1. Chem. Rev.综述：3D 和 2D 钙钛矿的协同作用，打造耐用、高效的太阳能电池及其他产品
三维（3D）有机-无机卤化铅钙钛矿在过去几年中出现，成为低成本、高效光电器件的有前景的材料。在这一最新兴趣的刺激下，卤化物钙钛矿的几个子类，例如二维（2D）卤化物钙钛矿，已开始在推进对卤化物钙钛矿的结构、化学和物理性质的基本理解方面发挥重要作用，这些性质在技术上是相关的。虽然这些 2D 材料的化学性质与 3D 卤化物钙钛矿的化学性质相似，但它们具有有机-无机杂化界面的层状结构会产生新的新兴特性，这些特性可能会显着或有时微妙地重要。通过利用具有不同维度的不同材料的内在兼容性，可以在组合不同材料的系统中实现协同特性。在许多情况下，每种材料的弱点可以在异质架构中得到缓解。例如，3D-2D 卤化物钙钛矿可以表现出两种材料单独无法实现的新颖行为。
近日，莱斯大学Aditya D. Mohite描述了 3D 卤化物钙钛矿和 2D 卤化物钙钛矿之间的结构差异如何导致它们不同的材料特性，讨论了通过溶液处理技术实现各种架构的混合维度系统的策略，并提出了 3D-2D 使用的全面展望太阳能电池系统。
本文要点：
1）作者探讨了3D和2D卤化物钙钛矿的结构、光电特性和稳定性，研究其材料特性的结构解释。然后，讨论了实现具有掺杂和封端结构的3D-2D卤化物钙钛矿器件的结合机制。
2）作者回顾了文献中报道的具有各种结构的3D-2D卤化物钙钛矿的性能，并讨论了哪些方法最成功。
3）最后，讨论了使用3D和2D架构的先进半导体器件的未来途径。虽然已经发表了一些关于3D和2D钙钛矿特性的优秀评论和观点，但最近对混合维钙钛矿的关注值得自己探索。
本综述的目的是总结3D-2D卤化物钙钛矿领域的现状，并作为混合相卤化物钙钛矿未来研究的手册，因为该研究领域在光伏和太阳能领域越来越受欢迎。
Isaac Metcalf, et al, Synergy of 3D and 2D Perovskites for Durable, Efficient Solar Cells and Beyond, Chem. Rev., 2023
DOI: 10.1021/acs.chemrev.3c00214
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.3c00214
2. Chem. Soc. Rev.：单原子催化剂作为高灵敏度和选择性传感器的促进剂
作为支撑物联网的底层技术，传感器正在进行多学科融合发展，以不断提高人类生产和生活的效率。同时，医疗诊断、环境监测、工业安全等新兴领域的应用场景对传感能力提出了更高的要求。近日，北京大学Li Zehui、清华大学蒋靖坤对单原子催化剂作为高灵敏度和选择性传感器的促进剂进行了综述研究。
本文要点：
1) 在过去的十年里，单原子催化剂（SACs）由于其高的原子利用效率、可控的活性位点、可定制的配位环境和结构/化学稳定性，在环境和能源等领域引起了人们的极大关注。
2) 作者从基于SAC传感器的工作原理开始，总结了传感器性能与SAC固有特性之间的关系，然后概述了设计策略的发展。此外，作者回顾了SAC传感器在不同领域的最新进展，并强调了其在应用中的未来机遇和挑战。
Zehui Li, et al. Single-atom catalysts: promotors of highly sensitive and selective sensors. Chem. Soc. Rev. 2023
DOI：10.1039/D2CS00191H
https://doi.org/10.1039/D2CS00191H
3. Science Advances：自供电酶联微针贴片用于糖尿病伤口的疤痕预防愈合
具有复杂病理特征和难以愈合的糖尿病伤口仍然是一个艰巨的挑战。为了应对这一挑战，兰州大学Zengjie Fan，Bin Liu，康涅狄格大学Luyi Sun设计并制造了一种由阳极和阴极MN阵列组成的自供电酶联微针(MN)贴片，其中分别包含封装在ZIF-8纳米颗粒中的葡萄糖氧化酶(GOx)和辣根过氧化物酶(HRP)。
本文要点：
1）MN贴片中的酶级联反应可以有效降低糖尿病伤口局部高血糖，同时产生稳定的微电流，促进糖尿病伤口快速愈合。
2）因此，用这种MN贴片治疗的糖尿病伤口表现出快速、完全和预防疤痕的愈合，这可归因于降血糖、抗菌、抗炎和生物电刺激的协同作用。
总之，自供电MN贴片是快速促进糖尿病伤口愈合、防止疤痕形成的有效方法。
Xiangli Zhang, et al, Self-powered enzyme-linked microneedle patch for scar-prevention healing of diabetic wounds, Sci. Adv. 9, eadh1415 (2023)
DOI: 10.1126/sciadv.adh1415
https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adh1415
4. Nature Commun.：安培级电流密度酸性烯醇电氧化耦合制氢
氢气生产与生物质升级对于未来可持续能源发展至关重要。然而，大多数生物质电氧化反应存在工作电压高、电流密度低的问题，严重阻碍了大规模工业应用。
在此，中国科学院深圳先进技术研究院成会明院士，Jing Peng报道了一种将阳极抗坏血酸电氧化与阴极析氢相结合的酸性制氢系统。
本文要点：
1）与传统有机氧化中动力学缓慢的C-H和O-H键断裂不同，抗坏血酸中的高活性烯醇结构允许使用Fe单原子催化剂实现仅12mV@10mA/cm2的超低过电势，并在仅0.75V（与可逆氢电极相比），制氢法拉第效率约为100%。
2）此外，所制造的双电极无膜电解槽在60 °C下可提供2A/cm2@1.1V的工业电流密度（2.63 kWh/Nm3 H2），这需要传统水电解的一半电力消耗（~5 kWh/Nm3 H2)。
这项工作为实现工业规模的生物质制氢提供了新途径。
Chen, ZJ., Dong, J., Wu, J. et al. Acidic enol electrooxidation-coupled hydrogen production with ampere-level current density. Nat Commun 14, 4210 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-39848-w
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39848-w
5. Nature Commun.：3D分层石墨烯基质为水性锌电池提供稳定的锌阳极
水性锌离子电池的金属锌阳极存在严重的枝晶和副反应问题，导致循环稳定性差，特别是在高倍率和高容量时。在此，南方科技大学Lin Zeng，赵天寿院士开发了两种三维分层石墨烯基质，由锚定在改性多通道碳的垂直石墨烯阵列上的氮掺杂石墨烯纳米纤维簇组成。
本文要点：
1）具有径向碳通道的石墨烯基体具有高表面积和孔隙率，可以有效地最小化表面局部电流密度，操纵Zn2+离子浓度梯度，并均匀化电场分布以调节Zn沉积。
2）结果显示，工程基体在 120 mA cm−2 下经过 3000 次循环，实现了 99.67% 的优异库仑效率，具有复合锌阳极的对称电池在 80 mA cm−2 和 80 mAh cm−2下表现出 2600 小时的无枝晶循环。
3）所设计的全电池表现出令人鼓舞的 16.91 mAh cm−2 的容量。与活性炭配合的锌电容器在40 mA cm−2 下表现出20000次循环的优异长期循环性能。
这种构建锌阳极 3D 分层结构的策略可能为金属阳极在高倍率和容量下运行开辟一条新途径。
Mu, Y., Li, Z., Wu, Bk. et al. 3D hierarchical graphene matrices enable stable Zn anodes for aqueous Zn batteries. Nat Commun 14, 4205 (2023).
DOI：10.1038/s41467-023-39947-8
https://doi.org/10.1038/s41467-023-39947-8
6. Chem：2D金属有机框架作为一种新兴的可调谐电子结构平台
二维导电金属有机框架（2D c-MOFs）是一类新兴的电子材料，由于其化学和电子性质的固有可调性而引起了人们的广泛关注，从而实现独特的功能。近日，科罗拉多大学Jihye Park对2D金属有机框架的可调谐电子结构进行了综述研究。
本文要点：
1) c-MOFs的应用仍相对较少，并且实现其电子结构精细可调谐性的有机构建块和合成方法相对有限。作者概述了研究2D c-MOFs的带隙和能带的关键技术。
2) 作者重点介绍了几种在结构扰动下调谐2D c-MOFs电子结构的方法。对结构-功能关系和微调c-MOF电子结构的方法进行充分理解有助于获得所需的电子性质，并为其未来的电子应用奠定关键基础。
Chenwei Lu, et al. 2D metal-organic frameworks as an emerging platform with tunable electronic structures. Chem 2023
DOI：10.1016/j.chempr.2023.06.005
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.06.005
7. Chem：共价有机骨架微孔中的Ti-氧簇合物用于海水中铀物种的光催化还原
光催化还原是从海水中提取铀的一种有效策略。然而，由于缺乏催化活性位点，使得光催化剂在可见光照射下还原海水中铀物种UO2（CO3）34−的效果很差。在此，苏州大学王殳凹、代星、Li Hui应用一锅前体预有机封装策略将Ti-oxo团簇（TiOCs）限制在光敏共价有机骨架（TiOCs∈COF-TZ）的微孔内，从而将限制光催化应用于铀提取。
本文要点：
1) 该策略赋予材料在天然海水中对UO2（CO3）34−的光催化还原能力，其中，在可见光照射下，TiOCs∈COF-TZ提取了约89.9%的UO2（CO2）34−。与未加载的COF-TZ和表面加载的TiOCs@COF相比，TZTiOCs∈COF-TZ在催化活性和效率上都表现出明显的优越性。
2) 密度泛函理论（DFT）计算推断，光诱导电子来源于COF-TZ，而TiOCs在电子转移过程中是不可或缺的介质。该工作推动了在接近实际场景条件下的可持续光催化UES应用。
Shuo Zhang, et al. Confining Ti-oxo clusters in covalent organic framework micropores for photocatalytic reduction of the dominant uranium species in seawater. Chem 2023
DOI：10.1016/j.chempr.2023.06.008
https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.06.008
8. Angew：基于离子凝胶调谐疏水聚合物的有机电化学晶体管
疏水共轭聚合物具有较差的离子传输性能，因此亲水性侧链作为有机电化学晶体管(OECTS)的应用经常被接枝。然而，这种修饰降低了它们的电荷传输能力。在这里，上海工程技术大学Xue-Bo Yin，Aifeng Lv，苏州大学迟力峰院士，Lizhen Huang报道了离子凝胶界面层被应用来改善离子传输，同时保持聚合物的电荷传输能力。
本文要点：
1）这种疏水聚合物以凝胶基质和离子液体组成的离子凝胶作为界面层，实现了高跨导、低阈值电压、高电流通断比、开关时间短和工作稳定性高的光电电流互换特性。并对其作用机理进行了探讨。
2）此外，可以通过改变离子凝胶的类型和比例来调节OECT的性能。利用所提出的离子凝胶策略，可以有效地利用疏水共轭聚合物来实现OCTS。
Rongxiang He, et al, Organic Electrochemical Transistor Based on Hydrophobic Polymer Tuned by Ionic Gels, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202304549
DOI: 10.1002/anie.202304549
https://doi.org/10.1002/anie.202304549
9. Angew：水溶性阴离子-π+AIEgen用于肿瘤细胞的靶向近红外成像和I型光动力治疗
具有低氧气依赖性的I型光敏剂(PS)在治疗实体肿瘤方面具有广阔的应用前景。然而，水溶性差、发射波长短、稳定性差、无法区分癌细胞和正常细胞等缺点也会极大地限制多数I型PS在临床治疗中的应用。因此，开发新型的I型PS以克服这些问题成为了一项紧迫且极具挑战性的任务。有鉴于此，内蒙古大学王建国教授、姜国玉教授和香港中文大学（深圳）唐本忠院士利用阴离子-π+相互作用的独特结构特征，首次制备了具有聚集诱导发光(AIE)和近红外发射(NIR)特性的水溶性I型PS(DPBC-Br)。
本文要点：
1）DPBC-Br具有出色的水溶性(7.3 mM)和抗光漂白能力，可在无水洗和长期示踪的情况下通过NIR-I成像高效、精确地区分肿瘤细胞和正常细胞。
2）此外，DPBC-Br所产生的I型活性氧(ROS)也能够在体外特异性杀死癌细胞，并在体内显著抑制肿瘤生长，且保持良好的生物安全性。综上所述，该研究构建了一种具有优异水溶性的I型PS，其在临床癌症治疗方面具有重要的应用潜力。
Lingxiu Liu. et al. A Highly Water-Soluble Aggregation-Induced Emission Luminogen with Anion-π+ Interactions for Targeted NIR Imaging of Cancer Cells and Type I Photodynamic Therapy. Angewandte Chemie International Edition. 2023
DOI: 10.1002/anie.202307776
https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307776
10. ACS Nano：机器学习辅助优化加速Fenton催化单原子配位环境
机器学习(ML)算法将使传统的材料优化方法发生革命性的变化。在这里，同济大学Lan Ling，南洋理工大学Shuzhou Li 通过发展一种包括建模、训练和预测的方法，扩大ML的使用范围，以帮助构建类Fenton单原子催化剂(SACs)。
本文要点：
1）该方法可以有效地提取对Fenton活性有重要影响的合成参数，并准确地预测囊的苯酚降解率k，平均误差为±0.018 min−1。
2）具有加速学习的扩展合成窗口使人们认识到，在SAC合成过程中的加热温度显著影响Fe−N配位数，这最终决定了它们的性能。通过ML引导的优化，确定了一个以Fe-N5位点为主的高效SAC(k=0.158 min−1)。
研究工作为ML辅助优化单原子配位环境提供了一个范例，展示了ML在加速开发高性能催化剂方面的可行性。
Haoyang Fu, et al, Machine-Learning-Assisted Optimization of a Single-Atom Coordination Environment for Accelerated Fenton Catalysis, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c03610
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03610
11. ACS Nano：用于信息长期存储的纳米金刚石中氮空位中心的荧光寿命控制
今天海量的数据生成和传输引发了对长期数据存储的迫切需求。在这里，莱比锡大学Christian Laube演示和讨论了一种使用纳米钻石内部的NV中心进行长期存储的概念。
本文要点：
1）该方法基于辐射诱导的额外空位(所谓的GR1态)的产生，该空位淬灭了初始NV中心，导致NV中心的总体荧光寿命缩短。
2）使用NV中心的定制荧光寿命对信息进行编码，研究人员演示了每位的“超越二进制”的数据存储密度。研究人员还证明，通过加热样品或信息点，这一过程是可逆的。这一原理证明表明，由于所涉及的色心的高度稳定性，该技术可能是一种很有前途的替代数据存储技术，特别是在长期存储方面。
3）除了用宏观样品进行原理验证外，研究人员还建议并讨论了使用聚焦电子束在纳米金刚石材料中写入信息，用聚焦的低强度光读出信息，以及在宏观、微观或纳米尺度上擦除信息。
Christian Laube, et al, Fluorescence Lifetime Control of Nitrogen Vacancy Centers in Nanodiamonds for LongTerm Information Storage, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c00328
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c00328
12. ACS Nano：通过调节电解质质子活性优化氮基共价有机框架中的电荷存储
电解质中的质子活性在决定水系电池的电化学性能方面起着至关重要的作用。一方面，由于质子的高氧化还原活性，它会影响主体材料的容量和倍率性能。另一方面，当质子聚集在电极/电解质界面附近时，也会引起严重的析氢反应（HER）。HER 极大地限制了电极的电位窗口和循环稳定性。因此，阐明电解质质子活性对电池宏观电化学性能的影响至关重要。
在这项工作中，阿卜杜拉国王科技大学Mohamed Eddaoudi , Husam N. Alshareef使用氮杂基共价有机骨架（COF）作为代表性主体材料，研究了电解质质子活性对各种电解质的电位窗口、存储容量、倍率性能和循环稳定性的影响。
本文要点：
1）研究人员通过利用各种原位和非原位表征揭示了 COF 主体中质子氧化还原反应和 HER 之间的权衡关系。
2）此外，研究人员详细讨论了近中性电解质中质子活性的起源，并证实其与第一溶剂化壳中的水合水分子有关。
3）研究人员详细分析了 COF 中的电荷存储过程。这些理解对于利用电解质质子活性来构建高能水电池非常重要。
Zhengnan Tian, et al, Optimized Charge Storage in Aza-Based Covalent Organic Frameworks by Tuning Electrolyte Proton Activity, ACS Nano, 2023
DOI: 10.1021/acsnano.3c03918
https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03918
