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原创丨彤心未泯（学研汇 技术中心）
编辑丨风云
手性的概念在自然界中具有重要意义，从糖等手性分子到粒子物理学中的宇称变换。在凝聚态物理学中，最近的研究证明了手性费米子及其在与拓扑密切相关的涌现现象中的相关性。然而，手性声子（玻色子）的实验验证仍然具有挑战性，尽管它们预期会对基本物理特性产生强烈影响。
有鉴于此，瑞士Paul Scherrer 研究所Urs Staub等人展示了使用圆偏振 X射线的共振非弹性X射线散射的手性声子的实验证明。使用原型手性材料石英，证明了本质上是手性的圆偏振X射线在倒易空间中的特定位置与手性声子耦合，确定了晶格模式的手性色散。作者对手性声子的实验证明证明了凝聚态物质的新自由度，这既具有根本重要性，又为探索基于手性玻色子的新现象打开了大门。
RIXS过程分析
RIXS是一个两步过程，其中具有给定偏振的入射光子的能量与系统的原子X射线吸收边缘重合（共振）。检测到的发射光子的能量和动量与固体中产生的声子的能量和动量直接相关。为了说明RIXS激发石英中手性声子的机制，作者考虑一个Si-O链，其中O离子通过指向链中心轴的2p轨道与Si离子键合。结果表明当入射光子和散射光子具有不同的圆偏振时，角动量会转移到声子系统。作者从概念上显示了圆偏振光子和晶格之间的这种相互作用如何通过这种角动量传递来启动革命性的晶格振动。
图 RIXS实验中的角动量传递
实验过程
选择原型手性晶体石英 (α-SiO2)，其中SiO4四面体沿[001]形成手性螺旋。作者在两个具有相反手性的石英晶体上进行了圆偏振的RIXS实验。观察结果明确表明，圆偏振光子与手性声子耦合，声子的手性由晶格手性定义，并且具有圆偏振X射线的RIXS可用于探测声子手性。
图 石英的晶体结构和布里渊区
图 RIXS的XAS和光子能量依赖性
DFT计算
使用DFT来计算所有声子分支的声子色散和声子圆极化，并显示它们在Q1和Γ之间的色散。作者还报告了模式有效电荷作为模式和光之间相互作用强度的度量。当匹配计算和测量模式时，发现那些具有强二向色对比度的模式是那些计算出具有大手性的模式。结果表明具有大声子圆极化和能量在50meV左右的模式主导了对比度。Q1处能量约为47.6meV的模式，称为模式X。在Q1可视化模式X，并表明它涉及原子的圆周运动。重要的是，该模式满足手性声子模式的对称性要求。
图 具有圆偏振X射线的RIXS
声子模式
对于非磁性石英，O K 边缘的 RIXS 光谱主要对O 2p轨道状态敏感。这意味着显着影响2p轨道状态的方向的声子模式将在RIXS中产生大的散射对比度，并且还将强烈依赖于 X 射线偏振。作者可视化了当手性声子模式被激发时O位置局部电荷四极的演变，反映了O 2p轨道的时间演变，这表明二向色RIXS信号是由于手性声子激发中O 2p轨道矩的手性堆叠的演变。计算的模式和Q点分辨磁矩可以看到石英中的手性声子在整个布里渊区携带磁矩。由于存在具有相反手性和磁矩的时间反转相关对，这些声子磁矩通常不会产生净磁化。作者表明可以通过与声子磁矩的相互作用直接研究声子手性，例如使用极化非弹性中子散射。
图 声子色散和手性声子模式
参考文献：
Ueda, H., García-Fernández, M., Agrestini, S. et al. Chiral phonons in quartz probed by X-rays. Nature (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-06016-5
