.202301378

11. ACS Nano：多枝状氮化钒电催化剂可实现锂硫电池的宽温运行  

能够在恶劣条件下正常工作的高性能锂硫（Li–S）电池引起了人们的极大关注；然而，低温下多硫化物转化的缓慢反应动力学以及高温下多硫化物穿梭问题仍有待解决。为了应对这一挑战，南京大学金钟、广东工业大学张伟和安徽工业大学马连波设计并部署了一种用于锂硫电池的多枝状氮化钒（MB-VN）电催化剂。

本文要点：

1）实验（飞行时间二次离子质谱和吸附测试）和理论结果都证实了MB-VN对多硫化物具有较强的化学吸附能力和较高的电催化活性。

2）原位拉曼表征显示MB-VN电催化剂可有效抑制多硫化物穿梭。使用MB-VN改性隔膜，Li–S电池在室温下具有优异的倍率性能（3.0 C下为707 mAh g^–1）和良好的循环稳定性（1.0 C下400次循环后为678 mAh g^–1）。

3）即使在较宽的温度范围（−20至+60°C）内，锂硫电池仍能在高电流率下保持稳定的循环性能。这项工作表明，金属氮化物基电催化剂可以实现耐低温/耐高温的锂硫电池。

Lianbo Ma, et al. Wide-Temperature Operation of Lithium–Sulfur Batteries Enabled by Multi-Branched Vanadium Nitride Electrocatalyst. ACS Nano. 2023

DOI：10.1021/acsnano.3c01469

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c01469

12. Anal. Chem：具有长寿命磷光的碳点可作为光敏剂以用于总抗氧化能力测定  

自由基及其诱导的生物体氧化损伤与许多疾病有关。具有抗氧化能力的天然物质能有效清除自由基，具有延缓衰老和预防疾病的作用。然而，现有的抗氧化活性评价方法大多需要使用复杂的仪器和操作。有鉴于此，安徽大学张忠平教授、安徽工业大学张奎教授和张铖副教授设计了一种通过光敏介导的氧化系统测定实际样品的总抗氧化能力(TAC)的独特方法。

本文要点：

1）实验制备了N和P掺杂的长寿命磷光碳点(NPCDs)，它们在紫外光照射下能够产生从单线态到三重态的有效系间窜越。机理研究表明，NPCDs中的激发三重态能量可分别通过I型和II型光反应生成超氧自由基和单线态氧。

2）在此基础上，实验利用3,3 ',5,5 ' -四甲基联苯胺(TMB)作为光敏氧化体系中的显色桥，实现了对鲜果样品的TAC的定量测定。综上所述，该研究不仅开发了一种简便的方法来分析实际样品的抗氧化能力，而且也进一步拓展了磷光碳点的应用范围。

Yu Zheng. et al. Long-Lived Phosphorescent Carbon Dots as Photosensitizers for Total Antioxidant Capacity Assay. Analytical Chemistry. 2023

DOI: 10.1021/acs.analchem.3c00657

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.analchem.3c00657