1. Nature Commun.：核壳微针实现程序性无疤伤口愈合
由于生理障碍阻碍了药物递送效果、以及不同愈合阶段的给药时间不合适，慢性伤口愈合仍然具有挑战性。浙江大学顾臻、张宇琪和Shenqiang Wang设计了一种程序化的核壳结构微针贴片（PF-MNs），可根据不同的愈合阶段动态调节伤口免疫微环境。
本文要点：
1）PF-MNs的聚乙烯醇外壳层中负载了维替泊芬，可在激光照射下产生活性氧（ROS），在伤口愈合早期对抗耐药细菌生物膜。同时，ROS敏感的聚乙烯醇外壳会逐渐降解，暴露出交联肝素内核，从而中和各种炎症因子，促进从炎症到增殖的阶段变化。
2）此外，外壳降解释放的维替泊芬可通过阻断成纤维细胞中Engrailed-1（En1）的激活来抑制瘢痕形成。动物实验表明，PF-MNs可促进无瘢痕伤口修复，并在抑制增生性疤痕的形成。
Ying Zhang, et al. Scarless wound healing programmed by core-shell microneedles. Nature Communications. 2023
DOI：10.1038/s41467-023-39129-6
https://www.nature.com/articles/s41467-023-39129-6
2. Chem：基于原位光固化电致变色材料的高耐久性有机电致变色器件
电致变色材料可以经历电化学驱动的氧化还原过程，从而导致光信号的变化，并且在智能窗、可穿戴电子产品、电子纸等方面极具应用潜力。然而，由于缺乏合适的材料和加工策略来实现其高耐久性，导致其研发进展缓慢。近日，吉林大学Zhang Sean XiaoAn、Zhang Yumo设计并合成了原位光固化电致变色分子，以克服上述挑战。
本文要点：
1) 与现有的掺杂模式和聚合模式相比，原位光固化电致变色膜及其器件表现出优异的耐久性（例如，粘附性、多维稳定性和>120天的全对比度日照寿命）和显著的整体性能（例如，透明度=～90%，光调制=72.7%，全对比度循环寿命>2000）。
2) 此外，作者成功实现了用于微纳图案化的高分辨率电致变色光刻（可识别的图案尺寸：～2μm，是迄今为止最好的电致变色分辨率）。在此基础上，作者展示了其在多级信息加密和可调二次色方面的一些潜在应用。
Chang Gu, et al. High-durability organic electrochromic devices based on in-situ-photocurable electrochromic materials. Chem 2023
DOI: 10.1016/j.chempr.2023.05.015
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.05.015
3. JACS：工程化单原子电催化剂用于增强酸性Volmer反应动力学
设计用于析氢反应（HER）的活性和低成本电催化剂是实现清洁氢能基础设施的关键。氢电催化剂最成功的设计原理是活性火山图，该图基于萨巴蒂尔原理，已被用于理解贵金属的异常活性和金属合金催化剂的设计。然而，火山图在设计用于HER的氮掺杂石墨烯（TM/N4C催化剂）上的单原子电催化剂（SAE）中的应用由于单金属原子位点的非金属性质而不太成功。鉴于此，南方科技大学化学系王阳刚和新加坡南洋理工大学刘斌等报道了一种工程化单原子电催化剂的方法用于增强酸性Volmer反应动力学。
本文要点：
1）通过对一系列SAEs系统（TM/N4C，其中TM=3d、4d或5d金属）进行从头算分子动力学模拟和自由能计算，发现带负电荷的*H中间体和界面H2O分子之间的强电荷-偶极相互作用可以改变酸性Volmer反应的过渡路径，并显著提高其动力学势垒，尽管其具有有利的吸附自由能。这种动力学阻碍也通过电化学测量得到实验证实。
2）通过将氢吸附自由能和竞争界面相互作用的物理相结合，提出了一个统一的设计原则，用于设计用于氢能转换的SAEs。
3）该原则结合了热力学和动力学考虑，并允许超越活火山模型。
Hao Cao, et al. Engineering Single-Atom Electrocatalysts for Enhancing Kinetics of Acidic Volmer Reaction. Journal of the American Chemical Society Article ASAP
DOI: 10.1021/jacs.2c13418
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.2c13418
4. Angew：DNA门控的自保护型生物正交催化剂用于纳米酶辅助的安全肿瘤治疗
过渡金属催化剂(TMCs)介导的生物正交解笼催化策略在前药活化领域具有广阔的应用前景。然而，受其“always-on”的催化活性以及对催化不利的复杂细胞内环境等问题的影响，TMCs的生物安全性和治疗效率往往并不令人满意。有鉴于此，中科院长春应化所曲晓刚研究员、任劲松研究员和Lu Zhang利用高度可编程的核酸(DNA)分子修饰纳米酶-Pd0，设计了一种DNA门控的自保护型生物正交催化剂，并将其用于实现高效的细胞内药物合成以及癌症治疗。
本文要点：
1）单层的DNA分子能够使得该催化剂具有靶向性，其也可以作为“门卫”以在癌细胞内实现前药的选择性激活。
2）与此同时，实验制备的具有类谷胱甘肽过氧化物酶(GPx)和类过氧化氢酶(CAT)等活性的石墨氮掺杂碳纳米酶也可以改善对催化剂不利的细胞内环境，进而防止催化剂失活，以实现对后续化疗的增敏。综上所述，该研究工作将进一步推动安全高效的生物正交催化体系的发展，并能够为开发新型抗肿瘤平台提供新的见解。
Yanjie Zhang. et al. A DNA-Gated and Self-Protected Bioorthogonal Catalyst for Nanozyme-Assisted Safe Cancer Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202306395
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202306395
5. Angew：尺寸可变、超氧化物触发的纳米探针用于活体荧光/化学发光成像和尿液分析
化学发光成像是一种超灵敏的成像工具，可通过消除背景自身荧光实现对生理病理事件的检测。然而，目前大多数的化学发光纳米探针都存在成像深度浅和体内清除缓慢等问题，极大地阻碍了它们在临床环境中的应用。有鉴于此，中山大学黄佳国教授构建了尺寸可转换的纳米探针(ADN1和ADN2)，它们可以被疾病部位中的超氧阴离子(O2•−)所激活，从而使纳米结构分解成可通过肾脏代谢的荧光片段，并开启其化学发光，以实现无串扰的双模态化学-荧光成像和体外尿液分析。
本文要点：
1）在腹膜炎小鼠模型中，实验证明了纳米探针ADN1会自发地在破坏的腹膜中积累，并被上调的O2•−所切割以发生解聚，进而在620 nm处产生红色的化学发光，有效实现对腹膜炎的敏感检测（比组织学检测（金标准）早至少19小时）。
2）此外，通过将近红外(NIR)染料掺入ADN1中所制备得到的ADN2探针会在~800 nm处产生强烈的红移化学发光，其可实现对深部疾病（如药物肝毒性）的早期诊断。综上所述，该研究开发了一种模块化设计策略，其不仅适用于构建具有可变换的药代动力学的多功能化学发光纳米探针以用于早期疾病诊断，而且有望能够实现临床转化应用。
Bankang Ruan. et al. Size-Transformable Superoxide-Triggered Nanoreporters for Crosstalk-Free Dual Fluorescence/Chemiluminescence Imaging and Urinalysis in Living Mice. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202305812
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202305812
6. AM：元-气凝胶离子马达用于纳米流体渗透能富集
渗透能是一种巨大、可持续和清洁的能源，可以通过纳米流体膜直接转化为电能。然而，大规模渗透电能的实施还存在着关键技术瓶颈，那就是膜材料本身无法在不牺牲可扩展性和机械可靠性的情况下协同满足高功率密度和低电阻的要求。受电鳗启发，东华大学丁彬和斯阳设计了纤维状纳米流体元-气凝胶离子马达。
本文要点：
1）电鳗可通过嵌入神经元介导的原纤维纳米通道和具有纳米限制的运输动力学充分利用渗透能，受此启发，作者利用纳米流体电缆纤维3D组装形成元-气凝胶离子马达，其具有可致动的刺激/传输“离子高速公路”。
2）元-气凝胶表现出了增强的离子推进和表面电荷主导的选择性离子传输的综合耦合效应。
3）在渗透作用的驱动下，元-气凝胶离子马达可以在50倍的盐度梯度下产生前所未有的高达30.7 W m−2的输出功率密度。
Feng Zhang, et al. Meta-Aerogel Ion Motor for Nanofluid Osmotic Energy Harvesting. Advanced Materials. 2023
DOI：10.1002/adma.202302511
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202302511
7. AM：磁控溅射法制备高熵CoCrFeNi单晶薄膜
高熵合金催化剂具有接近无限种类的组成方式，因此受到材料科学领域的广泛关注。高熵合金催化剂除了作为耐磨耐腐蚀涂层，目前人们的关注转移到电催化领域的应用。此外，高熵合金催化剂的类原子的表面和电子结构，表面偏析或扩散，高熵合金催化剂的表面吸附的相关研究非常罕见。这是因为缺少高熵合金的单晶导致。
有鉴于此，开姆尼茨工业大学Thomas Seyller等报道在MgO(100)表面外延生长方式制备立方相CoCrFeNi单晶薄膜，通过XRD，EDX，TEM等表征技术揭示其均匀的元素分布，[100]取向，与基底之间对齐生长，并且形成突变的界面。
本文要点：
1）通过XPS、LEED、角分辨光电子能谱等表征，研究CoCrFeNi(100)的原子和电子结构。发现这种外延生长高熵合金薄膜填补了材料生长的鸿沟，能够用于研究结构明确高熵合金表面的性质。
2）在单晶MgO(100)基底上成功生长CoCrFeNi高熵合金，立方岩盐MgO晶体具有4.212 Å晶格常数，并且立方MgO(100)表面能够作为基底外延生长CoCrFeNi。生长得到了高结晶度和高取向度的高熵合金。
Holger Schwarz, et al, Fabrication of Single-Crystalline CoCrFeNi Thin Films by DC Magnetron Sputtering: A Route to Surface Studies of High-Entropy Alloys, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202301526
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/adma.202301526
8. AEM：通过共集成活化非晶态Ru金属烯增强水电解
设计具有优异活性和稳定性的高效双功能电催化剂是水电解大规模商业化的核心挑战。近日，南洋理工大学Jong-Min Lee、国家同步辐射研究中心Yan-Gu Lin、浙江海洋大学周英棠报道了一种构建无定形RuM（MCo、Fe或Ni）双金属作为电化学析氢反应（HER）和析氧反应（OER）的高性能电催化剂的简单方法。
本文要点：
1) RuCo双金属烯表现出优异的双功能活性，其特征在于所需的超电势低、催化活性高、电化学耐久性强以及电池电位低的水分解性能，其优于Pt/C和RuO2基准催化剂。
2) 通过结合操作X射线吸收光谱研究和理论模拟，作者揭示了二元组分之间的协同作用，其中Co在HER/OER反应途径上发挥促进作用，通过与*OH的最佳结合促进水的解离，并调节了Ru的电子结构，从而为碱性HER和OER提供高活性催化中心。
Vishal Jose, et al. Activating Amorphous Ru Metallenes Through Co Integration for Enhanced Water Electrolysis. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202301119
https://doi.org/10.1002/aenm.202301119
9. AEM：具有高离子电导率和空气可处理性的结构柔性卤化物固体电解质
过渡金属的氧化还原反应是锂离子电池（LIBs）电荷转移的关键因素。近日，亥姆霍兹研究所Maximilian Fichtner、Guruprakash Karkera研究了一种结构可恢复的氯离子导电固体电解质（SE），CsSn0.9In0.067Cl3，在25°C下具有3.45×10−4 S cm−1的高离子电导率。
本文要点：
1) 阻抗谱、密度泛函理论、固态35Cl NMR和电子顺磁共振研究共同表明，高Cl离子迁移率源于结构构建块Sn/InCl6八面体的灵活性。空位主导的Cl−离子扩散包括配位的Sn/In（Cl）位点位移，而这些位移取决于精确的化学计量，并伴随着局部磁矩的变化。通过设计具有不同阳极和阴极的全固态电池，作者证明了CsSn0.9In0.067Cl3作为电解质的适用性。
2) 通过与Li、Li–In、Mg和Ca阳极的界面对比研究，作者揭示了不同水平的反应性和界面形成。CsSn0.9In0.067Cl3在环境空气中表现出优异的耐湿性，且在不影响离子导电性的情况下保持高的结构完整性，这与商业卤化物基锂导体形成了鲜明对比。
Guruprakash Karkera, et al. A Structurally Flexible Halide Solid Electrolyte with High Ionic Conductivity and Air Processability. Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300982
https://doi.org/10.1002/aenm.202300982
10. AEM：冠醚和主链工程对促进聚合物光催化剂在海水中的氢气转化的协同效应
天然海水中的光催化氢气演化面临着丰富的盐分的严峻挑战，这些盐分会吸附在活性位点上，导致不希望发生的副反应和光催化剂中毒。鉴于此，台湾清华大学周鶴修，台北科技大学Chin-Wen Chen，国立成功大学Chi-Hua Yu提出了一系列具有双功能冠醚（CE）结构的主链工程化不连续共轭聚合物（DCP）光催化剂，用于海水的产氢。
本文要点：
1）亲水的CE可以显著抑制盐类引起的DCP的聚集。同时，环状CE可以有效地吸附阳离子以揭开活性位点，增加其与质子的相互作用，这可以提高氢气演化率，并明显减少天然海水中的效率滚落。
2）通过原子学研究，阐明了双功能CE的氢键形成，还利用分子动力学和ab initio技术对微观机制进行了进一步分析。这项工作表明，基于CE的聚合物有可能通过利用海水进行光催化来提高其生产氢气的能力。
Chang, C.-L., et al, Synergistic Effect of Crown Ether and Main-Chain Engineering for Boosting Hydrogen Evolution of Polymer Photocatalysts in Seawater. Adv. Energy Mater. 2300986.
DOI: 10.1002/aenm.202300986
https://doi.org/10.1002/aenm.202300986
11. ACS Nano：二维PtSe2制造无线可穿戴气体监测电路
由于应变场下的性能退化，基于2D材料的柔性电子器件在可穿戴场景中的应用受到限制。东南大学陶立和吴俊发现应变对2D PtSe2中的氨检测有积极影响。
本文要点：
1）在柔性2D PtSe2传感器中，通过带有原位应变加载装置的定制探针站实现了对监测灵敏度的线性调制。对于痕量氨的吸收，在1/4 mm–1的曲率应变下，观察到室温灵敏度提高了300%（31.67%ppm–1），检测极限可低至50 ppb。
2）作者在层状PtSe2中确定了三种类型的应变敏感吸附位点，并指出基面晶格畸变有助于更好的传感性能，这是由吸收能降低和电荷转移密度增大所致。
3）此外，作者还展示了基于2D PtSe2的无线可穿戴集成电路，该电路允许实时气体传感数据采集、处理，并通过蓝牙模块传输到用户终端。该电路具有较宽的检测范围，最大灵敏度值为0.026 V·ppm–1，能耗低于2 mW。
Zhehan Wang, et al. 2D PtSe2 Enabled Wireless Wearable Gas Monitoring Circuits with Distinctive Strain-Enhanced Performance. ACS Nano. 2023
DOI：10.1021/acsnano.3c01582
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c01582
12. ACS Nano：温度诱导纳米结构转变可在水中实现超分子凝胶化
热凝胶是一种可注射的生物材料，可在体温下发生溶胶到凝胶的转变。然而，大多数传统的物理交联热凝胶的硬度相对较低，这限制了这类材料的生物医学应用，特别是基于干细胞的研究。虽然通过双网络（DN）结构进行化学交联可以增加水凝胶的硬度，但由于分子之间的共价键很强，它们通常缺乏可注射性和热响应性。为了应对这一挑战，台湾国立阳明交通大学Hsin-Chieh Lin开发了一种可制备物理DN超分子水凝胶的温度诱导纳米结构转变（TINT）系统。
本文要点：
1）这些水凝胶具有可注射、热可逆的特性和相对较高的储能模量（G′），从20°C升到37°C（体温）时其储能模量可增加~14倍。
2）基于芳香肽（Ben-FF）和聚乙二醇（PEG）的共组装，再通过纳米纤维解离途径即可在37°C下形成热凝胶，这与众所周知的胶束聚集或聚合物收缩机制完全不同。具体来说，肽分子与PEG形成螺旋堆积和弱的非共价相互作用，从而形成共组装的亚稳纳米纤维。而热扰动可引发纳米纤维横向离解形成广泛交联的DN纳米结构，并随后发生水凝胶化（ΔG=-13.32kJ/mol）。
3）TINT水凝胶对人类间充质干细胞无毒，并支持增强细胞粘附，这表明该策略在组织工程和再生医学应用中的潜力。
Rajan Deepan Chakravarthy, et al. Temperature-Induced Nanostructure Transition for Supramolecular Gelation in Water. ACS Nano. 2023
DOI：10.1021/acsnano.3c02753
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c02753
