1. Nature Communications：基于贫水水凝胶电解质制造锌离子电池
目前，大量研究已经开发了固体聚合物电解质（SPE）和水凝胶电解质作为锌离子电池（ZIBs）的电解质。这其中，水凝胶可以保留水分子并提供高离子电导率；然而，它们含有许多游离水分子，不可避免地会在锌负极上引起副反应。而SPE虽然可以提高负极的稳定性，但它们通常离子电导率较低，很容易导致高阻抗的形成。有鉴于此，香港城市大学支春义和中石油新能源研究中心Xu Jin发了一种贫水水凝胶电解质，旨在平衡离子转移、负极稳定性、电化学稳定性窗口和电阻。1）作者选择聚合物两性离子（PZI）作为聚合物骨架，其中磺酸盐末端结合了亲水性和亲锌性性质，而锌盐则作为配位单元。磺酸根阴离子起到氢键受体的作用，可以被水分子润滑，以促进锌离子的离解，并增强水分子的电化学稳定性。2）由此产生的水凝胶由于具备分子润滑机制，可确保离子的快速传输。此外，这种设计扩大了电化学稳定性窗口，并实现了高度可逆的镀锌/剥离过程。在水含量仅为20 wt%的条件下，贫水水凝胶电解质也能够加宽电压窗口和提供达到2.6× 10−3 S cm−1的离子电导率。因此，全电池在高电流率和低电流率下均显示出优异的循环稳定性和容量保持率。此外，贫水水凝胶可以实现优异的粘附能力，满足柔性器件的需求。3）此外，贫水水凝胶展现出了优异的粘附能力，可为柔性ZIB提供牢固的界面。贫水水凝胶电解质的设计为同时获得高稳定性和离子导电性提供了新的思路。
Yanbo Wang, et al. Lean-water hydrogel electrolyte for zinc ion batteries. Nature Communications. 2023DOI：10.1038/s41467-023-39634-8https://www.nature.com/articles/s41467-023-39634-8
2. Nature Communications：原位描绘线粒体中的蛋白质构型和相互作用
目前的细胞内蛋白质分析方法大多需要分离特定的细胞器或改变细胞内环境。然而，由于蛋白质通常会与离子、核酸和其他蛋白质形成复合物，蛋白质的功能往往由其天然微环境决定。中科院大连化物所张丽华和杨开广展示了一种原位交联和分析活细胞中线粒体蛋白的方法。1）作者使用用二甲基二十八烷基溴化铵（DDAB）功能化的聚乳酸-乙醇酸（PLGA）纳米颗粒将蛋白质交联剂递送到线粒体中，随后使用质谱法分析交联的蛋白质。2）使用这种方法，作者总共识别了74对STRING数据库中不存在的蛋白质-蛋白质相互作用。更有趣的是，作者关于线粒体呼吸链蛋白的数据( ~ 94%）也与这些蛋白质的实验或预测的结构分析一致。因此，该研究为在细胞器的天然微环境下原位确定蛋白质分析提供了一个有前景的技术平台。
Yuwan Chen, et al. Targeted cross-linker delivery for the in situ mapping of protein conformations and interactions in mitochondria. Nature Communications. 2023DOI：10.1038/s41467-023-39485-3https://www.nature.com/articles/s41467-023-39485-3
3. Science Advances：通过胶体软-硬共组装形成仿生温敏性超结构
软硬混合结构在生物系统中无处不在，并启发了人造机械设备、致动器和机器人的设计。然而，这些结构的实现在微观尺度上一直具有挑战性。有鉴于此，香港大学王宇锋通过简单的胶体组装，创建了由软材料和硬材料组成的微尺度超结构，这些超结构作为微致动器可展现热响应形状转换特性。1）在这一设计中，作为硬组分的各向异性金属有机框架（MOF）颗粒与液滴结合，通过价限组装形成模拟脊的胶体链。2）这些链具有交替的软段和硬段，被称为MicroSpine，可以可逆地改变形状，并通过热响应溶胀/去溶胀机制在直态和弯曲态之间进行切换。3）通过以规定的模式固化链中的液体部分，研究设计了各种链形态，如具有受控致动行为的“胶体臂”。这些链可进一步用于构建胶体胶囊，通过温度程序驱动来封装和释放药物分子。
Dengping Lyu, et al. Biomimetic thermoresponsive superstructures by colloidal soft-and-hard co-assembly. Science Advances. 2023DOI：10.1126/sciadv.adh2250https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adh2250
4. JACS: 用于将二氧化碳还原为碳氢化合物的人造[Fe4S4]金属酶
据报道，铁硫簇可以催化各种氧化还原转化，包括二氧化碳多电子还原为碳氢化合物。在此，巴塞尔大学Thomas R. Ward报道了依靠生物素-链霉亲和素技术设计和组装含有[Fe4S4]的人工费托酶。1）研究人员合成了具有显着水稳定性的双生物素化[Fe4S4]辅因子，并将其掺入链霉亲和素中。2）通过循环伏安法检查了蛋白质环境提供的第二配位层的影响，突出了双还原[Fe4S4]簇的可及性。3）通过化学遗传学手段提高了费托酶活性，将CO2还原为碳氢化合物，周转次数高达14次。
Valerie Waser, et al, An Artificial [Fe4S4]‑Containing Metalloenzyme for the Reduction of CO2 to Hydrocarbons, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c03546https://doi.org/10.1021/jacs.3c03546
5. JACS：将受阻路易斯对引入金属有机框架中，用于 N 杂环的选择性加氢
氢化氮杂环化合物在制药、聚合物和农用化学工业中发挥着关键作用。最近对氮杂环化合物部分氢化的研究主要集中在昂贵且有毒的贵金属催化剂上。作为一类重要的主族催化剂，受挫路易斯对(FLPs)在催化加氢反应中得到了广泛的应用。原则上，FLP和金属有机框架（MOF）的结合有望有效提高FLP的可回收性能；然而，先前研究的MOF-FLPs在Nheterocycles化合物的氢化中表现出较低的反应活性。在此，苏州大学Zheng Niu，Jian-Ping Lang，北德克萨斯大学马胜前教授提供了一种新型 P/B 型 MOF-FLP 催化剂，该催化剂是通过溶剂辅助连接体掺入方法实现的，以促进催化氢化反应。1）在中等压力下使用氢气，所提出的P/B型MOF-FLP可以作为高效多相催化剂，用于将喹啉和吲哚选择性加氢生成四氢喹啉和二氢吲哚类药物化合物，收率高且可回收性良好。
Ze-Ming Xu, et al, Introducing Frustrated Lewis Pairs to Metal−Organic Framework for Selective Hydrogenation of N‑Heterocycles, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c04929https://doi.org/10.1021/jacs.3c04929
6. JACS：氟代醇中乙交酯的活性/受控阴离子聚合：迈向可持续生物塑料
开环聚合（ROP）是一种有前途的方法，可以获取具有优异（生物）降解性和可回收性的明确聚酯。然而，乙交酯（GL）是一种众所周知的源自一氧化碳/二氧化碳的可持续单体，由于其聚合物在普通溶剂中的溶解度极低，其活性/受控聚合从未有过报道。在此，阿卜杜拉国王科技大学Viko Ladelta和Nikos Hadjichristidis报道了GL在强质子氟代醇（FA）中的第一个活性/受控阴离子ROP，这通常被认为与阴离子聚合不相容。1）研究人员首次在室温下获得了结构明确的聚乙交酯（PGA，Đ < 1.15，Mn 高达 55.4 kg mol−1 ）和各种基于 PGA 的大分子。2）NMR 滴定和计算研究表明，FA 同时激活链末端和单体，而不参与引发。低沸点FA和PGA可以分别在220°C真空下通过简单蒸馏和升华进行回收，为解决塑料污染问题提供了一种有前途的可持续替代方案。
Pengfei Zhang, et al, Living/Controlled Anionic Polymerization of Glycolide in Fluoroalcohols: Toward Sustainable Bioplastics, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c03253https://doi.org/10.1021/jacs.3c03253
7. JACS：铁氮碳催化剂中二次金属掺杂对氧电还原的结构和反应活性影响
尽管最近报道了双金属铁-金属-氮-碳 (FeMNC) 催化剂在酸性介质中氧还原反应 (ORR) 的活性有所提高，但活性位点的性质和两种金属之间的相互作用仍知之甚少。在这里，法国SOLEIL同步辐射光源Andrea Zitolo，蒙彼利埃大学Frédéric Jaouen，柏林工业大学Peter Strasser将FeSnNC 和 FeCoNC 催化剂在结构和催化方面与其母体 FeNC 和 SnNC 催化剂进行了比较。1）虽然 CO 低温化学吸附显示 FeSnNC 和 FeCoNC 的 M-Nx 位点密度相对于 FeNC 和 SnNC 低两倍，但两种双金属催化剂的质量活性比 FeNC 高 50−100%。2）电子显微镜和X射线吸收光谱发现Fe-Nx和Sn-Nx或Co-Nx位点共存，但没有发现双核Fe-M-Nx位点的证据。 57Fe穆斯堡尔光谱表明，相对于 FeNC 母体催化剂，双金属催化剂具有分配给两个不同 Fe-Nx 位点的更高 D1/D2 光谱特征比。因此，第二金属的添加有利于 D1 位点的形成，与较高的周转频率相关。
Fang Luo, et al, Structural and Reactivity Effects of Secondary Metal Doping into Iron-Nitrogen-Carbon Catalysts for Oxygen Electroreduction, J. Am. Chem. Soc., 2023DOI: 10.1021/jacs.3c03033https://doi.org/10.1021/jacs.3c03033
8. JACS：构建靶向神经的细菌卟吩传感器
纪念斯隆-凯特琳癌症中心Junior Gonzales和Thomas Reiner设计了一种对卟啉进行三分子反应，以通过表环加成反应产生细菌卟吩(bacs)的新策略。1）Bacs是一类近红外探针，具有多模态成像的性能。然而，尽管它们具有荧光和螯合金属离子功能，但现有的bacs在标记生物分子以实现靶点特异性等方面的能力有限，并且缺乏化学纯度，极大地限制了它们在生物成像中的应用。该研究构建的bacs能够精确和可控地添加可点击的连接物，使卟啉类物质具有更高的化学稳定性、可点击性和溶解度，因此也更适合用于临床前研究。研究发现，该bac探针可在荧光成像和切伦科夫发光成像中实现生物分子的靶向使用，以指导术中成像。此外，具有螯合能力的Bacs也能够用于实现非侵入性的正电子发射断层扫描/计算机断层扫描。2）研究者利用Hs1a(一种(NaV1.7)-钠通道结合肽)标记bacs，以构建bac-Hs1a和放射性标记的Hs1a。在体内成像中，该bac传感器能够在注射了荧光bac-Hs1a和放射性标记的Hs1a的动物神经处产生高信号-背景比。实验结果表明，Bac-Hs1a和[64Cu]Cu-Bac-Hs1a会在周围神经处有效积累，产生对比增强以用于临床前研究。对于化学和生物成像领域来说，综上所述，这项研究工作成功实现了对bac的模块化调控，并证明了其能够在常规的成像实验中作为一类有效的多模态神经显像剂。
Javier Hernández-Gil. et al. Development and Validation of Nerve-Targeted Bacteriochlorin Sensors. Journal of the American Chemical Society. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c02520https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c02520
9. JACS：表面活性剂可调节镍纳米颗粒表面演化以实现选择性CO2加氢
基于胶体化学有望制备均匀且尺寸可控的预催化剂；然而，在反应条件下揭示从预催化剂到活性催化表面的原子级转变，以实现催化剂的机理设计，仍然是一个挑战。弗吉尼亚大学Sen Zhang、苏州大学吴张雄和中科大叶逸凡报道了一项环境压力X射线光电子能谱研究，其结合原位环境透射电子显微镜、红外光谱和理论计算，可阐明胶体镍纳米颗粒对CO2加氢的表面催化位点。1）研究发现，与胺封端的纳米颗粒相比，具有膦配体的Ni纳米颗粒表现出截然不同的表面演变。作者进一步揭示了，这是由于高温下P在的氧化（空气）或还原（CO2+H2）气体环境下的扩散造成的。2）与倾向于产生CH4的金属Ni相比，所得到的NiPx表面对CO产生的选择性显著提高。通过设计多步掺入P来进一步消除表面金属Ni位点，作者还实现了CO在高速CO2加氢中的单位选择性。
Xiangru Wei, et al. Surfactants Used in Colloidal Synthesis Modulate Ni Nanoparticle Surface Evolution for Selective CO2 Hydrogenation. JACS. 2023https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c02739
10. AM：调节锂离子局部配位环境可实现无枝晶锂金属电池
有害的锂枝晶生长和不稳定的固体电解质界面（SEI）阻碍了锂金属电池的实际应用。近期，云南大学郭洪提出了原子分散的钴配位共轭富联吡啶共价有机骨架（sp2c-COF）作为锂金属负极表面的人工SEI，并以此来解决枝晶生长和稳定性问题。1）限制在COF结构中的单个Co原子增加了活性位点的数量，并促进了电子向COF的转移。Co-N配位和强吸电子氰基协同效应可以最大限度地吸附供体（Co）的电子，创造富电子环境，从而进一步调节Li+局部配位环境，实现均匀的Li成核行为。2）此外，原位技术和密度泛函理论计算揭示了sp2c-COF共诱导Li均匀沉积和促进Li+快速迁移的机制。基于这些优点，sp2c-COF共改性的Li负极表现出低至8mV的Li成核势垒和长达6000h的优异循环稳定性。
Conghui Zhang, et al. Regulating The Lithium Ions’ Local Coordination Environment Through Designing Cof with Single Atomic Co Site to Achieve Dendrite-Free Lithium Metal Batteries. Advanced Materials. 2023DOI：10.1002/adma.202304511https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202304511
11. Nano Letters:在经济高效的 Zr 基氯化物固体电解质中实现高于 1 mS cm−1 离子电导率的替代晶体结构
实现实用、商业化的全固态锂电池需要固体电解质不仅具有高离子电导率（25 °C时高于1 mS cm−1），而且还具有低成本（低于50美元/kg）。与大多数现有固体电解质不同，最近报道的锆基氯化物固体电解质的成本通常低于50美元/kg，但其在25 °C时的离子电导率低于1 mS cm−1。近日，中科大Cheng Ma报道了一种Li3Zr0.75OCl4固体电解质，它同时具有低于50美元/kg的材料成本和在25°C下高于1 mS cm−1的锂离子电导率。1）这种材料的合成只需要通常负担得起的化合物，因此预计材料成本低至11.09美元/千克。同时，它不像其他锆基氯化物固体电解质那样表现出导电性差的P3̅m1结构，而是表现出C2/m结构，可实现更快的锂离子传输。2）凭借如此理想的晶体结构，25 ℃下的离子电导率达到1.35 mS cm−1，从而实现了优异的电池性能：基于LiNi0.8Mn0.1Co0.1O2的全固态电池在25℃下稳定循环C和5 C(975 mA g−1)700个循环，容量保持率高于80%。
Jinzhu Wang, et al, Alternate Crystal Structure Achieving Ionic Conductivity above 1 mS cm−1 in Cost-Effective Zr-Based Chloride Solid Electrolytes, Nano Lett., 2023DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01468https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01468
12. Nano Letters: 转移压印辅助生长 2D/3D 钙钛矿异质结用于高效稳定的柔性倒置钙钛矿太阳能电池
2D/3D钙钛矿异质结构显示出提高钙钛矿太阳能电池（PSC）效率和稳定性的巨大潜力。在这里，吉林大学Yue-Feng Liu，Jing Feng采用无溶剂转移压印辅助生长（TIAG）方法原位生长2D/3D钙钛矿异质结。1）通过TIAG工艺实现间隔阳离子的固态转移，使得2D钙钛矿中间层能够在空间上受限生长，并且在3D钙钛矿和电荷传输层之间具有均匀的形态。同时，与TIAG工艺相关的压力促进了晶体取向，这有利于载流子传输。2）结果，倒置PSC的PCE达到了23.09%（经认证为22.93%），并且在85°C老化1200小时或在连续AM1.5照明下运行1100小时后仍保持其初始PCE的90%。柔性倒置PSC在3mm弯曲半径下经过10000次弯曲循环后仍保持初始PCE的80%以上，实现了21.14%的PCE和机械鲁棒性。
Nairong Jiang, et al, Transfer-Imprinting-Assisted Growth of 2D/3D Perovskite Heterojunction for Efficient and Stable Flexible Inverted Perovskite Solar Cells, Nano Lett., 2023DOI: 10.1021/acs.nanolett.3c01614https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.3c01614
