1. Chem. Soc. Rev.：用于气体分离的沸石和金属-有机框架
沸石和金属-有机框架（MOFs）是一类具有规则孔结构的晶体多孔材料。这些材料固有的孔隙率导致人们越来越关注其气体分离应用，包括吸附和膜分离技术。近日，南京工业大学刘公平综述研究了用于气体分离的沸石和金属-有机框架。1) 作者简要概述了沸石和MOFs作为吸附剂和膜的关键性能和制备方法。考虑到吸附和膜分离的不同特征，作者基于纳米通道的孔径和化学性质，深入探讨了分离机制。2) 作者强调了用于气体分离目的的沸石和MOFs的选择和设计建议。通过考察纳米多孔材料作为吸附剂和膜的作用异同，作者讨论了沸石和MOFs从吸附分离到膜分离的可行性。
Guining Chen, et al. Zeolites and metal–organic frameworks for gas separation: the possibility of translating adsorbents into membranes. Chem. Soc. Rev. 2023https://doi.org/10.1039/D3CS00370A
2. Chem. Rev.：非晶态纳米材料研究进展
非晶态材料是由局部分子间化学键合产生的亚稳态固体，其在原子尺度上只有短程有序性。而缺乏典型的晶体长程有序赋予了非晶纳米材料独特的结构特征，如各向同性原子环境、丰富的表面悬挂键、高度不饱和配位等。由于这些特征引起的电子性质调控，使非晶态纳米材料在不同领域中极具应用潜力。近日，北京航空航天大学郭林、刘利民对非晶态纳米材料研究进展进行了综述研究。1) 作者概述了非晶态纳米材料的独特结构特征、一般合成方法以及当代研究所涵盖的应用潜力。此外，作者还讨论了非晶态纳米材料的理论机制，研究了其独特的结构特性和电子构型如何有助于实现其卓越的性能。2) 作者强调了非晶态纳米材料的结构优势及其增强的电催化、光学和机械性能，从而阐明了结构-功能关系。最后，作者介绍了非晶态纳米材料的制备和应用前景，并对这一发展领域前沿的未来挑战和机遇进行了展望。
Jianxin Kang, et al. Recent Progress of Amorphous Nanomaterials. Chem. Rev. 2023DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00229https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.chemrev.3c00229
3. Nature Commun.：用于高效 CO2 电还原的不对称二氮配位镍单原子位点
开发高效、选择性和低过电势的电催化剂对于二氧化碳（CO2）还原至关重要。近日，中科大宋礼，Qun He报道了一种高效的镍单原子催化剂，与吡咯氮和吡啶氮配合，可将二氧化碳还原为一氧化碳 (CO)。1）在流通池实验中，催化剂在-0.15 V电压下实现了 20.1 mA cmgeo−2 的 CO 部分电流密度。它在-1.0 VRHE下表现出超过274,000 site−1 h−1的高周转频率，并在-0.15至-0.9 VRHE内保持超过90%的高法拉第CO效率（FECO）。2）基于 Operando 同步加速器的红外和 X 射线吸收光谱以及理论计算表明，电化学过程中形成的单 CO 吸附 Ni 单位点有助于关键中间体形成和 CO 解吸之间的平衡，从而深入了解催化剂催化活性的起源。总的来说，这项工作提出了一种镍单原子催化剂，具有良好的二氧化碳还原选择性和活性，同时揭示了其潜在机制。
Zhou, Y., Zhou, Q., Liu, H. et al. Asymmetric dinitrogen-coordinated nickel single-atomic sites for efficient CO2 electroreduction. Nat Commun 14, 3776 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39505-2https://doi.org/10.1038/s41467-023-39505-2
4. JACS：应力导致TaS2产生金属-半导体转变和诱导超导态
二维材料具有奇异电子结构，其中相邻层之间的耦合或堆叠方式显著影响电子结构。有鉴于此，北京大学黄富强、吉林大学刘冰冰、李全军等报道TaS2通过弱vdW成键和一定的扭转角重新堆叠，研究调控层间应力对电子结构的影响。1）通过施加压力，发现电子结构从金属态转变为半导体态。在较宽的应力区间发现半导体电子态伴随着超导态，这种现象在以往的二维TMD材料中未曾发现。当进一步施加应力，发现未曾发生结构转变的同时就能够产生半导体SC-II态，并且逐步替换了起始SC-I态。出现的SC-II态具有0电阻的超导性质，而且具有超高的上临界场。2）RS-TaS2具有丰富的电子结构，这与应力导致层间堆叠角度变化导致能带结构变化的现象有关。这项研究结果展示了层间结构重排现象对电子结构的显著影响，有助于发展和研究2D材料的独特性质。
Qing Dong, et al, Abnormal Metal–Semiconductor-Like Transition and Exceptional Enhanced Superconducting State in Pressurized Restacked TaS2, J. Am. Chem. Soc. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c03560https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03560
5. Angew：介孔金属有机骨架用于催化RNA脱保护和活化
具有介孔(2-50 nm)的金属有机骨架(MOF)能够包含大生物分子（如核酸）。然而，如何在MOF孔内的核酸上进行化学反应以进一步调节其生物活性还尚未被报道。有鉴于此，武汉大学邓鹤翔教授和田沺教授设计了碳酸盐保护RNA分子(21至102 nt)的脱保护策略，进而将MOF作为催化剂以恢复其原始活性。1）实验设计并合成了MOF-626和MOF-636两种MOF，它们的介孔尺寸分别为2.2和2.8 nm，且带有分离的金属位点(Ni, Co, Cu, Pd, Rh和Ru)。研究发现，孔有利于实现RNA的进入，而金属位点则能够催化碳酸盐基团上的C-O键发生裂解。结果表明，Pd-MOF-626则可实现RNA的完全转化，其效率是Pd(NO3)2的90倍。2）此外，该MOF晶体也可以从水反应介质中被完全移除，且残留的金属极低（3.9 ppb），仅为均相钯催化剂的1/55。综上所述，该研究构建的MOF在生物正交化学领域中具有重要的应用潜力。
Jin Liu. et al. Mesoporous Metal-Organic Frameworks for Catalytic RNA Deprotection and Activation. Angewandte Chemie International Edition. 2023DOI: 10.1002/anie.202302649https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202302649
6. EES：效率超过28%的钙钛矿/Cu（InGa）Se2串联太阳能电池
钙钛矿/Cu（InGa）Se2（PSC/CIGS）串联配置是实现超高效和成本效益高的全薄膜太阳能电池的一种有效方式。然而，组成子电池的不平衡效率和带隙失配通常限制了电池的总功率转换效率（PCE）。在此，通过将Cl本体掺入和碘化哌嗪鎓（PDI）表面处理相结合用于CsFAPb（IBr）3系统，武汉大学肖旭东、李建民成功降低了本体和界面缺陷密度，并大大提高了1.67eV带隙PSCs的开路电压和PCE。1)通过将高效且高红外透明的PSC顶部电池与具有类似效率的各种带隙CIGS太阳能电池集成，作者发现CIGS电池达到了理想的带隙匹配，并实现了四端串联电池，计算出的串联效率为28.4%，是迄今为止PSC/CIGS串联的最高值。2) PSC器件在50℃下运行600小时后没有衰减，且在1300小时后仅衰减约10%。此外，顶部和底部子电池之间实现了良好的匹配以及所采用的倒置PSC配置为在不久的将来生产高效的单片双端PSC/CIGS串联器件铺平了道路。
Xinxing Liu, et al. Over 28% Efficiency Perovskite/Cu(InGa)Se2 Tandem Solar Cells: Highly Efficient Sub-cells and Their Bandgap Matching. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE00869J
7. EES：通过电荷泄漏和三元介电评价提高直流摩擦电纳米发电机的整体性能
摩擦电纳米发电机（TENG）从自然环境中获取可持续能源，是一种极具潜力的技术，其颠覆了利用化石燃料的传统能源生产模式。然而，由于其脉冲交流电的特性，传统的TENG不得不依赖整流器，从而降低了其便携性和集成性。在此，重庆大学Xi Yi开发了一种革命性的三元直流TENG（T-DC-TENG），它首次将电荷泄漏效应和三元介质摩擦带电效应耦合起来，提高了直流TENG的整体性能。1) 上述效应迫使电子在三个摩擦层和外部电路之间沿一个方向循环，从而产生恒定的直流输出。作者建立了一套综合的三元介电评价规则，用于筛选摩擦电材料和优化性能。优化后的T-DC-TENG具有6.15 W m-2 Hz-1的超高平均功率密度和较低的峰值因子（1.0043）。2) 结果显示，T-DC-TENG点亮了5568个LED，两个灯泡（额定功率：50 W），并连续驱动了30台温湿度计。该工作创造了直流TENG的新记录，为TENG作为能量采集器的实际应用铺平了道路。
Qianying Li, et al. Overall performance improvement of direct-current triboelectric nanogenerator by charge leakage and ternary dielectric evaluation. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01408H
8. EES：自组装多层膜为长寿命水性锌离子电池提供缓冲界面
可充电水性锌离子电池（AZIB）在固定储能电网中有着广泛的应用前景，但仍存在两个主要障碍，即其界面不稳定性和枝晶生长。在此，中南大学周江、陈根设计了一种特殊吸附的自组装多层（SAM）来修饰双电层（EDL）的结构。1) 锌离子的富集和致密层中较大的电势差加速了电极反应的动力学。分子多层充当缓冲层，其可以在长期循环过程中动态补充由电极形态变化引起的缺陷。所设计的SAM-Zn阳极减轻了浓度极化，抑制了树枝状Zn的生长。因此，具有极可逆Zn电镀/剥离的SAM Zn阳极具有大于6.85 Ah cm−2的累积电镀容量。2) 此外，SAM Zn||NH4V4O10软包电池在2 A g−1下经过200次循环后仍具有211 mA h g−1的初始容量和82.0%的容量保持率。该研究将SAM的既定方法扩展到一个设计面向功能界面的平台中，而该界面赋予AZIB优异的寿命。
Dongmin Li, et al. Self-assembled multilayers direct a buffer interphase for long-life aqueous zinc-ion batteries. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01098H
9. EES：通过形变势改性实现N型SnSe晶体的高面内载流子迁移率
作为能量收集的解决方案之一，热电技术提供了电和热之间的直接和可逆转换。新兴的热电材料SnSe在发电和固态冷却方面都显示出巨大的应用潜力。与p型SnSe相比，高性能的n型对应物由于其受平面外可解理特性的限制，使其难以投入应用。近日，北京航空航天大学赵立东、Chang Cheng重点研究了n型SnSe晶体的面内热电性能，并且与具有高载流子迁移率和高机械强度的p型SnSe相匹配。1) 作者通过Pb合金化将n型SnSe晶体的室温面内载流子迁移率提高到~445cm2V-1s-1，而载流子迁移率是通过降低变形势而不是有效质量来提高的，并且作者通过准声学声子散射模型证实了其具有恒定有效质量。2) 作者实现了无阻碍的平面内电输运，并且在300 K下获得了约15.3μW cm-1 K-2的高功率因数。结合抑制的热导率，作者在300 K时获得了约0.4的ZT，在300–773 K时获得约0.74的平均ZT。
Haonan Shi, et al. Realizing High In-plane Carrier Mobility in N-type SnSe Crystals through Deformation Potential Modification. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE01047C
10. EES：二氧化碳电化学还原为多碳（C2+）产物的挑战与展望
电催化CO2还原是实现碳中和的有效途径。在各种还原产物中，具有较高能量密度的多碳（C2+）化合物是理想的增值产物。在此，阿卜杜拉国王科技大学Zhang Huabin、日本国立材料研究所叶金花回顾并讨论了制备C2+产品的最新进展和挑战。1) 作者首先阐述了碳-碳偶联的最新进展和机制，而这些机制比单碳产物复杂得多。作者深入讨论了初始CO2活化过程、催化剂微观/纳米结构优化以及最终反应动力学传质条件中涉及的复杂过程。此外，作者还提出通过合理设计催化剂来协同实现高C2+产物选择性，并利用理论计算分析和机器学习预测详细阐述了电解质（阴离子/阳离子/pH/离子液体）的影响。2) 作者已经详细阐述了几种原位/操作技术，其可用于跟踪电催化过程中的结构演变和记录反应中间体。作者还提供了对具有改进C2+选择性的三相界面反应体系的最新见解。通过介绍这些进展和未来挑战，以及二氧化碳电化学还原为C2+产品的开发解决方案，作者希望能为电化学二氧化碳还原研究提供一些启示。
Huabin Zhang, et al. Electrochemical Reduction of Carbon Dioxide to Multicarbon (C2+) Products: Challenges and Perspectives. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE00964E
11. NSR：基于水凝胶的可穿戴和高性能传感器的发展途径：增韧网络和导电网络
可穿戴水凝胶传感器为可穿戴电子设备提供了一个用户友好的选项，并与现有的连接和通信大量物联网设备的制造战略很好地结合在一起。这归功于它们的成分和结构，它们表现出非凡的适应性、可伸缩性、生物兼容性和自我修复特性，让人想起人类的皮肤。近日，首都师范大学Weixing Song综述了可穿戴水凝胶的主要结构元素：增韧网络和导电网络的最新研究进展，重点介绍了提高力学和电学性能的策略。1）研究人员对可穿戴水凝胶传感器进行了分类，以全面探讨其组成、机理和设计方法。这篇综述对可穿戴水凝胶有了全面的了解，并为开发高性能可穿戴水凝胶传感器的部件和结构的设计提供了指导。
Junbo Zhu, et al, Pathways towards wearable and high-performance sensors based on hydrogels: toughening networks and conductive networks, NSR, 2023DOI: 10.1093/nsr/nwad180/7205301https://academic.oup.com/nsr/advancearticle/doi/10.1093/nsr/nwad180/7205301
12. ACS Nano：矿化的卟啉金属有机骨架增强肿瘤消除和联合免疫治疗
钙离子疗法是一种重要的抗癌策略。然而，细胞的钙缓冲机制会显著限制钙离子治疗的有效性。有鉴于此，武汉大学张先正教授构建了矿化的卟啉金属有机骨架(PCa)，并将其用于产生钙离子和活性氧(ROS)以及破坏细胞的钙缓冲能力，从而增强钙过载对细胞造成的损伤。1）研究发现，PCa可以诱导细胞免疫原性死亡和释放肿瘤相关抗原(TAA)，能够作为一种免疫佐剂。因此，PCa可以促进DC成熟，并增强CD8+ T细胞的抗肿瘤活性。2）在小鼠实验中，PCa不仅能够对乳腺皮下肿瘤表现出良好的消瘤作用，而且在转移瘤模型中也能产生显著的抗肿瘤转移效果。综上所述，该研究构建的纳米系统可以消除原发肿瘤，并实现有效的抗肿瘤免疫治疗，有望为抗癌联合治疗提供新的借鉴和参考。
Yun Yu. et al. Mineralized Porphyrin Metal−Organic Framework for Improved Tumor Elimination and Combined Immunotherapy. ACS Nano. 2023DOI: 10.1021/acsnano.3c02126https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c02126
