特别说明：本文由学研汇技术中心原创撰写，旨在分享相关科研知识。因学识有限，难免有所疏漏和错误，请读者批判性阅读，也恳请大方之家批评指正。里德堡激子是里德堡原子的固态对应物，在利用其量子应用潜力方面引发了相当大的兴趣，但实现它们的空间限制和操纵是一个重大挑战。近来，具有高可调周期势的二维莫尔维尔超晶格的兴起提供了一条可能的研究途径。有鉴于此，中科院物理所许杨教授、武汉量子技术研究院/武汉大学袁声军研究员、吴冯成研究员等人通过里德堡格莫尔激子( XRM )的光谱证据从实验上证明了这种能力，首次报道了对里德堡莫尔激子的实验观测，它是单层半导体二硒化钨中与扭曲的双层石墨烯相邻的莫尔陷阱里德堡激子。在强耦合状态下，XRM表现为多重能量分裂，明显的红移和反射光谱中的线宽变窄，突出了它们的电荷转移特征，其中电子-空穴分离是由强不对称层间库仑相互作用强制执行的。本工作的发现确立了激子里德堡态作为量子技术开发的候选者。为了实现有效的捕获，莫尔势必须具有比激子尺寸大得多的空间分布。在该系统中，TBG AA位点的累积电荷可以强烈吸引WSe2中松散束缚的2s激子的相反电荷的电子或空穴，从而实现里德堡莫尔激子(XRM)的空间约束，其原位可控相互作用强度可达75 meV，由电荷密度调节。XRM实现了电子-空穴分离，并表现出长寿命的电荷转移激子的特性。
作者说明了典型的器件原理图。直接接触的TBG和单层WSe2被六方氮化硼(hBN)电介质和施加栅极电压的石墨电极封装。由于TBG和WSe2之间的能带错位，电荷载流子只被掺杂到TBG中。利用宽带光源激发单层WSe2中的电子-空穴对，并通过反射率对比(△R/R0)光谱检测它们的共振能量。激子里德堡态成为精细的介电传感器，可用于探测邻近TBG的介电函数和电子可压缩性。里德堡传感方案也适用于近魔角TBG。
图 WSe2在10°和1.14°TBG附近的Rydberg传感当扭转角进一步减小时，观察到层间里德堡激子-电荷相互作用的显著增强，表明进入了强耦合状态。2s态的研究表明激子波函数位于不同的莫尔能级叠加位置，并且经历了不相等的电位，这归因于里德伯莫尔激子(XRM)的形成。通过数值模拟提取不同掺杂水平下TBG中的实空间电荷分布，结果表明电子和空穴的作用在空穴掺杂侧是相反的。这一过程使电子-空穴对在空间上分离，支持电荷转移型激子，这种激子通常只在电子或空穴占据相邻分子或跨越两种材料之间的界面的分子晶体中形成。
图 在0.6°TBG附近的WSe2中Rydberg莫尔激子形成为了更好地揭示强耦合状态的演变，作者制作了更多的器件，并测量了扭曲角度在~0.6°到1.23°之间的器件，表明XRM具有很强的层间库仑相互作用。总之，作者开发并实验证明了一种利用长波莫尔势在空间上限制和操纵里德伯激子的方法。强结合的XRM配合物可以被层间相互作用支配，并接近基态激子的能量。该系统可以通过静电掺杂控制势阱深度，通过扭转角调节莫尔波长，并通过电子-空穴分离保证更长的使用寿命。这些特征将有助于进一步实现激相互作用和相干控制。
QIANYING HU, et al. Observation of Rydberg moiré excitons. Science, 2023, 380(6652): 1367-1372.DOI: 10.1126/science.adh1506https://www.science.org/doi/10.1126/science.adh1506
