1. Chem. Soc. Rev.：用于构建余辉成像探针的分子底物及其在疾病诊断和治疗中的应用
南洋理工大学浦侃裔教授对用于构建余辉成像探针的分子底物及其在疾病诊断和治疗中的应用相关研究进行了综述。1）余辉是指化学缺陷位在光照射后产生持续发光的固有现象，其具有在体内实现超高信背比(SBR)的生物成像的重要应用前景。与无机荧光粉材料相比，有机余辉底物具有较高的生物相容性和结构多样性，可用于构建具有理想强度、波长和持续时间的余辉成像分子探针。2）作者在文中介绍了分子余辉成像的最新研究进展，并对已报道的余辉底物和机制进行了全面总结。此外，作者也介绍了多组分余辉成像探针的分子设计及其在疾病诊断和治疗中的应用；最后，作者讨论了分子余辉成像在临床前应用和临床转化研究中的未来发展前景和面临的潜在挑战。
Xinzhu Wang. et al. Molecular substrates for the construction of afterglow imaging probes in disease diagnosis and treatment. Chemical Society Reviews. 2023https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2023/cs/d3cs00006k
2. Angew：氮肥的可持续、高速率电合成
尿素和氨等含氮化肥的传统工业生产严重依赖能源密集型过程，约占全球年二氧化碳排放量的3%。在此，香港科技大学邵敏华教授，伍仑贡大学Weihong Lai报道了一种可持续的电催化方法，该方法实现了在环境条件下通过二氧化碳和硝酸盐的共同还原直接和选择性地合成尿素和氨。1）在铜基有机催化剂的帮助下，尿素(3.64mgh-1 mgcat-1)和氨(9.73mgh-1mgcat-1)的产率达到了前所未有的水平，前者的法拉第效率为57.9±3%。这项工作提出了一种吸引人的可持续途径，通过可再生能源将温室气体和废硝酸盐转化为增值肥料。
Qinglan Zhao, et al, Sustainable and High-Rate Electrosynthesis of Nitrogen Fertilizer, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202307123DOI: 10.1002/anie.202307123https://doi.org/10.1002/anie.202307123
3. Angew：通过 Pt 氧化态控制电催化葡萄糖氧化的选择性
电催化葡萄糖氧化可以产生高价值的化学物质，但选择性有待提高。在这里，瓦赫宁根大学Johannes H. Bitter用一种新的分析方法阐明了铂的氧化态对葡萄糖电催化氧化活性和选择性的影响，并使用高压液相色谱和高压阴离子交换层析的方法。1）研究发现，氧化的类型，即：伯醇和仲醇的脱氢或氧向乙醛的转移强烈依赖于铂的氧化态。Pt0对脱氢反应的活性是氧化反应的7倍，而PtOx对这两种反应的活性相同。2）因此，Pt0促进葡萄糖二醛的形成，而PtOx促进葡萄糖酸的形成。葡萄糖酸的连续脱氢是通过Pt0选择性地在伯醇基团实现的，而PtOx也促进了仲醇基团的脱氢，导致了更复杂的反应混合物。
Matthijs P.J.M. van der Ham, et al, Steering the Selectivity of Electrocatalytic Glucose Oxidation by the Pt Oxidation State, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202306701DOI: 10.1002/anie.202306701https://doi.org/10.1002/anie.202306701
4. AM：热激子机制和 AIE 效应提升非掺杂 OLED 中深红色发射器的性能
具有热激子机制和AIE性质的发光材料非常适合用作非掺杂有机发光二极管(OLED)的发光材料，特别是在其基态和单重态激发态表面接近的深度区域，导致形成多个非辐射通道。然而，设计人工结合热激子机制和AIE属性的分子仍然是一项艰巨的任务。在这项研究中，中科院宁波材料所Ziyi Ge，Wei Li，华南理工大学Shi-Jian Su提出了一种通用的策略来实现具有AIE性质的热激子荧光，方法是通过调制新创建的受体单元的共轭长度来增加第一单重态激发态(S1)，匹配高位三重态(TN)的能级，并通过采用合适的施主部分来提高激子的利用效率。1）这种方法减少了聚集态下的聚集猝灭(ACQ)，产生了概念验证发射极DT-IPD，在685 nm处产生了前所未有的外部量子效率(EQE)为12.2%，CIE坐标为(0.69，0.30)，代表了基于热激子机制的所有深红OLED的最高性能。这项工作为设计更高效的具有AIE特性的热激子发射体提供了新的见解。
Songyu Du, et al, Hot Exciton Mechanism and AIE Effect Boost the Performance of Deep-Red Emitters in Non-doped OLEDs, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202303304.https://doi.org/10.1002/adma.202303304
5. EES：用于锂介导电化学氮还原的膜电极组件设计
氨与现代社会的食品供应和化学品生产密切相关。受全球向绿色生产转变的推动，通过电化学氮还原反应（NRR）合成氨已被认为作为传统Haber–Bosch工艺的替代方案。在这种情况下，就优异氨产率和法拉第效率而言，锂介导工艺（LiNR）被认为是NRR领域的有效路线；然而，它受到其较差气体传输、对有机溶剂依赖和电压损失的限制。近日，上海交通大学章俊良、沈水云提出了一种可行的膜电极组件（MEA）装置，其可作为克服上述问题的有效解决方案。1) MEA由锂沉积不锈钢布作为阴极，锂掺杂聚环氧乙烷（PEO）作为聚合物电解质和负载Pt/C催化剂的碳纸作为阳极组成。在3.6 V的电池电压下，平均氨生产速率为2.41±0.14μmol h−1 cm−2geo，法拉第效率为8.9±1.7%，且电压损失较低（约0.25V@5mA cm−2geo）。2) 此外，作者进行了原位X射线衍射（XRD）、非原位X射线光电子能谱（XPS）和飞秒离子质谱（ToF-SIMS）测量，以揭示锂沉积物的转变。该研究为LiNR的制备提供了一条具有高效气体转移、降低溶剂消耗和结构紧凑的新途径。
Xiyang Cai, et al. Membrane electrode assembly design for lithium-mediated electrochemical nitrogen reduction. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE00026E
6. EES：通过界面性质-功能性相互作用抑制双分子重组来实现效率超过18%的有机太阳能电池
通过引入非富勒烯受体（NFAs）产生有效的激子到电荷是有机太阳能电池（OSC）发展的一个重要突破。然而，在自由电荷载流子复合损失之后的低器件填充因子（FF）继续阻碍其发展。先前的研究已成功揭示了供体和受体结构在促进电荷传输中的重要性。然而，与自由电荷复合相关的供体/受体（D/A）界面的功能仍不明确。近日，香港科技大学Wu Jiaying、香港理工大学Li Mingjie、Li Gang揭示了无序诱导D/A界面的能量传输性质，以增强极化子复合电阻，从而减轻背电荷转移形成的三重态。1) 作者将NFA外侧链从线性烷基改变为影响供体-受体相互作用并定义界面无序且体积更大的2D苯基烷基。同时，在没有双子损失权衡的情况下，界面无序程度取决于静电和纳米形态驱动的有效激子离解。2) 作者发现，即使在没有额外组件/处理的情况下进行简单的组件器件制造，也可获得超过80%的FF和超过18%的功率转换效率（PCE），从而保持其可扩展性。因此，本文所揭示的原理将成为实现简单系统最佳潜力的基础，这也是实现实际应用中最具成本效益OSC设计策略的先决条件。
Top Archie Padilla Dela Peña, et al. Interface Property-Functionality Interplay: Suppresses Bimolecular Recombination Facilitating Above 18% Efficiency Organic Solar Cells Embracing Simplistic Fabrication EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01427D
7. EES：实现疏水性结晶碳作为析氧电催化剂载体的潜力
阴离子交换膜电解水（AEMWE）是通过合成绿色H2实现净零碳排放和能源需求的可持续解决方案。然而，由于催化剂使用效率和性能低下，导致其商业化至今仍未实现，而这与当前电极结构的不足有关。近日，韩国科学技术研究院Sung Jong Yoo报道了实现疏水性结晶碳作为析氧电催化剂载体的潜力。1) 作者开发了一种基于耐腐蚀疏水性结晶碳载体的高效电极结构，该载体被用作Fe–Ni–Co层状双氢氧化物电催化剂的载体。作者观察到AEMWE在活性[质量比功率（24.1 kW gmetal–1）]和耐久性（在1.0 A cm–2下持续520小时为–0.06 mV h–1）方面的性能高于先前研究中报告的性能。2) 该性能归因于疏水碳周围的快速水扩散和强烈的金属-碳相互作用，从而改善了质量传输。该研究将促进更多碳负载析氧反应电催化剂的开发。
Myeong-Geun Kim, et al. Realizing the Potential of Hydrophobic Crystalline Carbon as a Support for Oxygen Evolution Electrocatalysts. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE00987D
8. Nano Letters：镍锚定在氢取代石墨炔上用于锂硫电池中的硫化锂阴极
锂硫电池(Li−S)因其理论能量密度高，硫磺成本低，有望成为下一代储能系统的候选电池。然而，绝缘的S和硫化锂(Li2S)之间的慢转化动力学仍然是一个技术挑战。近日，斯坦福大学崔屹教授开发了一种Ni@HGDY催化剂，它可以改善Li2S正极的氧化还原动力学和循环性能。1）用硫K边XAS分析表明，该催化剂大大提高了工业Li2S的初始活化和转化率。电化学测试表明，在不同的循环速率和较长的循环周期下，都能保持较高的硫转化率。2）使用未经处理的商用Li2S粉末，Ni@HGDY/Li2S电池的容量超过516 mAh g−1，在1 C下循环超过125次。该催化剂还促进了Li2S在阴极中均匀成核，防止了大尺寸绝缘颗粒的积聚带来的高内阻。3）设计的固定在HGDY上的镍催化剂展示了一种强大的策略，将原子高效的金属催化剂与碳载体相结合，既强调了强大的催化剂锚定，又强调了多硫化物捕获和卓越的离子/电子传输等应用驱动功能。
Louisa C. Greenburg, et al, Ni Anchored to Hydrogen-Substituted Graphdiyne for Lithium Sulfide Cathodes in Lithium−Sulfur Batteries, Nano Lett., 2023DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01034https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01034
9. Nano Letters：基于可规模化生产的二氧化钛纳米线阵列的高效可见盲紫外光电探测器
紫外光探测器可以识别小于400 nm的响应波长，并将其转换为电信号，在医学成像、环境监测和光通信等民用和军事应用中引起了极大的关注。近日，清华大学Qunqing Li，Yuanhao Jin报道了一种新的、可行的、低成本的方法，以超定向碳纳米管薄膜为模板来制备一维二氧化钛纳米线阵列。1）研究人员采用悬浮法制备了纯锐钛矿相二氧化钛纳米线，并在柔性衬底上实现了高性能的紫外光探测器。2）二氧化钛纳米线阵列的大比表面积和一维纳米结构分别导致了高的探测率(1.35×1016琼斯)和超高的光增益(2.6×104)。在偏置电压为10 V的7μW/cm2紫外光(λ=365 nm)照射下，获得了7.7×103 A/W的光响应率，远高于商用紫外光探测器。3）此外，利用其各向异性的几何结构，发现该纳米线阵列表现出偏振光检测。使用纳米材料系统的概念显示了实现实际应用的纳米结构光电探测器的潜力。
Mengjuan Li, et al, Highly Efficient Visible-Blind Ultraviolet Photodetector Based on Scalably Produced Titanium Dioxide Nanowire Arrays, Nano Lett., 2023DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01383https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01383
10. Nano Letters：配体控制的双金属硫化物纳米板电还原二氧化碳制甲酸酯
由高效、稳定和储量丰富的电催化剂催化的二氧化碳减排(CO2R)为储存来自可再生能源的能源提供了一种有吸引力的手段。在这里，德克萨斯大学奥斯汀分校Yuanyue Liu，印第安纳大学布鲁明顿分校Xingchen Ye描述了小平面定义的Cu2SnS3纳米板的合成及其配体控制的CO2R性质。1）结果表明，硫氰酸盐修饰的Cu2SnS3纳米板在较宽的电位和电流密度范围内对甲酸盐具有很好的选择性，在带有气体扩散电极的流动池中测试时，最大的甲酸盐法拉第效率达到92%，部分电流密度高达181 mA cm−2。2）原位光谱测量和理论计算表明，高的甲酸盐选择性源于HCOO*中间体在阳离子锡位上的良好吸附，这些阳离子锡位受到与相邻铜位结合的硫氰酸盐的电子调制。研究工作表明，结构精准的多金属硫化物纳米晶具有定制的表面化学结构，可以为未来的CO2R电催化剂设计提供一条新的途径。
Yang Liu, et al, Ligand-Controlled Electroreduction of CO2 to Formate over Facet Defined Bimetallic Sulfide Nanoplates, Nano Lett., 2023DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c00703https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c00703
11. AEM：操纵烟酰胺衍生物的电子密度分布以实现钙钛矿太阳能电池中的缺陷钝化
添加剂的设计主要涉及钙钛矿材料中与缺陷具有配位关系的官能团的选择。然而，进一步调整添加剂的几何构型和电子结构具有重要意义。陕西师范大学刘生忠、王大鹏对具有电子供体官能团的烟酰胺（NA）及其衍生物6-甲基烟酰胺（CNA）进行了比较分析，以研究分子偶极和电子构型对钙钛矿吸收剂缺陷钝化和钙钛矿太阳能电池（PSCs）光伏性能的影响。1) 理论计算表明，具有大分子偶极的CNA分子与钙钛矿中的过配位Pb2+离子结合，并形成更高的结合能，这有利于提高Pb相关缺陷的形成能。实验表征证实，CNA分子显著增强了酰氨基和过配位缺陷Pb2+阳离子之间的配位效应，有利于获得高质量、低缺陷态密度、大晶粒度和光滑表面的钙钛矿吸收剂。2) 由于CNA分子的独特电子构型和电子云分布，使PSC产生了高达24.33%的能量转换效率，从而具有优异的环境存储、热和光稳定性。该研究为设计具有空间电荷依赖的添加剂以增强钙钛矿光伏性能提供了基础。
Lidan Liu, et al. Manipulating Electron Density Distribution of Nicotinamide Derivatives Toward Defect Passivation In Perovskite Solar Cells. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202300610https://doi.org/10.1002/aenm.202300610
12. AEM：基于表面与界面工程的高性能合金基宽温钠离子电池阳极
合金基阳极由于其高理论容量、合适的工作电位和丰富的地球储量，在钠离子电池（SIBs）中具有巨大的应用潜力。然而，它们的实际应用受到大体积膨胀、不稳定的固体电解质界面（SEI）和循环过程中缓慢反应动力学的严重阻碍。在此，悉尼科技大学Wang Guoxiu、Guo Xin、扬州大学王天奕报道了基于表面与界面工程的高性能合金基宽温钠离子电池阳极。1)作者发现，均匀的表面改性可以有效地促进电子和钠的传输动力学，并可以限制合金的粉碎，同时协同与醚基电解质的相互作用，进而形成坚固的有机-无机SEI。此外，研究发现，具有强稳定性和优化Na+溶剂化结构的二甘醇二甲醚电解质可以共包埋碳层，以实现快速反应动力学。2) 因此Sn@NC阳极具有超过10000个循环的超长循环稳定性 。Na3V2（PO4）3║Sn@NC全电池在−20至50°C的宽温度范围内具有高达215 Wh kg−1的能量密度、优异的高速率性能和长循环寿命。
Jian Yang, et al. A High-Performance Alloy-Based Anode Enabled by Surface and Interface Engineering for Wide-Temperature Sodium-Ion Batteries. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202300351https://doi.org/10.1002/aenm.202300351
