1. Chem. Rev.综述：非常规相多组分金属纳米材料的应变和表面工程
具有非常规相的多元金属纳米材料由于独特的晶体结构和丰富的结构效应，在电化学能量存储和转换方面显示出巨大的前景。近日，厦门大学黄小青教授强调了这些新型纳米材料在应变和表面工程方面的进展。1）作者首先根据组件之间的相互作用类型简要介绍这些材料的结构配置。2）接下来，作者讨论了应变的基本原理、相关非常规相金属纳米材料的应变效应及其形成机制。3）作者然后从形貌控制、结晶度控制、表面改性和表面重构等方面展示了这些多元金属纳米材料表面工程的进展。此外，还介绍了应变和表面工程非常规纳米材料主要在电催化方面的应用，其中除了催化性能外，还强调了结构与性能的相关性。4）最后，作者展望了这一前景广阔的领域面临的挑战和机遇。
Qing Yao, et al, Strain and Surface Engineering of Multicomponent Metallic Nanomaterials with Unconventional Phases, Chem. Rev., 2023DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00252https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.3c00252
2. Chem. Rev.综述：用于吸附的离子液体功能化 MOF
金属有机框架（MOF）和离子液体（IL）是有前景的吸附分离材料。已开发出掺入MOF材料的离子液体（称为IL/MOF复合材料），IL/MOF复合材料结合了MOF和IL的优点，可在基于吸附的流体混合物分离中实现增强的性能。将设计的不同IL引入到各种MOF中以调整其功能特性，从而影响最佳的吸附分离性能。在这篇文章中，石河子大学Zhong Wei提出了IL/MOF复合材料的合理制造，并论证了它们的功能特性。1）作者对一种被称为IL/MOF复合材料的新兴材料进行了重要概述，以及IL/MOF复合材料作为流体分离中的吸附剂或膜应用的最新进展。2）此外，IL/MOF在吸附气体分离（烟气中CO2捕集、天然气净化、乙炔和乙烯分离、室内污染物去除）和液体分离（生物活性成分分离、有机污染物去除、吸附脱硫、放射性核素去除）进行了讨论。3）最后，作者强调了IL/MOF现有的挑战，并提出了有效探索新型IL/MOF吸附材料的适当设计策略方向。
Xueqin Li, et al, Ionic Liquids Functionalized MOFs for Adsorption, Chem. Rev., 2023DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00248https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.3c00248
3. Science Advances：多金属氧酸盐簇的单层晶体共价网络
单层二维（2D）材料因其独特的电子结构、显着的面内限制效应和优异的催化性能而引起人们极大的兴趣。在这里，清华大学王训教授，Zhong Li，Qichen Lu制备了多金属氧酸盐簇（CN-POM）的二维共价网络，其特征是单层结晶分子片，由四方排列的POM簇之间的共价连接形成。1）CN-POM在苯甲醇的氧化中表现出优异的催化效率，转化率比POM簇单元高5倍。2）理论计算表明，CN-POM的面内电子离域有助于更容易的电子转移并提高催化效率。此外，共价互连分子片的电导率比单个POM簇的电导率高46倍。3）POM簇单层共价网络的制备为合成先进的基于簇的二维材料提供了一种策略，并为研究晶体共价网络的电子结构提供了精确的分子模型。
Haoyang Li, et al, A monolayer crystalline covalent network of polyoxometalate clusters, Sci. Adv. 9, eadi6595 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adi6595https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi6595
4. Science Advances：使用空气捕集膜的压力驱动蒸馏可快速、选择性地净化水
解决日益严重的水资源短缺问题需要能够有效净化受损水源的膜技术。然而，最先进的工程膜受到普遍的、有害的权衡的限制，其中具有高透水性的膜缺乏选择性。目前的膜去除低分子量中性溶质的能力也很差，并且容易被水处理中使用的氧化剂降解。近日，科罗拉多大学博尔德分校Anthony P. Straub展示了一种海水淡化技术，该技术利用施加的压力来驱动蒸汽通过带有截留空气层的膜进行传输。1）由于分离是由于气-液相变而发生的，因此观察到溶解的溶质（包括氯化钠、硼、尿素和N-亚硝基二甲胺）几乎完全被排除。2）用亚200nm厚的空气层制造的膜的透水性超过了商业膜，且不牺牲脱盐率。此外，还发现空气捕集膜可以耐受氯和臭氧氧化剂的暴露。这些结果增进了研究人员对蒸发行为的理解，并促进高通量超选择性分离。
Duong T. Nguyen, et al, Pressure-driven distillation using air-trapping membranes for fast and selective water purification, Sci. Adv. 9, eadg6638 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adg6638https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg6638
5. Science Advances：锂离子电池固体电解质界面的操作光谱成像
锂离子电池目前是从智能手机到电动汽车等应用的首选电源。以纳米级空间分辨率和化学特异性对控制其功能的化学反应进行成像，是一个长期存在的悬而未决的问题。近日，加州大学洛杉矶分校B. C. Regan报道了在扫描透射电子显微镜(STEM)中使用电子能量损失光谱(EELS)展示了锂离子电池阳极在多个充放电循环中的操作光谱成像。1）研究人员使用超薄锂离子电池，获取固体电解质相间(SEI)层各种成分的参考EELS光谱，然后将这些“化学指纹”应用于相应物理结构的高分辨率、真实空间映射。2）研究人员观察了SEI中Li和LiH枝晶的生长，并对SEI本身进行了指纹识别。这种对锂离子电池的空气敏感液体化学成分进行高空间和光谱分辨率操作成像，为了解影响电池安全、容量和寿命的复杂动态机制开辟了直接途径。
Jared J. Lodico, et al, Operando spectral imaging of the lithium ion battery’s solid-electrolyte interphase, Sci. Adv. 9, eadg5135 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adg5135https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg5135
6. Science Advances：水化层结构通过三价 La3+ 电解质调节超润滑
水基润滑剂在许多技术、生物和生理应用中为摩擦表面提供润滑。吸附在固体表面上的水合离子层的结构决定了水性润滑剂的润滑性能，被认为在水合润滑中是不变的。近日，清华大学Ming Ma，Chenhui Zhang，蒙特利尔大学Xavier Banquy证明离子表面覆盖度决定了水化层的粗糙度及其润滑性能，特别是在亚纳米限制下。1）研究人员表征了由水性三价电解质润滑的表面上的不同水合层结构。根据水化层的结构和厚度，观察到摩擦系数为10−4和10−3的两种超润滑状态。每种状态都表现出独特的能量耗散途径和对水化层结构的不同依赖性。2）研究人员的分析结果支持边界润滑膜的动态结构与其摩擦学特性之间存在密切关系的想法，并提供了在分子水平上研究这种关系的框架。
Tianyi Han, et al, Hydration layer structure modulates superlubrication by trivalent La3+ electrolytes, Sci. Adv. 9, eadf3902 (2023DOI: 10.1126/sciadv.adf3902https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adf3902
7. Science Advances：人工智能耦合等离子体红外传感器用于检测神经退行性疾病中的结构蛋白生物标志物
由于缺乏检测临床前生物标志物的工具，包括帕金森病和阿尔茨海默病在内的神经退行性疾病(NDD)的诊断具有挑战性。蛋白质错误折叠成寡聚体和纤维状聚集体在NDD的发生和进展中发挥着重要作用，因此强调了基于结构生物标志物的诊断的必要性。近日，瑞士洛桑联邦理工学院Hatice Altug，Hilal A. Lashuel开发了一种免疫分析耦合纳米等离子体红外超表面传感器，可特异性检测与NDD相关的蛋白质，例如α-突触核蛋白，并利用其独特的吸收特征区分不同的结构种类。1）研究人员用人工神经网络增强了传感器，能够对混合物中的寡聚和纤维蛋白聚集体进行前所未有的定量预测。2）微流体集成传感器可以在存在复杂生物基质的情况下检索时间分辨的吸光度指纹，并且能够进行多路复用以同时监测多个病理相关的生物标志物。因此，该传感器是NDD临床诊断、疾病监测和新疗法评估的有前途的候选者。
Deepthy Kavungal, et al, Artificial intelligence–coupled plasmonic infrared sensor for detection of structural protein biomarkers in neurodegenerative diseases, Sci. Adv. 9, eadg9644 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adg9644https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adg9644
8. Science Advances：工业Bi-Mo-Co-Fe-K-O丙烯氧化催化剂的结构
工业多相催化剂表现出高性能和高材料复杂性。将这种复杂性分解为简化模型可以简化机理研究。然而，这种方法削弱了相关性，因为模型的性能通常较差。近日，巴斯夫公司Kazuhiko Amakawa提出了一种整体方法，通过将系统转向工业基准来揭示高性能的起源，同时又不失去相关性。1）结合动力学和结构分析，研究人员展示了Bi-Mo-Co-Fe-K-O工业丙烯醛催化剂的性能。2）表面BiMoO整体装饰有β-Co1−xFexMoO4上的K，可进行丙烯氧化，而掺K的钼酸铁则聚集电子以激活双氧。3）纳米结构的富空位和自掺杂体相确保了两个活性位点之间的电荷传输。真实系统特有的功能可实现高性能。
Kazuhiko Amakawa, et al, Architecture of industrial Bi-Mo-Co-Fe-K-O propene oxidation catalysts, Sci. Adv. 9, eadh5331 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adh5331https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adh5331
9. Nature Commun.：互变异构 3D 共价有机框架中的对称性破缺动力学
烯醇胺-酮烯胺互变异构现象已被用来构建具有更高水平的化学鲁棒性和优异的光电活性的2D共价有机框架（COF）。然而，由于两个其他原子之间质子转移的移动平衡，完全控制互变异构状态并关联其互变异构结构光电特性仍然具有挑战性。近日，上海科技大学Yue-Biao Zhang报道了从二亚胺醇到亚胺醇/顺式酮烯胺的对称-不对称互变异构可以在结晶、多孔和动态 3D COF (dynaCOF-301) 中稳定并通过去除和适应性包含后的协调结构转变和主客体相互作用进行各种客体分子转换。1）具体来说，互变异构体dynaCOF-301是通过亚胺键将氢醌与四面体结构单元连接起来，形成具有一维通道的7重交织的金刚形网络而构建的。2）可逆的框架变形和有序无序转变是从溶剂化相到活化相和水合相确定的，伴随着溶剂化变色和水变色效应，可用于快速、稳定和视觉的肉眼化学传感。
Xu, Y., Sun, T., Zeng, T. et al. Symmetry-breaking dynamics in a tautomeric 3D covalent organic framework. Nat Commun 14, 4215 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39998-xhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-39998-x
10. EES：用于可逆固体氧化物电化学电池的通用氧电极
固体氧化物电化学电池（SOC）是一种极具潜力的储能和转换设备，其代表了一种将化学燃料转化为电能的有效途径。在这里，韩国科学技术院纳米世纪研究所Kang Taek Lee、WooChul Jung报道了Ta掺杂的BaCoO3-δ催化剂，其在燃料电池和电解操作中都表现出优异的电极性能。1) 五价Ta离子的引入使母体氧化物保持高度对称的立方钙钛矿结构，这大大提高了其相稳定性、电子和离子导电性，甚至提高了对氧还原和析出的催化活性。2) 因此，该催化剂在650℃下实现峰值功率密度为2.26W cm-2的质子传导SOC。作者提出的多用途电极设计原理不仅可以实现高性能SOC，而且有助于显著降低相关电化学设备的成本。
Jun Hyuk Kim, et al. A Universal Oxygen-Electrode for Reversible Solid Oxide Electrochemical Cells at Reduced Temperatures. EES 2023https://doi.org/10.1039/D2EE04108A
11. AM：ZnSeTe 量子点中分子添加剂辅助碲均质化
在胶体量子点 (QD) 的合成过程中添加含水氢卤酸 (HX, X = F, Cl, Br) 现在被广泛用于获得高质量的 QD。然而，这种对水溶液使用的依赖与对氧和水敏感的前体（例如用于合成 Te 合金 ZnSe QD 的前体）不相容。在这里，多伦多大学Sjoerd Hoogland证明了这种不相容性，导致相分离成富碲区域和贫碲区域，导致在高激光照射和施加电偏压下光谱展宽和发光峰偏移。研究人员提出了一种使用苯碳酰氟（BF）作为化学添加剂原位生产无水HF的合成策略。1）通过原位19F核磁共振波谱，研究人员发现BF与表面活性剂串联反应，最终生成中间体F‧‧‧H‧‧三辛胺加合物。它们充当释放无水氟化氢的伪氟化氢源。2）在成核和生长步骤中，HF 的受控释放使 ZnSeTe 晶格中的 Te 分布均匀化，在激光通量从 ~3 μW 增加到 ~12 mW 以及施加偏压从 2.6 到 10 V 的情况下，产生光谱稳定的蓝光量子点。3）单点光致发光（PL）光谱以及吸收光谱、PL 和瞬态吸收光谱的分析以及密度泛函理论表明无水 HF 作为 Te 均化剂的作用。
Muhammad Imran, et al, Molecular Additive-Assisted Tellurium Homogenization in ZnSeTe Quantum Dots, Adv. Mater. 2023, 2303528DOI: 10.1002/adma.202303528https://doi.org/10.1002/adma.202303528
12. AM：通过解决方案处理的集成电路提高有机光电探测器的性能，实现无处不在的健康监测
有机光电探测器作为一种新兴的可穿戴光电体积描记（PPG）技术，为下一代光子医疗保健电子产品提供了令人兴奋的机会。然而，光响应、结构复杂性和制造成本之间的相互制约，本质上限制了有机光电探测器在日常活动中无处不在的健康监测的发展。在这里，苏州大学Xiaohong Zhang，Xiujuan Zhang，Wei Deng报道了一种有效的途径，通过用于健康监测应用的解决方案处理的集成电路来显着提高有机光电探测器的性能。1）通过创建理想的金属-半导体结界面，最大限度地减少器件内的陷阱态，实现了溶液印刷的有机场效应晶体管 (OFET)，其信号放大效率高达 37.1 S A-1 ，接近理论热电子极限。2）因此，OFET与有机光电导体的单片集成使得光响应信噪比显着放大四个数量级以上，从5.5到4.6×105，能够满足从生物体中准确提取生理信息的需求。研究工作提供了一种有效且通用的方法来极大地提高光电探测器的性能，有望彻底改变健康监测技术。
Gan Luo, et al, Boosting the Performance of Organic Photodetectors with a Solution-Processed Integration Circuit toward Ubiquitous Health Monitoring, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202301020https://doi.org/10.1002/adma.202301020
