太阳能是目前全球主要的可再生能源之一，来源广泛、清洁可持续，为加快构建新型低碳能源体系、降低化石能源的消费比重做出了重要贡献。2021年全球钙钛矿太阳能电池的市场价值约为0.6亿美元，预计到2030年这一数字将上升至72亿美元。自2009年钙钛矿薄膜光伏技术被提出，历经13年时间，2022年钙钛矿电池的理论光电转换效率达到33%，突破了晶硅电池的转换效率理论极限（29.4%），并且将在未来持续发展。尽管在实验室研究中钙钛矿的发展强劲，但从产业化的角度分析，大规模钙钛矿电池的推广使用仍处于初级阶段，短板明显，其中最大的两个问题分别是稳定性较差及大规模使用情况下的效率损失较大。以提升稳定性及大面积使用效率为目标，通过先进工艺和工程手段设计稳定、高效的钙钛矿材料，进一步降本增效，对于加快推动传统能源替代进程，助力我国“双碳”目标的实现具有重要意义。近日，上海交通大学“人工智能与微结构实验室”李金金教授团队在国际顶级期刊《ACS Nano》上发表题为“A Data-Driven Platform for Two-Dimensional Hybrid Lead-Halide Perovskites”的相关研究工作。团队基于层间堆叠扭曲的结构特征，构建了一个数据驱动的多功能二维有机-无机杂化钙钛矿探索平台，可一站式实现数据检索、下载、分析及人工智能在线预测。得益于人工智能技术的快速发展，近年来人工智能技术被深入应用到催化、电池材料等能源存储及转化领域。但对于潜在结构空间近乎无穷的新型材料，数据稀缺、数据分布不平衡等问题限制了人工智能技术在新型材料设计领域的应用，且较差的科学数据开放性使得科研资源重复投入的问题严峻。李金金教授团队首次针对二维杂化钙钛矿构建了在线分析平台，集成多种功能为一体，数据完全开放共享，为推进二维杂化钙钛矿的数据交流、人工智能辅助的理论及实验定向设计提供了重要的基础。
与三维钙钛矿相比，二维钙钛矿具有优异的环境稳定性，同时表现出结构多样性和独特的功能型。使用二维钙钛矿制备先进光电器件的研究数量日益增长，但仍需要系统地理解二维钙钛矿结构、性能和器件性能之间的构效关系。现有的RP-DJ分类方法通常仅描述无变形的二维钙钛矿结构，当存在无序层间堆叠扭曲结构时，很难从这种命名分类方法中获取更多的信息，大大减少了潜在二维杂化钙钛矿的数量。使用基于二维杂化钙钛矿不同层之间的相对结构变化的定量结构特征，能够弥补传统分类信息缺失的缺点。基于不同的无序堆叠扭曲，可以设计多个组分-结构组合，形成数十万个潜在二维杂化钙钛矿结构。然而，获取如此大量结构的性能成为不可忽视的问题，即使使用相对低成本的高通量计算方法也难以在短时间内完成。近日，来自上海交通大学人工智能与微结构实验室的李金金团队在《ACS Nano》上发表题为“A Data-Driven Platform for Two-Dimensional Hybrid Lead-Halide Perovskites”的研究。采用定量结构特征对二维杂化钙钛矿进行了结构遍历，构建了数十万级别数据量的二维杂化钙钛矿大型数据库，包含60种层间间隔阳离子和6种八面体结构。进一步结合可靠的实验数据和开放数据库，通过极致梯度提升算法预测了数据库中二维杂化钙钛矿的电子性质。定量结构特征的提出不仅拓展了二维钙钛矿的潜在结构空间，同时也被证明是构建预测模型的重要几何特征。此外，通过机器学习分析结果揭示了间隔阳离子与八面体结构之间的构效关系。团队进一步开发了集数据检索、下载、分析和在线预测于一体的二维杂化钙钛矿探索平台，所提供的几何结构信息、带隙和结构特征值可以为今后基于二维杂化钙钛矿的研究提供重要的数据基础。
作者首先比较了RP-DJ分类方法所描述的标准二维钙钛矿结构和存在层间堆叠扭曲的二维钙钛矿之间的相同与不同之处，并对所使用的定量结构特征进行了定义说明。标准二维钙钛矿结构是定量结构特征描述的结构空间的子集，基于可能的定量结构特征取值，以合适的网格密度遍历了足够大的二维杂化钙钛矿结构空间（包含304920个结构）。
图2 二维钙钛矿及存在层间堆叠扭曲的二维钙钛矿几何结构示意图随后，作者结合开放二维钙钛矿数据库和机器学习算法进行性能预测模型的构建。在特征工程过程中，将定量结构特征与八面体层和间隔阳离子之间的相互作用以复合特征的形式表示。包含定量结构特征的复合特征对模型的贡献不可忽略，证明了层间堆叠扭曲对二维杂化钙钛矿性能的影响。同时，最终模型预测结果的MAE为0.06 eV，证明了该方法的高精度和高可靠性。
图3 基于极致梯度提升算法的预测模型精度及特征重要性、相关性分析最后，作者在所设计的大量二维杂化钙钛矿结构和高精度机器学习预测模型的基础上构建了在线探索平台（http://www.aimslab.cn/2dpp/）。该平台集成数据搜索、下载、分析和在线预测四大功能。平台可以通过个性化的数据筛选功能选择目标二维杂化钙钛矿结构，进一步使用在线分析功能比较多个结构的性能和关键特征之间的关系，并具有分析结果可视化功能。平台首次实现了基于机器学习模型的在线预测功能，使用者可以从所提供的60种间隔阳离子和6种八面体结构中自定义二维杂化钙钛矿结构，并可任意调控其层间堆叠扭曲程度，并得到参考的预测带隙值。
图4 二维杂化钙钛矿探索平台的主页面及平台主要功能概览。在线平台：http://www.aimslab.cn/2dpp/综上所述，团队采用基于定量化结构特征的方法对二维杂化钙钛矿结构进行分类，该方法能够准确地提供几何结构信息，并且与材料的电子性质具有密切关联。以该定量化结构信息为特征，进一步构建了基于极致梯度提升算法的高精度机器学习模型，并构建了包含超过30万个结构的二维杂化钙钛矿探索平台。该平台可实现二维杂化钙钛矿结构和带隙信息的灵活检索、下载、可视化分析和在线预测，为以二维钙钛矿为代表的二维材料在太阳能电池等光电领域的应用提供数据基础。该数据分析平台能够拓展到其他类型的钙钛矿材料体系，助力基于钙钛矿材料的新型太阳能电池产业的发展，并促进更好的科研数据管理和交流，启发其他材料数据的管理及平台的构建，使理论及实验研究者们能够更好地利用数据和机器学习技术加速材料的发展。An Chen, Zhilong Wang, Jing Gao, Yanqiang Han, Junfei Cai, Simin Ye, and Jinjin Li*. A Data-Driven Platform for Two-Dimensional Hybrid Lead-Halide Perovskites. ACS Nano 2023.https://doi.org/10.1021/acsnano.3c01442李金金教授，上海交通大学“人工智能与微结构”实验室（AIMS-Lab）PI，国家高层次人才，博士生导师，主持多项国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海市重点专项等项目。团队整合了人工智能科学、计算材料学、物理学、化学等多学科交叉量，建立了专业从事机器学习、材料设计和生化实验研发的综合性AI for Science研究平台，拥有全面的多学科人才队伍。(网站：http://www.aimslab.cn/)。团队长年招聘从事人工智能、材料设计、生物信息学方面副教授，助理教授和博士后。有意向的申请者可直接与团队联系。
