1. Nature Energy：基于熵的工程弛豫剂实现高储能性能
弛豫铁电体是高性能储能介质电容器的主要材料。而调节弛豫剂性质的一种常见方法是调节局部成分不均匀性，但缺乏对弛豫剂成分波动的定量评估方法。在这里，清华大学林元华、南策文院士提出了构型熵作为定量评估局部成分不均匀性的指标。
本文要点：
1) 结果表明，通过扫描透射电子显微镜，局部不均匀性随着熵的增加而增加，弛豫特征也相应地被调控。通过对熵的精心设计，作者在Bi4Ti3O12基中熵薄膜中实现了最佳的整体储能性能。
2) 该薄膜具有178.1 J cm−3的高能量密度 ，且效率超过80%，以及优良率高达913。通过使用介质熵膜作为介电层，作者开发了一种多层膜电容器原型，该原型优于传统的多层陶瓷电容器。
Bingbing Yang, et al. Engineering relaxors by entropy for high energy storage performance. Nature Energy 2023
DOI: 10.1038/s41560-023-01300-0
https://doi.org/10.1038/s41560-023-01300-0
2. Nature Materials：用于独立适形生物电子学的集成内部离子门控有机电化学晶体管
有机电子产品可以具有生物相容性和顺应性，从而增强了其与组织接触的能力。然而，到目前为止，由于速度和集成的限制，必须依赖硅基技术进行处理、数据传输和设备供电。在这里，哥伦比亚大学Dion Khodagholy、Jennifer N. Gelinas报道了一个独立的、可整合的、完全有机的生物电子设备，即垂直内部离子门控有机电化学晶体管（vIGT）。
本文要点：
1)基于晶体管架构，该架构包含垂直通道和小型水合接入导管，并且其在没有串扰的情况下在密集集成阵列内实现兆赫信号范围操作。这些晶体管在生理介质中表现出长期稳定性，并被用于产生高性能集成电路。
2) 作者利用垂直内部离子门控有机电化学晶体管的高速和低电压操作，开发了交流供电电路，以获取信号并进行无线通信。由此产生的独立装置被植入自由移动的啮齿动物体内，以获取、处理和传输脑神经生理学信号。这种完全有机的设备将生物电子学的实用性和可及性扩展到广泛的临床和社会应用中。
Claudia Cea, et al. Integrated internal ion-gated organic electrochemical transistors for stand-alone conformable bioelectronics. Nature Materials 2023
DOI：10.1038/s41563-023-01599-w
https://doi.org/10.1038/s41563-023-01599-w
3. Nature Chemistry：流动诱导聚合物机械化学分子条件的实验定量分析
大分子溶质在快速流动中的碎裂具有相当重要的实际意义。而对链断裂之前的分子序列知之甚少，因为其不能直接可视化，从而使其必须从流动溶液的整体组成变化中推断出来。在这里，利物浦大学Roman Boulatov报道了流动诱导聚合物机械化学分子条件的实验定量分析。
本文要点：
1) 作者报道了聚苯乙烯链断裂和嵌入其主链的发色团异构化之间的同链竞争分析，以及对其机械化学反应链分子的几何结构分布进行详细表征。在实验中，过度拉伸（机械加载）的链段在与机械化学反应相同的时间尺度上沿着主链生长和漂移，并与之竞争。
2) 因此，只有<30%碎裂链的主链过度拉伸，最大力和最大反应概率都位于远离链中心的位置。作者认为，量化链内竞争对任何断裂聚合物链的流动都具有重要意义。
Robert T. O’Neill and Roman Boulatov, Experimental quantitation of molecular conditions responsible for flow-induced polymer mechanochemistry. Nature Chemistry 2023
DOI: 10.1038/s41557-023-01266-2
https://doi.org/10.1038/s41557-023-01266-2
4. JACS：通过 Kröhnke 氧化构建结晶硝基连接的共价有机框架
开发多种合成路线来制备各种结晶共价有机骨架（COF）并丰富COF家族非常重要且非常可取。在这项研究中，阿卜杜拉国王科技大学Yu Han , 香港城市大学Qichun Zhang 证明Kröhnke氧化（最初是为了制备羰基化合物而开发的）可以作为一种有效的方法，通过含多亚硝基的巧妙设计来构建两个结晶硝酮连接的COF（CityU-1和CityU-2）前体以及聚合条件的精确控制。
本文要点：
1）研究人员通过模式反应得到证实了硝酮基连接单元的形成和结构。所获得的晶体COF已通过傅里叶变换红外和X射线光电子能谱、粉末X射线衍射图和扫描电子显微镜进行了表征。
2）值得注意的是，CityU-1在75°C下的BET比表面积为497.9 m2 g−1，I2捕获能力为3.0 g g−1。
研究将为制备用于不同应用的各种晶体COF提供更多机会。
Fangyuan Kang, et al, Construction of Crystalline Nitrone-Linked Covalent Organic Frameworks Via Kröhnke Oxidation, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c03938
https://doi.org/10.1021/jacs.3c03938
5. JACS：具有可调颜色的工程金属有机框架，用于高性能无线通信
金属有机框架（MOF）已成为具有可调谐和可控光学行为的优秀平台，这对于光无线通信（OWC）中的高速和多通道数据传输至关重要。在这里，阿卜杜拉国王科技大学Boon S. Ooi，Mohamed Eddaoudi，Omar F. Mohammed展示了一种通过设计MOF中有机连接体和金属簇的组合来实现可调宽调制带宽和高净数据速率的新颖方法。
本文要点：
1）更具体地说，两个发射颜色不同但分子长度和连接性相同的有机连接体通过锆和铪氧-羟基簇成功配位，形成所需的MOF结构。这些不同有机连接体和金属簇之间相互作用的精确变化能够控制荧光效率和激发态寿命，从而实现62.1至150.0MHz的可调调制带宽和303至363Mb/s的净数据速率。
2）所制造的颜色转换器MOF显示出出色的性能，可以与光转换器器件中常用的传统材料相媲美，在某些情况下甚至超过这些材料。此外，这些MOF在纯色波分复用（WDM）方面表现出很高的实用性，通过在同一路径中同时组合两种不同的数据信号，显着提高了数据传输链路的容量和安全性。
这项工作凸显了工程MOF作为OWC游戏规则改变者的潜力，对未来高速、安全的数据传输具有重大影响。
Jian-Xin Wang, et al, Engineering Metal−Organic Frameworks with Tunable Colors for High-Performance Wireless Communication, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c03672
https://doi.org/10.1021/jacs.3c03672
6. JACS：三维共价有机框架的合成后环化促进CO2光还原
三维共价有机框架（3D COF）具有互连的孔隙和暴露的官能团，为通过后合成改性设计先进功能材料提供了新的机会。在此，南京大学Shuai Yuan，Jun Zhou，Jianping Lei 展示了3D COF的成功合成后环化，以构建高效的CO2还原光催化剂。
本文要点：
1）两种3D COF，NJU-318和NJU-319Fe，最初是通过将六苯基苯并菲单元与基于芘或铁卟啉的连接体连接而构建的。随后，COF中的六苯基三亚苯基部分被后合成转化为π共轭六苯并三萘（pNJU-318和pNJU-319Fe），以增强可见光吸收和CO2光还原活性。
2）优化后的光催化剂pNJU-319Fe的CO产量为688 μmol g−1，与未改性的NJU-319Fe相比增加了2.5倍。值得注意的是，由于共轭连接体的溶解度低，直接合成六苯并三萘基COF催化剂并不成功。
这项研究不仅提供了构建光催化剂的有效方法，还强调了3D COF通过结构设计和合成后修饰的无限可调性。
Pengfei Dong, et al, Postsynthetic Annulation of Three-Dimensional Covalent Organic Frameworks for Boosting CO2 Photoreduction, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c03897
https://doi.org/10.1021/jacs.3c03897
7. EES：单个Cu-N4位点使Fe团簇具有高性能的氧还原反应
在氧还原反应中，原子分散的Fe-N4催化剂是商业Pt/C的有效替代品。尽管其采用了分离的双原子金属位点策略，但大多数Fe-N4催化剂由于超氧类O2吸附而具有较差的O-O键断裂能力。而铁簇通过形成过氧类O2吸附来促进O-O键断裂。然而，Fe团簇和含氧中间体之间的过强结合强度牺牲了氧还原反应活性。在这里，阿尔伯塔大学Li Zhi报道了锚定在多孔碳纳米纤维膜上的相邻单个Cu-N4位点功能化的Fe簇催化剂（Fex/Cu-N@CF）。
本文要点：
1) 理论计算表明，单个Cu-N4位点可以调节Fe团簇的电子构型，降低O2*质子化反应自由能，最终提高电催化性能。特别是，Cu-N4位点可以增加Fe的d轨道和O的p轨道之间的重叠，以加速OOH*中的O-O裂解。
2) 结果，这种独特的原子催化剂在碱性介质中表现出0.944V的半电势（E1/2），超过了商业Pt/C的半电势，而酸性性能（E1/2＝0.815V）与Pt/C相当。该工作显示了单原子在改进原子簇催化剂方面的巨大潜力。
Shuwen Wu, et al. Single Cu‒N4 sites enable atomic Fe clusters with high-performance oxygen reduction reaction. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE00840A
https://doi.org/10.1039/D3EE00840A
8. EES：用于储能的共价三嗪框架的挑战与新机遇
与储能系统中使用的无机电极材料相比，有机电极材料具有以下优点，如重量轻、结构可定制、高比容量、自然资源的广泛可用性和可回收性。然而，与无机电极材料相比，低离子电导率和随时间降解的易感性导致其较差的性能和更短的寿命。近年来，共价三嗪骨架（CTFs）已成为开发有机电极的一种有效策略。近日，安徽大学Zhang Chaofeng对用于储能的共价三嗪框架的挑战与新机遇进行了综述研究。
本文要点：
1) CTFs是一种共价有机框架，其具有可定制的孔隙率、可修饰的结构和多功能性。它们的特征在于刚性三嗪（C3N）连接单元，该单元提供了优异的热稳定性和化学稳定性，使它们能够在循环时抵抗结构变形。在过去的几年里，CTF因其在各种电化学储能装置中存储和传输电荷的潜力而引起了人们的极大关注。
2) 作者全面概述了CTF的工作原理和合成方法，强调了超级电容器和各种可充电电池系统的重大进展。此外，作者还介绍了不同的设计策略以及对提高电化学性能的潜在影响。最后，作者强调了未来在这一快速发展领域的研究机会。
Peng Xiong, et al. Covalent Triazine Frameworks for Advanced Energy Storage: Challenges and New Opportunities. EES 2023
DOI: 10.1039/D3EE01360J
https://doi.org/10.1039/D3EE01360J
9. Angew：发光单分子磁体可作为双模态磁-光分子温度计
发光测温可以远程检测温度，并有望实现传统系统所无法完成的操作，因此其在未来技术的应用方面具有巨大的应用潜力。构建发光测温的补充方法以提高该策略的热敏性推动其进一步发展的关键一步。有鉴于此，阿威罗大学Luís D. Carlos和蒙彼利埃大学Jérôme Long首次对发光测温可以与不同性质相关的互补温度读数相关联的概念进行了验证。
本文要点：
1）实验利用单分子磁体(SMM)的磁性(正则磁化率和弛豫时间)和发光特征(发射强度)对温度的依赖性构建了一种双模态磁-光分子温度计，以克服高性能SMM和玻尔兹曼型发光测温之间的矛盾。
2）研究者使用具有Dy3+发光的空气稳定基准SMM[Dy(bbpen)Cl] (H2bbpen = N,N'-双(2-羟基苄基)-N,N'-双(2-甲基吡啶基)乙基内二胺))进行同步的发光-磁测温。实验结果表明，多参数磁-光读数和多元线性回归之间的协同作用能够使得该温度计在整个温度范围内的相对热敏度比单一光学/磁性设备高10倍。
Sofia Zanella. et al. Luminescent Single-Molecule Magnets as Dual Magneto-Optical Molecular Thermometers. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202306970
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202306970
10. AM：通过氮缺陷和莫特肖特基效应的双重调节增强 Pd/C3N4 上炔烃的光催化转移半氢化
炔烃的选择性加氢是一个重要的反应；然而，该反应的催化活性和选择性通常是相互矛盾的。在这项研究中，河北科技大学Shuo Wang，北京理工大学陈文星教授合成了负载在具有氮缺陷的类石墨C3N4结构上的超细钯纳米颗粒（NP）（Pd/DCN）。
本文要点：
1）所得的 Pd/DCN 在氨硼烷的炔烃转移氢化反应中表现出优异的光催化性能。在可见光照射下，Pd/DCN的反应速率和选择性均优于Pd/BCN（无氮缺陷的块状C3N4）。
2）表征结果和密度泛函理论计算表明，Pd/DCN中的莫特-肖特基效应可以改变Pd NPs的电子密度，从而提高对苯乙炔的加氢选择性。1小时后，Pd/DCN的加氢选择性达到95%，超过Pd/BCN（83%）。同时，载体中的氮缺陷改善了可见光响应，加速了光生电荷的转移和分离，从而增强了Pd/DCN的催化活性。因此，Pd/DCN在可见光下表现出更高的效率，周转频率（TOF）为2002 min−1。该TOF在黑暗条件下是Pd/DCN的5倍，是Pd/BCN的1.5倍。
该研究为高性能光催化转移加氢催化剂的合理设计提供了新的见解。
Yaning Hu, et al, Enhancing photocatalytic transfer semi-hydrogenation of alkynes over Pd/C3N4 through dual regulation of nitrogen defects and Mott–Schottky effect, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202304130
https://doi.org/10.1002/adma.202304130
11. AM：强化表面相互作用可合成空心结构介孔碳用于高性能锂离子电池
纳米多孔碳对于包括能量存储在内的各种应用都非常有吸引力。利用组装两亲性分子或多孔无机模板方法是比较常见的合成策略。武汉大学Dong Gu和马普煤炭研究所Ferdi Schüth报道了一种通用的硅烷醇辅助表面浇铸方法，以制备具有多种有机分子（如糠醇、甲阶酚醛、2-噻吩甲醇、多巴胺、酪氨酸）和不同结构模板的中空结构中孔碳和杂原子掺杂衍生物。
本文要点：
1）在纳米多孔碳家族中，由亚10nm无定形碳纳米管构成、并且具有因细孔壁而形成的超高比表面积的类CMK-5结构在各个方面都展现出了最佳性能。然而，这种中空结构的介孔碳的制备需要精心调整模板孔壁的表面性质并选择特定的碳前驱体。
2）而利用作者开发的新方法所制备的介孔碳材料表现出了超高的表面积（2400 m2 g–1）、较大的孔体积（4.0 cm3 g–1）。
Zhenjin Liang, et al. Versatile Synthesis of Hollow-structured Mesoporous Carbons by Enhanced Surface Interaction for High-performance Lithium-ion Batteries. Advanced Materials. 2023
DOI：10.1002/adma.202305050
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202305050
12. AEM：增强先进超低温钠离子混合电容器阳极侧 Na+ 的整体迁移动力学
提高钠离子混合电容器（SIHC）的超低温（-30°C以下）性能，将电池的高能量密度与超级电容器的高输出功率和长寿命结合起来，对于先进电子技术在电子领域的应用至关重要。极端环境。然而，它们的低温性能，特别是快速充电能力，受到去溶剂化困难、固体电解质界面（SEI）缓慢通过以及电极内扩散缓慢的阻碍。在此，复旦大学宋云教授，Min Chen，上海理工大学Shiyou Zheng开发了“单溶质单溶剂”电解质并构建了通孔空心碳球（TH-HCS）
本文要点：
1）研究人员通过理论计算和实验研究证明了其弱溶剂化结构和高离子电导率促进Na+在低温下的传输，高度氟化的SEI促进Na+的迁移，通孔中空结构减轻了钠化过程中的体积膨胀，从而确保了快速的动力学和结构稳定性。
2）正如预期的那样，使用该电解质文章要点的TH-HCS在1.0Ag−1和-40°C下循环11000次后表现出87.5 mAh g−1的高比容量。与活性炭结合，组装的SIHC在25和-40 °C下的能量密度分别为106.1和52.0 Wh kg−1，远远超过低温下商业储能系统的性能。
Jiafeng Ruan, et al, Enhancing the Whole Migration Kinetics of Na+ in the Anode Side for Advanced Ultralow Temperature Sodium-Ion Hybrid Capacitor, Adv. Energy Mater. 2023, 2301509
DOI: 10.1002/aenm.202301509
https://doi.org/10.1002/aenm.202301509
