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原创丨彤心未泯（学研汇 技术中心）

编辑丨风云

胶体量子点(QD)是用于实现可溶液加工激光二极管的有吸引力的材料，它可以受益于尺寸可控的发射波长、低光学增益阈值以及易于与光子和电子电路集成。然而，此类器件的实际应用受到增益激活多载流子状态的快速俄歇复合、QD薄膜在高电流密度下的稳定性差以及难以在复杂器件堆栈中获得净光学增益的阻碍，其中薄电致发光QD层与光学损耗电荷传导层结合。

有鉴于此，美国洛斯阿拉莫斯国家实验室Victor I. Klimov等人解决了上述挑战并实现了电泵浦胶体量子点的放大自发辐射 (ASE)。开发的设备使用紧凑、连续分级的QD，抑制俄歇复合并结合到脉冲、高电流密度电荷注入结构中，并辅以低损耗光子波导。这些胶体QD ASE二极管表现出强大的宽带光学增益，并表现出亮边发射，瞬时功率高达 170μW。

本文要点：

1）ccg-QD的特性

在这项研究中，使用了一种基于连续渐变量子点(cg-QDs)的光学增益介质。这些“紧凑型”cg-QD（ccg-QD）包括半径为2.5nm的CdSe核、2.4nm厚的渐变Cd_1-xZn_xSe层和由ZnSe_0.5S_0.5和ZnS 层制成的最终保护壳厚度分别为 0.9nm 和 0.2nm。尽管厚度减小，但紧凑的分级壳可以高效抑制俄歇衰变，从而导致双激子俄歇寿命长和相应的高双激子发射量子产率。减小的壳厚度允许增加薄膜样品中的QD堆积密度，并因此导致光学增益增强。

图1 ccg-QD的光学和EL特性

2）器件中的导引光模式

尽管实现了粒子数反转，但参考设备在电泵浦下在前（表面）或边缘发射中均未表现出ASE。这表明总体光学损耗超过了薄QD介质中产生的光学增益。使用有限元方法对参考LED进行光子建模证实了这一评估）。作者展示了TE₀ TIR 模式的计算电场分布，相当一部分光学模式存在于光学损耗L-IT 电极中。为了解决过度损耗的问题，使用了一种横向布拉格反射器方法。在ASE的情况下，BRW模式优于TIR模式。

图2 参考器件和BRW器件中的导引光模式

3）电动ASE

为了实现BRW波导，在阴极下方加入了由十对Nb₂O₅和SiO₂层组成的 DBR叠层。为了降低串联电阻，从而减少高j下的过热，制造标准ITO的阴极。因此，可以将电流密度提高到1933 A cm⁻²而不会导致器件击穿。为了进一步改善器件中的电荷流，在ITO阴极顶部沉积了一个n型 ZnO 电子传输层。除了改善电荷传输外，ZnO层还允许实现活性介质的n型掺杂，从而帮助它们保持负电荷，最终整体损失系数仅为 16 cm⁻¹，ccg-QD 薄膜的计算ASE阈值取决于充电水平。观察到的偏振趋势在电泵浦和光泵浦机制之间是相同的，这是边缘发射EL的ASE特征的有力证据，因为 ASE 效应在光学激发的边缘发射 PL 光谱中是明确的。

图3 BRW 设备中的电动ASE

4）BRW设备输出

BRW结构中ASE的另一个迹象是边缘发射EL的高亮度。在参考设备中，边缘信号是肉眼无法检测到的，即使在黑暗中也是如此。相比之下，即使在室内光线下也能清楚地看到从BRW器件边缘辐射的光，尽管边缘发射面积非常小。BRW结构在强边发射ASE的发展中发挥了重要作用，它增加了有效放大长度并改善了自发发射产生的“种子”光子的收集。制造的器件在周围环境下表现出良好的操作稳定性。即使驱动电压远高于 ASE 阈值，它们也能在 ASE 状态下运行数小时，而输出功率没有明显损失。

图4 BRW 设备输出的表征

参考文献：

Ahn, N., Livache, C., Pinchetti, V.et al. Electrically driven amplified spontaneous emission from colloidal quantum dots. Nature 617, 79–85 (2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05855-6