1. Chem. Soc. Rev.：点击衍生的多功能金属配合物适用于各种应用  

涉及Cu（I）催化的叠氮化物-炔烃环加成（CuAAC）的点击反应是开发复杂结构的最有效、最可靠的工具。近日，韦洛尔技术大学Kaushik Chanda、M. M. Balamurali综述研究了点击衍生多功能金属配合物的各种应用。

本文要点：

1) 它为合成许多药物分子铺平了道路，并增强了合成灵活性、可靠性、特异性和模块性。通过将两个不同的分子实体结合在一起，可以实现所需的分子特性。点击化学在有机合成中的应用已经得到了证明，特别是在涉及生物相容性前体的反应中。

2) 在药物研究中，点击化学被广泛用于药物输送应用。在细胞环境下对其他生物成分表现出的生物相容性和休眠性使点击化学成为生物医学研究中的热门领域。作者讨论了各种点击衍生过渡金属配合物的应用和独特性。还讨论了这种化学在其他应用科学领域的应用范围。

Md Gulzar Ahmad, et al. Click-derived multifunctional metal complexes for diverse applications. Chem. Soc. Rev. 2023

DOI：10.1039/D3CS00343D

https://doi.org/10.1039/D3CS00343D

2. Chem. Soc. Rev.：从空间和时间上理解二氧化碳电还原中的动态固体-电解质界面  

固体-液体界面在决定界面性质中发挥着重要作用。然而在电催化中，清楚描述动态界面结构和组织及其与电化学反应中优选反应途径相关性的分子水平研究仍相对较少。近日，国立台湾大学Chen Haoming、福州大学Xu Yijun从空间和时间上理解二氧化碳电还原中的动态固体-电解质界面。

本文要点：

1) 作者首先讨论了与带电电化学界面及其动态性质相关的理解和模型开发，并进一步强调了在CO₂RR工作条件下，界面场、催化剂表面电荷以及电解质和界面水结构在界面处的各种梯度相互作用动力学，重点是催化反应性/选择性的界面结构依赖性。

2)基于各种互补的原位/操作技术，作者提出了一种能量相关的动态界面，旨在全面介绍界面电催化，并提供一个更统一的研究框架。此外，作者还强调了建立电化学界面的实验和理论研究。最后，作者提出了关键的科学挑战以及对这一前沿领域的未来机遇。

Jiali Wang, et al. Spatially and temporally understanding dynamic solid–electrolyte interfaces in carbon dioxide electroreduction. Chem. Soc. Rev. 2023

DOI：10.1039/D2CS00441K

https://doi.org/10.1039/D2CS00441K

3. JACS：纳米粒子改善单原子Fe的电催化稳定性  

由于电化学溶解金属原子导致的脱金属化过程导致单原子催化剂难以应用于质子交换膜催化剂。阻碍单原子催化剂脱离的一种方法是通过金属纳米粒子与单原子之间相互作用。但是目前人们对于这种纳米离子稳定单原子催化剂的机理并不清楚。有鉴于此，厦门大学郑南峰、王宇成、赵匡民等提出金属纳米粒子阻碍Fe单原子脱离的一种普遍适用机理，并且制备了显著改善Fe单原子溶解的单原子催化剂。

本文要点：

1）提出的金属纳米粒子稳定Fe单原子催化剂的机理，金属纳米粒子作为供电子体，增加FeN₄位点的电子密度，降低Fe单原子的氧化态，增强Fe-N化学键的强度，阻碍电化学Fe溶解。

2）不同类型和不同组分的金属纳米粒子导致Fe-N化学键产生不同程度的增强作用。在Fe的氧化态、Fe-N化学键强度、电化学导致Fe溶解之间建立的线性变化规律验证该机理。

通过筛选纳米粒子，实现了降低78 % Fe溶解，制备的催化剂能够连续430 h工作。本文研究有助于发展用于能源领域的稳定单原子催化剂。

Xiao bin Gao, et al, Mechanism of Particle-Mediated Inhibition of Demetalation for Single-Atom Catalytic Sites in Acidic Electrochemical Environments, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c04315

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04315

4. JACS：晶相调控PtTe实现高活性甲酸氧化燃料电池催化剂  

设计高性能甲酸氧化FAOR（formic acid oxidation reaction）催化剂和高性能膜电极组对于直接甲酸燃料电池仍是个非常大的挑战。有鉴于此，厦门大学黄小青、卜令正、南京理工大学刘伟等制备形貌为纳米海参（NT, nanotrepang）的单斜晶相m-PtTe，实现了高活性高选择性并且具有很好稳定性和甲酸直接转化选择性的FAOR催化剂。

本文要点：

1）m-PtTe NT具有高比表面积（6.78 mA cm^-2）和高质量活度（3.2 A mg_Pt^-1），性能达到Pt/C、形貌为纳米海参的菱形相Pt₂Te₃、形貌为纳米海参的三角晶相PtTe₂性能的35.7/22.9、2.8/2.6、3.9/2.9倍。m-PtTe具有最高的直接FAOR反应选择性，最好的耐CO中间体性能。更为重要的一点，在单个电解池中m-PtTe NT比Pt/C具有更好的MEA功率密度（171.4 mW cm^-2）和更好的稳定性（5660 s后的电压降为53.2 %），展示m-PtTe在DFAFC器件的应用前景。

2）通过原位红外光谱和XPS表征，说明m-PtTe NT的独特纳米结构优化脱氢步骤，阻碍CO中间体物种吸附，促进CO中间体的氧化反应，因此实现了更好的FAOR催化活性，耐中毒性，稳定性。DFT理论计算结果进一步说明m-PtTe NT比r-Pt₂Te₃ NT或t-PtTe₂ NT具有更好的直接氧化反应选择性。M-PtTe生成CO产物具有更高的活化能，而且CO吸附比较弱，因此实现了较好的耐CO中毒能力。本文研究说明，晶相调控对于直接甲酸氧化燃料电池Pt基电催化剂的重要性。

Chengyuan Dong, et al, Highly Selective Synthesis of Monoclinic-Phased Platinum–Tellurium Nanotrepang for Direct Formic Acid Oxidation Catalysis, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c03317

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03317

5. JACS：杂化钙钛矿成分的动态结构转变可用于化学存储氨   

氨作为氢的无碳能源载体，为了实现全球水平的可再生能源，可以储存氨（NH₃）的化合物将具有巨大价值。RIKEN的Masuki Kawamoto和Yoshihiro Ito报道了一种有机-无机卤化物钙钛矿化合物，它可以通过动态结构转变化学储存NH₃。

本文要点：

1）在吸收NH₃时，通过加成反应钙钛矿化合物会发生从一维柱状结构到二维层状结构的化学结构变化。在1bar和25°C条件下，NH₃吸收量可达到约10.2 mmol g^–1。而随后的NH₃提取则可以在50°C的真空条件下通过缩合反应进行。

2）X射线衍射分析表明，可逆的NH₃吸收/提取源于阳离子/阴离子交换反应。这种结构转变显示了通过化学反应将高效吸收和提取整合在混合钙钛矿化合物中的潜力。这些发现将为进一步探索用于化学储存NH₃的动态、可逆和功能有用的化合物铺平道路。

Jyorthana Rajappa Muralidhar, et al. Chemical Storage of Ammonia through Dynamic Structural Transformation of a Hybrid Perovskite Compound. JACS. 2023

DOI：10.1021/jacs.3c04181

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04181

6. Nature Commun.：具有20.8% EQE的卡宾稳定的对映纯异金属团簇用于圆偏振OLED  

高效发光的手性贵金属团簇在圆偏振发光材料和二极管中具有极大的应用前景。到目前为止，对映纯金属团簇用于高效圆偏振有机发光二极管（CP-OLEDs）的工作还未见报道。近日，郑州大学臧双全，Xi-Yan Dong，武汉大学Guohua Xie等通过合理设计多齿手性氮杂卡宾（NHC）配体，合成具有高稳定性、发光量子效率（PLQYs）和出色圆偏振（CPL）性能的手性NHC基Au(I)-Cu(I)团簇。

本文要点：

1）实验表明，通过调节配体可以稳定所得团簇的手性激发态，使其能够发生热激活延迟荧光，从而在固态中产生了超过93.0%的橙红色光致发光量子产率，并伴随圆偏振发光。

2）基于溶液处理的方法，作者成功制备了一种典型的橙红色CP-OLED，其外量子效率（EQE）达到了相当高的20.8%。

该研究展示了手性NHC配体在稳定多金属团簇，并在手性光学应用中实现高性能的巨大潜力。

Xiao-Hong Ma, et al. Carbene-stabilized enantiopure heterometallic clusters featuring EQE of 20.8% in circularly-polarized OLED. Nat. Commun., 2023

DOI: 10.1038/s41467-023-39802-w

https://www.nature.com/articles/s41467-023-39802-w

7. Angew：在约1纳米尺度揭示晶格压缩  

在约1纳米尺度上的晶格调控具有重要意义但极具挑战性；例如，在如此微小的尺度上观察到晶格压缩是前所未有的。晶格压缩可能带来一些不寻常的性质，这还有待验证。近日，中科院固体物理所伍志鲲，Lingwen Liao，中科院过程工程所Jun Yang，Dong Chen等通过改变配体，首次实现了约1纳米尺寸的金团簇的晶格压缩，并通过单晶X射线衍射技术验证。

本文要点：

1）在新合成的Au₅₂(CHT)₂₈ (CHT = S-c-C₆H₁₁)纳米团簇中，(110)晶面的晶格距离在靠近端部被压缩从4.51 Å到3.58 Å。然而，(111)和(100)晶面的晶格距离在不同位置上没有变化。

2）与具有相同尺寸但没有晶格变化的Au₅₂(TBBT)₃₂ (TBBT = 4-tert-butyl-benzenethiolate)纳米团簇以及较大的Au纳米晶体相比，晶格压缩的纳米团簇在CO₂还原反应（CO₂RR）中表现出卓越的电催化活性，表明晶格调控是一种有效的方法，可用于调控金属纳米团簇的性质。

3）进一步的理论计算解释了晶格压缩的Au₅₂(CHT)₂₈在CO₂RR中高性能的原因，并提供了其结构与催化活性之间的相关性。

该工作的报道对纳米团簇结构（性质）调控和结构-性质相关性的理解具有重要意义。

Ziwei Xu, et al. Lattice Compression Revealed at the ~1 nm Scale. Angew. Chem. Int. Ed., 2023

DOI: 10.1002/anie.202308441

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202308441

8. Angew：用于选择性加氢反应的金属有机框架中二镍催化剂的生成和稳定  

尽管许多单金属活性结构已被安装在金属有机框架（MOF）中用于催化反应，但还没有有效的策略在MOF中生成双金属催化剂。在这里，芝加哥大学林文斌教授报道了通过使用 MOF-253 中的联吡啶基团自适应生成和稳定二镍活性位点，合成了一种稳健、高效且可重复使用的 MOF 催化剂 MOF-NiH，其分子式为 Al(OH)(2,2′- bipyridine-5,5'-dicarboxylate) 用于炔烃的 Z 选择性半氢化和 α, β-不饱和醛和酮中 C=C 键的选择性氢化。

本文要点：

1）光谱研究确定二镍配合物 (bpy^∙)Ni^II(μ₂H)₂Ni^II(bpy^∙) 作为活性催化剂。MOF-NiH有效催化选择性加氢反应，转换次数高达192，可用于五轮加氢反应，且催化剂不会浸出或催化活性显着下降。

目前的工作揭示了一种合成策略，以解决地球上资源丰富的双金属 MOF 催化剂的可持续催化问题。

Qing-Yun Guo, et al, Generation and Stabilization of a Dinickel Catalyst in a MetalOrganic Framework for Selective Hydrogenation Reactions, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202306905

DOI：10.1002/anie.202306905

https://doi.org/10.1002/anie.202306905

9. AEM：氟化溶剂分子调节可实现快速充电和低温锂离子电池  

常用的氟化可以有效减弱Li⁺与溶剂的相互作用，有利于低温下的脱溶剂过程；然而，高氟化度会牺牲盐离解和离子电导率。在此，复旦大学夏永姚教授，Xiaoli Dong利用功能性氟化通过不同数量的F原子进行了很好的调节，以平衡Li⁺-溶剂结合能和离子运动，这揭示了氟化对溶剂化行为和低温性能的影响。

本文要点：

1）值得注意的是，中等氟化的二氟乙酸乙酯（EDFA）成功地比低氟化的氟乙酸乙酯具有更低的结合能，并且比高度氟化的三氟乙酸乙酯具有更好的盐解离，实现了弱亲和力和足够的离子电导率之间的权衡。

2）精心配制的基于EDFA的电解质表现出独特的溶剂化鞘层，并生成具有低电阻的富含无机物的固体电解质界面，可实现Li⁺的顺利扩散，从而使石墨负极具有出色的快速充电能力（6C时为196mAhg⁻¹）和令人印象深刻的低温性能，在-40 °C下可逆容量为279 mAh g⁻¹。

3）随后，基于EDFA的电解质的宽电化学势窗口赋予1.2AhLiNi_0.8Co_0.1Mn_0.1O₂(NCM811)||石墨软包电池在-30 °C下具有58.3%的高可逆容量保持率和−40 °C时的790 mAh的放电容量。

这种具有适度氟化策略的溶剂分子有望为在恶劣条件下运行的锂离子电池提供先进的电解质设计。

Yanbing Mo, et al, Fluorinated Solvent Molecule Tuning Enables Fast-Charging and Low-Temperature Lithium-Ion Batteries, Adv. Energy Mater. 2023, 2301285

DOI: 10.1002/aenm.202301285

https://doi.org/10.1002/aenm.202301285

10. AEM: 通过抑制氯离子吸附促进大电流密度海水电解的功能双金属共改性  

设计高效、耐用的海水分解电催化剂以避免不需要的析氯反应并抵抗海水的腐蚀性对于海水电解技术至关重要。在此，吉林大学Liping Li，中科大余彦教授，中国地质大学（武汉）Luo Yu专门设计了一种功能性双金属（Co和Fe）来改性磷化镍（表示为CoFe-Ni₂P）以促进海水分解，

本文要点：

1）其中Fe原子提高了Ni₂P的电导率以改善电子转移，而Co原子则加速了自放电-重构过程以有利地在电极表面上生成双金属共掺NiOOH（CoFe-NiOOH）物质。

2）此外，这些原位生成的CoFe-NiOOH物质显着抑制Cl−离子的吸附，但选择性地吸附OH⁻离子，这有助于CoFe-Ni₂P电极在大电流密度海水分解方面具有优异的性能。

3）因此，CoFe-Ni₂P电极仅需要266和304mV的低过电位即可在严酷的6 m KOH⁺海水电解液中提供100和500 mA cm⁻²的电流密度，并且可以稳定工作600 h。令人印象深刻的是，由CoFe-Ni₂P/Ni-felt双功能电极组装的流动式阴离子交换膜电解槽被证明可以在6 m KOH⁺海水电解质中在1.0 A cm⁻²的工业大电流密度下稳定运行350 h，显示出良好的应用前景。

Chuqiang Huang, et al, Functional Bimetal Co-Modification for Boosting Large-Current-Density Seawater Electrolysis by Inhibiting Adsorption of Chloride Ions, Adv. Energy Mater. 2023, 2301475

DOI: 10.1002/aenm.202301475

https://doi.org/10.1002/aenm.202301475

11. AEM：电荷提取层对三阳离子钙钛矿太阳能电池性能的影响  

选择合适的电荷传输层并抑制与吸收层界面处的非辐射复合对于最大化卤化物钙钛矿太阳能电池的效率至关重要。近日，杜伊斯堡-埃森大学Thomas Kirchartz、德国亥姆霍兹青年研究小组Ashish Kulkarni报道了电荷提取层对三阳离子钙钛矿太阳能电池性能的影响。

本文要点：

1)作者用不同的富勒烯基电子传输层和不同的自组装单层作为空穴传输层制备了高质量的钙钛矿薄膜和器件。然后，作者对各种不同的电学、光学和光电发射表征技术进行了比较研究，以量化太阳能电池、各个层的性质。

2) 此外，作者重点量化它们之间的界面。作者通过结合不同方法获得的见解，以及从实验原始数据中提取信息的不同策略，强调了不同测量的局限性和问题。

Johanna Siekmann, et al. Characterizing the Influence of Charge Extraction Layers on the Performance of Triple-Cation Perovskite Solar Cells. Adv. Energy Mater. 2023

DOI：10.1002/aenm.202300448

https://doi.org/10.1002/aenm.202300448

12. AFM：一种多方向运动轻型软爬行机器人  

基于仿生学的具有多自由度和通信能力的软机器人近年来引起了人们的广泛关注。然而，目前具有多向运动的软机器人的解决方案集中在复杂的驱动模式上，并表现出应用上的不友好性。

鉴于此，东南大学韩磊等人提出了一种集成了通信模块的无约束多向运动光驱动软爬行机器人，该机器人可以在固定的近红外光源下沿四个方向移动，并具有定位和感知能力。

本文要点：

1）由于氧化石墨烯的光热响应和巧妙的结构设计，机器人变形的临界状态可以简单地通过控制近红外光的持续时间来确定，最终产生不同的爬行方向。

2）此外，通信模块集成到机器人中，使机器人能够通过磁耦合定位和感测湿度。该机器人为多向运动软爬行机器人的设计和集成提供了一种创新策略，在智能机器人中显示出巨大的潜力。

Han, L., et al, A Multidirectional Locomotion Light-Driven Soft Crawling Robot. Adv. Funct. Mater. 2023, 2305046.

https://doi.org/10.1002/adfm.202305046