1. Nature Commun.：用于多类型微型超级电容器的激光无掩模快速图案化
缩小电极结构对于微型储能设备具有巨大的潜力。非对称微型超级电容器由于其高电压窗口和能量密度而在各种应用中发挥着重要作用。然而，非对称微型超级电容器的高效生产和复杂的小型化仍然具有挑战性。在这里，北京理工大学Xin Li, Lan Jiang通过时间和空间成形的飞秒激光开发了一种无掩模超快制造多类型微米尺寸（10 × 10 μm2）微型超级电容器。1）MXene/1T-MoS2 可与激光诱导的 MXene 衍生的 TiO2 和 1T-MoS2 衍生的 MoO3 集成，每分钟生成超过 6,000 个对称微型超级电容器或 3,000 个高分辨率（200 nm）的不对称微型超级电容器。2）由于超高比电容（220 mF cm−2 和 1101 F cm−3 ）、串联电压窗口（52 V）、能量密度（0.495 Wh cm−3），非对称微型超级电容器可以与其他微型器件集成）和功率密度（28 kW cm−3 ）。该方法实现了多种类型微型超级电容器的工业制造，并提高了微型超级电容器在实际应用中的可行性和灵活性。
Yuan, Y., Li, X., Jiang, L. et al. Laser maskless fast patterning for multitype microsupercapacitors. Nat Commun 14, 3967 (2023).DOI: 10.1038/s41467-023-39760-3https://doi.org/10.1038/s41467-023-39760-3
2. Nature Commun.：一种降低直接海水电解操作电压的钠离子传导不对称电解槽
中性海水电解制氢面临许多挑战，包括高能耗、Cl引起的腐蚀/副反应以及Ca2+/Mg2+沉淀物堵塞活性位点。在此，华中科技大学Qing Li，Tanyuan Wang设计了一种带有Na+交换膜的pH不对称电解槽，用于直接海水电解，它可以同时防止Cl腐蚀和Ca2+/Mg2+沉淀，并收集不同电解质之间的化学势以降低所需的电压。1）原位拉曼光谱和密度泛函理论计算表明，基于固定在 Ni-Fe-P 纳米线上的原子分散 Pt 的催化剂可以促进水解离，并降低能垒（降低 0.26 eV），从而加速析氢动力学。2）因此，非对称电解槽在电压为 1.31 V 和 1.46 V 时分别表现出 10 mA cm-2 和 100 mA cm-2 的电流密度。在80℃、1.66V的低电压下也能达到400mA·cm−2，相当于每公斤H2的电费为1.36美元（电费为0.031美元/kW·h），低于美国能源部2025 年能源目标（每公斤氢气 1.4 美元）。
Shi, H., Wang, T., Liu, J. et al. A sodium-ion-conducted asymmetric electrolyzer to lower the operation voltage for direct seawater electrolysis. Nat Commun 14, 3934 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39681-1https://doi.org/10.1038/s41467-023-39681-1
3. Nature Commun.：通过引入类均相配体来调节钯基多相催化剂的加氢化学
贵金属因其具有氢活化功能而被广泛应用于各种加氢处理催化剂体系中，但也可能带来副反应，例如不需要的深度加氢。开发一种可行的方法来选择性抑制副反应，同时保留有益的功能至关重要。在此，华盛顿州立大学Yong Wang和Junming Sun，中国科学院生态环境研究中心Changbin Zhang提出用烯基型配体对Pd进行修饰，在非均相Pd催化剂上形成均相的Pd-烯烃金属环结构，从而实现选择性氢解和加氢。1）Pd-Fe催化剂上的掺杂烯基型碳配体被证明可以向Pd提供电子，创造一个富电子环境，拉长距离并削弱Pd和反应物/产物的不饱和C之间的电子相互作用，从而控制加氢化学。此外，Pd上保持了较高的H2活化能力，活化的H转移到Fe上以促进C-O键断裂或直接参与Pd上的反应。2）改性Pd-Fe催化剂在二苯醚加氢处理（DPE，模拟木质素中最强的C-O键）中表现出与裸Pd-Fe(<50%)相当的C-O键断裂速率，但选择性(>90%)高得多，并且增强了乙炔加氢中乙烯选择性（>90%）。这项工作揭示了通过模仿均相类似物来控制选择性加氢处理催化剂的合成。
Zhang, J., Hu, W., Qian, B. et al. Tuning hydrogenation chemistry of Pd-based heterogeneous catalysts by introducing homogeneous-like ligands. Nat Commun 14, 3944 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39478-2https://doi.org/10.1038/s41467-023-39478-2
4. Nature Commun.：用于感知软机器人的软自感知拉伸阀
软体充气机器人是一种有前途的应用范例，受益于其固有的安全性和适应性。然而，对于感知而言，硬件和软件中刚性电子设备的复杂连接仍然是支柱。尽管最近的努力已经创建了单个刚性组件的软模拟，但在不影响完整的柔软度、外形尺寸或功能的情况下实现传感和控制系统的集成具有挑战性。在这里，蔚山科学技术院Jiyun Kim，Joonbum Bae展示了一种软自感拉伸阀，它集成了传感器和控制阀的功能，仅使用单个恒定压力源即可将施加的拉伸应变直接转换为独特的稳态输出压力状态。1）通过利用一种独特的机制“螺旋夹紧”，研究人员实现了传感阀和控制阀结构的物理共享，从而以紧凑的外形实现了一体化集成。2）研究人员展示了该平台的可编程性和适用性，展示了通往完全软、无电子、不受束缚和自主机器人系统的途径。
Choe, J.K., Kim, J., Song, H. et al. A soft, self-sensing tensile valve for perceptive soft robots. Nat Commun 14, 3942 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39691-zhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-39691-z
5. Nature Commun.：动态凝胶作为超高倍率大容量锂金属负极的人工界面层
构建稳定的人工固体电解质界面已成为克服锂金属负极可逆性差的最有效策略之一，但在超过10 mA cm−2的高电流密度和超过10 mAh cm−2的大面积容量时，保护作用仍然不足 。在此，华南理工大学Xunhui Xiong提出了一种具有可逆亚胺基团的动态凝胶，该凝胶是通过柔性二苯甲醛封端的遥爪聚乙二醇和刚性壳聚糖之间的交联反应制备的，用于制备锂金属负极的保护层。1）所制备的人造薄膜具有高杨氏模量、强延展性和高离子电导率的综合优点。当在锂金属负极上制备人造薄膜时，由于丰富的极性基团与锂金属之间的相互作用，薄保护层呈现出致密且均匀的表面。此外，人造膜中的极性基团可以使Li+在电极/电解质界面上的分布均匀。2）结果，受保护的锂金属负极在面积容量为10 mAh cm-2和电流密度为10 mA cm-2的情况下获得了超过3200小时的循环稳定性。此外，全电池的循环稳定性和倍率性能也得到了提高。
Chen, C., Zhang, J., Hu, B. et al. Dynamic gel as artificial interphase layer for ultrahigh-rate and large-capacity lithium metal anode. Nat Commun 14, 4018 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39636-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-39636-6
6. Nature Commun.：光可切换动态共轭加成-消除反应作为光介导的点击和剪辑化学的工具
光触发的点击和剪辑反应可以赋予化学过程高时空分辨率和可持续性，但在有限的范围内具有挑战性。在此，中科院福建物构所Lei You报道了针对光寻址模块化共价连接和断开的光可切换可逆共价共轭加成消除反应。1）通过光致变色二噻吩乙烯开关和迈克尔受体之间的耦合，通过二噻吩乙烯的闭环和开环形式调节迈克尔反应的反应性，从而允许打开和关闭各种硫醇和胺亲核试剂的动态交换。2）加成消除反应的过渡态和烯醇中间体中反芳香性的破坏为动力学势垒的光诱导变化提供了驱动力。为了展示多功能应用，实现了固体表面的光介导修饰、两亲组装体的调节以及按需产生/降解共价聚合物。用光操纵动态点击/剪辑反应应该为未来的努力奠定基础，包括响应性组装、生物递送和智能材料。
Lu, H., Ye, H., Zhang, M. et al. Photoswitchable dynamic conjugate addition-elimination reactions as a tool for light-mediated click and clip chemistry. Nat Commun 14, 4015 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39669-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-39669-x
7. Nature Commun.：通过电子束照明人工控制纳米级化学还原 VO2
氧化物的化学还原在通过结构转变和电子填充来设计材料性能方面发挥着至关重要的作用。控制纳米级的还原形成了一种很有前景的获得功能的途径，但这对传统方法（例如热处理和化学反应）来说是一个巨大的挑战。在这里，清华大学Pu Yu，香港中文大学Junyi Zhu展示了一种通过电子束照明实现二氧化钒纳米级化学还原的便捷途径。电子束通过辐射分解过程诱导表面氧解吸，并通过二次电子诱导带正电的背景，这共同促进了空位从表面向样品体的迁移。1）VO2 转变为还原的 V2O3 相，这与室温下明显的绝缘体到金属的转变有关。此外，该过程显示出有趣的晶面依赖性，与 a 晶面相比，c 晶面 VO2 观察到明显的转变，这归因于这些晶面之间本质上不同的氧空位形成能。2）值得注意的是，使用商用扫描电子显微镜轻松实现了数十纳米的横向分辨率，用于受控结构转变。这项工作提供了一种可行的策略来操纵复杂氧化物的纳米级化学还原以开发功能。
Zhang, Y., Wang, Y., Wu, Y. et al. Artificially controlled nanoscale chemical reduction in VO2 through electron beam illumination. Nat Commun 14, 4012 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39812-8https://doi.org/10.1038/s41467-023-39812-8
8. JACS：机器学习筛选MXene电催化C-N偶联
电化学C-N偶联制备包括尿素等高附加值产物具有显著的改善能源危机的经济和环境前景，但是因为复杂的反应过程导致电催化C-N偶联反应的机理认识非常有限，电催化C-N偶联反应面临着难以突破试错法进行发展。有鉴于此，阿德莱德大学乔世璋、焦研等通过对54种MXen材料的表面进行DFT计算，建立催化剂的催化活性和选择性关系变化规律，从而研究深入理解C-N偶联反应机理。1）DFT计算结果发现，C-N偶联步骤的催化活性受到*CO吸附强度（Ead-CO）的影响，其中催化反应的选择性依赖*N和*CO（Ead-CO和Ead-N）共同吸附的强度。通过这项研究，提出了能够同时满足强度适中的*CO吸附和稳定*N吸附的MXene材料。基于机器学习方法，通过数据建立描述Ead-CO和Ead-N关系的模型公式，随后根据公式，筛选了62种可能具有优异C-N偶联催化活性的MXene材料。包括Ta2W2C3等多个材料可能具有较好的C-N偶联催化活性，随后进行DFT计算验证。2）这项工作首次将机器学习技术提供高通量筛选C-N偶联电催化剂，可能进一步拓展用于其他电催化反应。
Yiran Jiao, et al, Activity and Selectivity Roadmap for C–N Electro-Coupling on MXenes, J. Am. Chem. Soc. 2023DOI: 10.1021/jacs.3c05171https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c05171
9. AM: 解锁高性能铵离子电池：激活层内通道以增强离子存储和迁移
铵离子电池利用非金属铵离子，已成为一种有前景的电化学储能系统；然而，高性能铵离子存储材料的稀缺阻碍了它们的进步。在这项研究中，深圳大学Zhuoxin Liu，松山湖材料实验室支春义教授，南方科技大学Hongfei Li提出了一种电化学相变方法，用于原位合成层状VOPO4·2H2O（E-VOPO），其主要生长在（200）平面上，对应于（001）层上的四方通道。1）研究结果表明，这些四方层内通道不仅提供NH4+存储位点，而且还通过提供快速跨层迁移路径来增强转移动力学。在以前的研究中，这一关键方面在很大程度上被忽视了。2）E-VOPO电极表现出卓越的铵离子存储性能，包括显着提高的比容量、增强的倍率性能和强大的循环稳定性。由此产生的全电池可以在2 A g−1下稳定运行12500个充放电循环超过70天。所提出的方法为精心设计具有促进离子存储和迁移的电极材料提供了一种新策略，从而为开发更高效和可持续的能量存储系统铺平了道路。
Xiangyong Zhang, et al, Unlocking High-Performance Ammonium-Ion Batteries: Activation of In-Layer Channels for Enhanced Ion Storage and Migration, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202304209https://doi.org/10.1002/adma.202304209
10. AM: 用于可穿戴传感电子设备的柔性坚韧水伏涂层
纳米材料之间缺乏强结合机制严重限制了蒸发驱动的水伏效应在可穿戴传感电子器件中的优势。在不放弃纳米结构和表面功能的情况下，显着提高水电设备的机械韧性和灵活性以满足可穿戴需求是一项具有挑战性的任务。在这里，中科院苏州纳米所张珽开发了一种柔性坚韧的PAN/Al2O3水伏涂层，具有良好的发电能力（开路电压~3.18 V）和敏感的离子传感（10-4-10-3 M的氯化钠溶液为2285 V M-1）能力。1）由Al2O3纳米颗粒组成的多孔纳米结构被PAN的强结合效应牢牢锁定，其临界结合力是Al2O3薄膜的4倍，可以轻松应对9.92ms-1的强水流冲击。2）最后，提出了紧贴皮肤和非接触式设备结构，以直接利用汗液实现可穿戴多功能自供电传感。柔性坚韧的PAN/Al2O3水伏涂层突破了机械脆性限制，拓宽了蒸发诱导水伏效应在自供电可穿戴传感电子设备中的应用。
Lianhui Li, et al, Title A flexible tough hydrovoltaic coating for wearable sensing electronics, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202304099https://doi.org/10.1002/adma.202304099
11. AM：用于可见光、多波长探测激光和中红外选择辐射的生物激发的双能级超材料
在民用和工业应用中，操纵多个波段的电磁特征是必要且有效的。然而，多光谱要求的集成，特别是具有可比波长的波段，对当前兼容的超材料的设计和制造提出了挑战。在这里，上海交通大学Di Zhang，Tongxiang Fan，Han Zhou提出了一种仿生双层超材料，用于涉及可见光、多波长检测激光器和中红外以及辐射冷却的多光谱操纵。1）该超材料由双层Pt盘和SiO2中间层组成，其灵感来自于蝴蝶鳞片中发现的宽带反射分裂效应，实现了超低镜面反射率（平均0.013）。2）在整个 0.8-1.6 μm 范围内，具有大散射角。同时，可以同时实现MIR中的可调谐可见反射和选择性双吸收峰，提供结构色、5-8μm有效辐射散热和10.6μm激光吸收。3）该超材料是通过低成本胶体光刻方法结合两次图案化工艺制造的。多光谱操纵性能经过实验证明，并且在热成像仪下观察到与参考相比显着的明显温度下降（最大 15.7 oC）。这项工作实现了多个波段的光学响应，并为有效设计受自然启发的多功能超材料提供了一种有价值的方法。
Xianghui Liu, et al, Bioinspired Bilevel Metamaterial for Multispectral Manipulation towards Visible, MultiWavelength Detection Lasers and Mid-Infrared Selective Radiation, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202302844https://doi.org/10.1002/adma.202302844
12. ACS Nano：在低剂量放疗中纳米颗粒可搭单核细胞“便车”以实现胶质母细胞瘤治疗
胶质母细胞瘤（GBMs）是侵袭性的原发性脑肿瘤，具有致命的后果。由于药物和放疗（RT）耐药性、天然血脑屏障和高剂量RT损伤，传统的放化疗治疗效果不仅不够理想，副作用还非常显著。更重要的是，肿瘤相关的单核细胞（巨噬细胞和小胶质细胞，TAMs）占GBM细胞含量的30%-50%，并且GBM中的肿瘤微环境（TME）具有极强的免疫抑制作用。武汉大学张先正和曾旋合成了纳米颗粒(D@MLL)，在低剂量RT的帮助下，可搭上循环单核细胞靶向颅内GBM。1）D@MLL是负载DOX·HCl的MMP-2肽-脂质体，可通过表面修饰的脂磷壁酸靶向单核细胞。2）首先，肿瘤部位的低剂量RT增加了单核细胞的趋化性，并诱导了TAMs的M1型极化。随后，静脉注射D@MLL靶向循环单核细胞，并与它们搭便车到达GBM区域的中心部位。3）在GBM区域，D@MLL可通过MMP-2反应释放DOX·HCl，诱导免疫原性细胞死亡，释放钙网蛋白和高迁移率族蛋白1。这进一步促进了TAMs M1型极化、树突细胞成熟和T细胞活化，为GBM提供高精度的治疗。
Jing Kuang, et al. Nanoparticles Hitchhike on Monocytes for Glioblastoma Treatment after Low-Dose Radiotherapy. ACS Nano. 2023DOI：10.1021/acsnano.3c01428https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c01428
