她，12天，2篇Science！
学研汇 技术中心
纳米人
2023-07-06
特别说明：本文由学研汇技术 中心原创撰写，旨在分享相关科研知识。因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大方之家批评指正。自我修复允许软电子设备从各种形式的损坏中恢复，例如穿刺、划痕和切片，以提高设备的稳健性和使用寿命。已经证明了使用一系列动态键的自修复聚合物，例如氢键、金属-配体配位或动态共价键。1、自修复聚合物需要嵌入导电介质才能用于功能性电子设备自修复聚合物通常是绝缘的，为了制造功能性电子设备，需要嵌入导电或介电材料以实现所需的整体电性能，同时保持软机械性能自修复聚合物基质。许多自我修复设备已被报道，随着设备复杂度的增加，在具有不同功能的多层之间同时发生自我修复变得很有必要。目前的自我修复设备需要厚层和仔细的手动对齐才能确保所有层之间的功能自我修复。自我修复设备在损坏后需要手动对齐以正确对齐不同的功能组件，这对于薄设备(<~100 mm)是不切实际的。有鉴于此，斯坦福大学鲍哲南等人使用了两种动态聚合物，它们具有互不相溶的主链但具有相同的动态键，以维持层间粘附，同时在愈合过程中实现自主重排。这些动态聚合物表现出弱互穿和粘附界面，其宽度可调。当多层聚合物薄膜在损坏后错位时，这些结构会在愈合过程中自动重新排列，以最大限度地减少界面自由能。作者制造了具有导电、介电和磁性颗粒的设备，这些粒子在损伤后可以进行功能愈合，从而实现薄膜压力传感器、磁组装软体机器人和水下电路组装。作者设计了基于PDMS和PPG的聚合物PDMS-HB以及PPG-HB，可实现实验上可获得的愈合动力学。通过自愈行为和界面愈合行为表征，表明了聚合物的自愈能力及愈合机制。作者通过实验、模拟和理论相结合来表征PDMS-HB和PPG-HB之间的界面，探究了动态聚合物之间的愈合机制。作者测试了PDMS-HB和PPG-HB多层膜的愈合，表明了聚合物在愈合过程中多层结构中的自主重新排列和愈合现象。作者通过压敏电容器、多层磁线灯软电子器件，证明使用交替的不混溶动态聚合物层可以促进薄多层电子设备愈合过程中的对齐。多层自愈装置由一对具有相同动态键但聚合物主链不混溶的自愈聚合物组成。当损伤后发生错位时，这些多层结构具有驱动定向链扩散的成分梯度，从而实现自主重排。作者使用的两种动态聚合物具有互不相溶的主链但具有相同的动态键，使原本不混溶的层之间具有很强的界面粘附力。制备了导电和绝缘复合材料，以形成薄膜压力传感器、磁性组装的软体机器人和水下电路，在机械损坏后很容易自我修复。聚合物之间最小的层间扩散可防止嵌入颗粒扩散，从而保留每一层的电子功能。选择PDMS和PPG作为模型不混溶主链聚合物，将由4,4'-亚甲基双（异氰酸苯酯）（MPU）和异佛尔酮二异氰酸酯（IU）形成的双脲键结合到每种聚合物中，制备了PDMS-HB以及PPG-HB。MPU单元的强定向结合将弹性纳入网络，而IU单元的较弱结合相互作用提供了一种应力耗散机制，以提高整体韧性并防止形成微观结构。通过SAXS证实没有较大的微结构，这两种聚合物都表现出75°和85°C之间的储能和损耗模量和远低于室温的玻璃化转变温度，可实现实验上可获得的愈合动力学。通过PDMS-HB 和 PPG-HB的自愈行为表征，观察到PDMS-HB和PPG-HB的完全愈合。评估了PDMS-HB和PPG-HB之间的界面愈合，与自愈情况相比，PDMS-HB:PPG -HB界面的愈合减少。由于缺乏跨界面的大分子扩散，样品之间的愈合在热力学上受到限制，证实了较高温度下愈合增加是来自增加的混溶性。图 一对具有不混溶主链和相同氢键单元的动态聚合物的设计和表征为了进一步检验愈合机制假设，通过实验、模拟和理论相结合来表征PDMS-HB和PPG-HB之间的界面。观察结果表明，界面在热压和退火过程中处于热力学平衡状态。此外，这些界面都是在室温下测量的，没有快速淬火，这意味着界面宽度（以及层间粘附）可以在特定温度下进行编程，然后通过将链冷却到动力学捕获状态来锁定到位。为了作者通过界面愈合实验证明了这一概念。实验、模拟和理论相结合表明，随着温度升高，两种不混溶的动态聚合物之间的界面受聚合物骨架之间χ参数(χAB)减小的控制，实验、模拟和理论之间的一致性表明，这些模型可用于筛选聚合物主链和动态键合接头以获得理想的机械和修复性能。图 两个具有相同动态键的不混溶动态聚合物网络之间的界面接下来测试了PDMS-HB和PPG-HB多层膜的愈合。假设减少聚合物之间的界面愈合将使薄膜在损坏后自动重新排列，利用PDMS-HB和PPG-HB的不混溶性，堆叠了厚度约为 100 mm 的交替薄膜。将所得薄膜放置在交联的PDMS基板上，然后切成两半。在愈合过程中，这些层自动重新排列并重新形成PDMS-HB和PPG-HB之间的尖锐交替界面。交联PDMS中未对准的切口（无法自我修复）仍然可见。当相同类型的动态聚合物用于两层时，未观察到愈合过程中的自主重新排列。在粗粒度模拟模型中观察到了多层结构中的自主重新排列和愈合现象。模拟与实验之间的对应表明，这种现象可以推广到其他聚合物对，以同时实现强层间粘附和选择性层间愈合。图 多层膜中不混溶的动态聚合物之间的自主排列和修复为了证明使用交替的不混溶动态聚合物层可以促进薄多层电子设备愈合过程中的对齐，作者研究了压敏电容器的功能愈合。即使在损坏后未对齐，多层电容器在修复过程中也会重新对齐并恢复其传感能力，在相同的循环负载条件下表现出定量相似的压力传感性能。作者还制造了核-壳纤维结构，与单组分磁性自愈相比，它实现了宏观组装但缺乏微观对准的精度，这项工作表明可以同时采用两种对准机制：磁引导宏观对准和界面张力介导的微观对准。在此演示的基础上，制造了具有导电芯、绝缘壳、磁化层和外封装壳的多层磁线。图 基于动态聚合物复合材料的软电子设备中功能层识别和修复的演示总之，作者通过使用两种不混溶的动态聚合物在多层软电子设备的自我修复过程中实现了自主对齐，其不同的主链能够在损坏后实现界面张力介导的重新对齐。在两种聚合物中使用相同的动态键来保持可拉伸设备所需的强层间粘合力。聚合物之间的界面宽度随后决定了层间粘合力，可以通过退火温度进行编程。模拟和理论结果表明，这种设计理念可以很容易地扩展到其他分子系统。作者还制造了薄膜可修复压力传感器、磁性组装和焊接结构，以及可在修复过程中自动重新对齐的自修复水下电路，展示了本工作中所报道方法的能力。值得一提到的是，12天前，斯坦福大学鲍哲南等人刚刚在Science报道了一种模仿生物皮肤感觉反馈的神经形态电子皮肤系统，可以满足与活体整合的所有基本要求。该电子皮肤可以模仿手指、脚趾或肢体在被戳或烫伤时移动的过程。该技术可能会导致假肢覆盖物的开发，这种覆盖物会给佩戴者一种触觉，或者帮助皮肤受损的人恢复感觉。CHRISTOPHER B. COOPER, et al. Autonomous alignment and healing in multilayer soft electronics using immiscible dynamic polymers. Science, 2023, 380(6648): 935-941.DOI: 10.1126/science.adh0619https://www.science.org/doi/10.1126/science.adh0619
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