1. Chem. Soc. Rev.：用于生物成像和治疗的基于罗丹明衍生物的荧光染料的最新进展、挑战和前景

罗丹明染料自诞生以来，由于其良好的光学物理性质，已被广泛用作荧光标记或检测生物分子。因此，它已经成为可视化生命系统的强大工具。除了荧光生物成像外，具有疾病治疗功能（如癌症和细菌感染）的罗丹明衍生物的分子设计最近吸引了越来越多的研究关注，这对于构建诊断和治疗整合的分子库非常重要。然而，关注基于罗丹明染料的诊断和治疗的集成设计策略及其在疾病治疗中的广泛应用的综述极为罕见。有鉴于此，大连理工大学王静云、彭孝军院士、李海东、梨花女子大学Juyoung Yoon对用于生物成像和治疗的基于罗丹明衍生物的荧光染料的最新进展、挑战和前景进行了综述研究。

本文要点：

1) 作者首先介绍了罗丹明荧光染料的发展简史，罗丹明染料从生物成像到疾病治疗的转变，以及基于光学的诊疗一体化的概念及其对人类发展的意义。

2) 接下来，作者系统综述了几种用于生物成像以及疾病诊断和治疗的优秀罗丹明基衍生物。最后，作者还讨论了基于罗丹明的诊断和治疗染料在实际整合中面临的挑战以及临床应用的未来前景。

Shuang Zeng, et al. Fluorescent dyes based on rhodamine derivatives for bioimaging and therapeutics: recent progress, challenges, and prospects. Chem. Soc. Rev. 2023

DOI: 10.1039/D2CS00799A

https://doi.org/10.1039/D2CS00799A

2. Nature Commun.：通过通用的软夹层设计在可拉伸电子产品上实现组织级柔软度  

柔软且可拉伸的电子产品已成为生物医学诊断和生物学研究中非常有前途的工具，因为它们与人体和其他生物系统密切相关。然而，大多数可拉伸电子材料和设备的杨氏模量仍然比软生物组织高几个数量级，这限制了它们的顺应性和长期生物相容性。在这里，芝加哥大学Sihong Wang提出了一种软中间层的设计策略，允许使用现有的相对高模量的可拉伸材料来通用地实现具有超低组织水平模量的可拉伸装置。

本文要点：

1）研究人员展示了模量低于 10 kPa 的可拉伸晶体管阵列和有源矩阵电路，比当前最先进技术低两个数量级。

2）得益于对不规则和动态表面的更高的顺应性，采用软夹层设计创建的超软设备实现了离体心脏上的电生理记录，具有高适应性、空间稳定性和对心室压力影响最小。

3）体内生物相容性测试还证明了抑制异物反应对于长期植入的好处。由于其对各种材料和设备的普遍适用性，这种软夹层设计克服了材料水平的限制，为各种生物电子设备提供了组织水平的柔软度。

Li, Y., Li, N., Liu, W. et al. Achieving tissue-level softness on stretchable electronics through a generalizable soft interlayer design. Nat Commun 14, 4488 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-40191-3

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40191-3

3. Nature Commun.：氧化还原耦合固有选择原子层沉积在Cu/SiO2上自对准生长氧化钽  

原子级精密对准是下一代纳米电子学制造的瓶颈。在这项研究中，华中科技大学Rong Chen，Kun Cao引入了氧化还原耦合固有选择性原子层沉积（ALD）来应对这一挑战。

本文要点：

1）“还原-吸附-氧化”ALD循环的设计增加了原位还原步骤，有效抑制铜上的成核。因此，氧化钽在各种氧化物上表现出选择性沉积，而在铜上没有观察到生长。

2）此外，自对准TaO_x成功沉积在Cu/SiO₂纳米图案上，避免了边缘的过度蘑菇生长或Cu区域内出现不需要的成核缺陷。SiO₂上的薄膜厚度超过5nm，选择性为100%，是迄今为止报道的薄膜厚度最高的薄膜之一。

该方法提供了一种简化且高精度的自对准制造技术，有利于未来集成电路的小型化。

Li, Y., Qi, Z., Lan, Y. et al. Self-aligned patterning of tantalum oxide on Cu/SiO₂ through redox-coupled inherently selective atomic layer deposition. Nat Commun 14, 4493 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-40249-2

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40249-2

4. Nature Commun.：原子能级可控高熵合金表面电催化实验研究平台  

高熵合金（HEA）在提高各种电催化剂材料的性能方面引起了人们的广泛关注。全面了解表面原子级结构与催化性能之间的关系对于促进新型催化剂的开发至关重要。在这项研究中，日本东北大学Yoshihiro Chida提出了一个实验研究平台，能够真空合成原子级控制的单晶高熵合金表面并评估其催化性能。

本文要点：

1）该平台提供了对于电催化的微观结构基础至关重要的基本信息，即多组分合金表面微观结构与其催化性能之间的详细关系。

2）在低折射率单晶 Pt 衬底（Pt/Cr-Mn-Fe-Co）上合成了纳米厚的 Pt 和等原子比 （Pt/Cr-Mn-Fe-Co-Ni/Pt(hkl)）作为用于氧还原反应 (ORR) 电催化的 Pt 基单晶合金表面模型。

3）通过与 Pt-Co 二元表面相比，高熵合金表面的氧还原反应性能优于 Pt-Co 二元表面，证明了该平台的实用性。

Chida, Y., Tomimori, T., Ebata, T. et al. Experimental study platform for electrocatalysis of atomic-level controlled high-entropy alloy surfaces. Nat Commun 14, 4492 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-40246-5

https://doi.org/10.1038/s41467-023-40246-5

5. JACS：解开氧化物-氧化物相互作用中的局部界面限制和远程溢出效应  

负载型氧化物广泛用于许多重要的催化反应，其中氧化物催化剂和氧化物载体之间的相互作用至关重要，但仍然难以捉摸。在这里，中科院大连化物所包信和院士，傅强研究员通过将 Co₃O₄ 化学沉积到 ZnO 粉末（Co₃O₄/ZnO）上构建了化学键合的氧化物-氧化物界面，其中 Co₃O₄ 完全还原为 Co⁰ 受到强烈阻碍。

本文要点：

1）结果表明，Co氧化物和ZnO载体之间的局部界面限制效应有助于在CO₂氢化反应中维持亚稳态CoO_x状态，产生93%的CO。相反，通过机械混合Co₃O₄和ZnO载体形成物理接触的氧化物界面。

2）ZnO粉末（Co₃O₄−ZnO），其中Co₃O₄还原成Co⁰得到显着促进，表明CO₂转化率快速增加至45％，并且在CO₂加氢反应中对CH₄（92％）具有高选择性。

3）这种界面效应归因于离解氢物质从 ZnO 纳米颗粒到邻近的 Co 氧化物纳米颗粒的异常远程溢出。

这项工作清楚地说明了氧化物-氧化物界面上同样重要但相反的局部和远程效应。不同的氧化物-氧化物相互作用导致了氧化物-氧化物催化系统中许多不同的界面现象。

Cui Dong, et al, Disentangling Local Interfacial Confinement and Remote Spillover Effects in Oxide−Oxide Interactions, J. Am. Chem. Soc, 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c02483

https://doi.org/10.1021/jacs.3c02483

6. Chem：构建匹配的活性位点用于甲烷的强光催化干重整  

甲烷的光催化干重整（DRM）是一种将两种温室气体转化为合成气的绿色工艺。尽管如此，实现具有高活性和化学计量产物比的光催化DRM仍然是一个巨大的挑战。近日，华东理工大学张金龙院士、Wu Shiqun构建了匹配的活性位点用于甲烷的强光催化干重整。

本文要点：

1) 作者报道了一种Ru单原子改性的分级多孔TiO₂-SiO₂（Ru-TS）作为DRM的光催化剂，在温和条件下，CO的合成气生成率为98.52 mmol g_Ru⁻¹ h⁻¹，H₂的合成气产生率为96.50 mmol g_Ru⁻¹h⁻¹，并且具有优异的耐久性。

2)在催化剂上的Ru-O_v-Ti局部微观结构通过电荷再分配和电子定位为CH₄和CO₂的吸附和活化提供了匹配的活性位点，并优化了CH₄-CO₂反应路线，以抑制副反应和促进有效的C–O偶联。

Chengxuan He, et al. Constructing matched active sites for robust photocatalytic dry reforming of methane. Chem 2023

DOI: 10.1016/j.chempr.2023.06.021

https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.06.021

7. Angew：模块化醇点击化学可以轻松合成具有可调结构的可回收聚合物  

从可持续原料中提取的化学可回收聚合物的简便合成带来了巨大的挑战。在这里，浙江大学Xinghong Zhang，Chengjian Zhang开发了一种新颖的、模块化的、高效的点击反应，用于通过羰基硫化物(COS)的桥联分子将伯醇、仲醇或叔醇与活性烯烃连接。

本文要点：

1）研究人员通过二元醇、双丙烯酸酯和COS的分步聚合反应，成功地应用点击反应合成了一系列可回收的聚合物。

2）二元醇和二丙烯酸酯是常见的化学品，可利用生物可再生资源生产，而COS作为工业废物排放。除了可持续的单体外，该方法还具有原子经济性、范围广、不含金属和在温和的条件下进行操作的特点，提供了前所未有的聚合物，产量接近定量。

3）由于方法的多功能性和单体的广泛多样性，所生产的聚合物还具有预先设计的和广泛可调的结构。链内的硫代碳酸酯和酯类极性基团可以起到断点的作用，使这些聚合物可以很容易地回收利用。

总体而言，这些聚合物具有合成简便、原料易得、性能理想和化学可循环利用等特点，因此在绿色材料方面具有广阔的前景。

Yanni Xia, et al, Modular alcohol click chemistry enables facile synthesis of recyclable polymers with tunable structure, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202306731

DOI: 10.1002/anie.202306731

https://doi.org/10.1002/anie.202306731

8. Angew：无偏压条件下 CO₂ 还原耦合双电子水氧化的分子 Z 型人工光合系统：光催化生产 CO/HCOOH 和 H₂O₂  

仿生分子工程系统已被广泛研究用于牺牲电子供体/受体的 H₂O 氧化或 CO₂ 还原的半反应。然而，尚未报道在水溶液中不使用牺牲试剂的染料敏化分子光电阳极与分子光电阴极耦合的装置。

在此，卡利卡特大学Fazalurahman Kuttassery，东京都立大学Haruo Inoue，东京工业大学Osamu Ishitani将报道 Sn(IV)-或 Al(III)-四吡啶基卟啉（SnTPyP 或 AlTPyP）修饰的氧化锡颗粒（SnTPyP/SnO₂ 或 AlTPyP/SnO₂）光电阳极与氧化镍颗粒上的染料敏化分子光电阴极的集成含有[Ru(二亚胺)₃]²⁺作为光捕获单元和[Ru(二亚胺)(CO)₂Cl₂]作为催化剂单元共价连接并固定在聚吡咯层内(RuCATRuC₂-PolyPyr-PRu/NiO)。

本文要点：

1）可见光同时照射两个光电极，在纯水条件下，无需施加任何偏压，在阳极产生 H₂O₂，在阴极产生 CO、HCOOH 和 H₂，具有高法拉第效率，这是仅使用双电子的人工光合作用的第一个例子氧化还原反应。

Fazalurahman Kuttassery, et al, A Molecular Z-Scheme Artificial Photosynthetic System Under the Bias-Free Condition for CO₂ Reduction Coupled with Two-electron Water Oxidation: Photocatalytic Production of CO/HCOOH and H₂O₂, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308956

DOI: 10.1002/anie.202308956

https://doi.org/10.1002/anie.202308956

9. AM：通过氧空位与Fe-C键的耦合作用抑制惰性转变实现铁基阳极的长循环寿命  

具有许多法拉第反应位点的铁基电池型负极材料比碳基双层型材料具有更高的容量，可用于开发高能量密度的水系超级电容器。然而，作为不可克服的瓶颈，非活性转变导致的严重容量衰减和较差的循环性能阻碍了它们在非对称超级电容器（ASC）中的商业应用。

在此，中国海洋大学Wei Liu，Yongcheng Jin在“氧泵”机制的驱动下，开发出富含氧空位的Fe@Fe₃O₄(v)@Fe₃C@C纳米粒子，该纳米粒子由独特的“水果与石头”结构组成，并表现出增强的比容量和快速充电/放电能力。

本文要点：

1）实验和理论结果表明，传统铁基负极的容量衰减在 Fe@Fe₃O₄ (v)@Fe₃C@C 负极中得到极大缓解，因为向非活性 γ-Fe₂O₃ 相的不可逆相变可以被由氧空位和 Fe-C 键的耦合，可提高循环稳定性（24,000 次循环后容量保持率为 93.5%）。

2）使用这种铁基阳极制造的 ASC 还具有非凡的耐用性，在 38,000 次循环后容量保持率为 96.4%，并且在功率密度为 981 W kg^-1 时具有 127.6 W h kg⁻¹ 的高能量密度。

Hongguang Fan, et al, Inhabiting Inactive Transition by Coupling Function of Oxygen Vacancies and Fe-C Bonds Achieving Long Cycle Life of Iron-Based Anode, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202303360

https://doi.org/10.1002/adma.202303360

10. AM：工业织构硅上高效钙钛矿/硅串联太阳能电池的共形 2D/3D 钙钛矿异质结埋置界面工程  

探索控制结晶和调节工业相关织构晶体硅太阳能电池上高质量钙钛矿薄膜界面特性的策略在钙钛矿/硅串联光伏领域受到高度重视。二维/三维（2D/3D）钙钛矿异质结的形成已被广泛用于钝化钙钛矿太阳能电池薄膜表面的缺陷并抑制离子迁移。然而，在埋入界面实现溶液处理的异质结构面临着溶剂不相容性和底层破坏的挑战，以及纹理不相容性和覆盖不均匀的挑战。

在这里，南昌大学Kai Yao使用混合两步沉积方法来制备坚固的 2D 钙钛矿，并在 3D 钙钛矿下方具有可交联配体。

本文要点：

1）这种结构相干的中间层有利于无应变和均匀上层钙钛矿的优选晶体生长，抑制界面缺陷引起的不稳定性和复合，并促进载流子提取和理想的能级排列。

2）研究人员证明了底部接触异质结构对于具有保形覆盖的不同纹理基底和具有完整特性、无侵蚀的各种前体解决方案的广泛适用性。

3）通过这种掩埋界面工程策略，所得到的基于工业纹理直拉 (CZ) 硅的钙钛矿/硅串联电池达到了 28.4% (1.0 cm²) 的认证效率，同时在运行 1,000 多个小时后保留了 89% 的初始 PCE。

Fu Zhang, et al, Buried-Interface Engineering of Conformal 2D/3D Perovskite Heterojunction for Efficient Perovskite/Silicon Tandem Solar Cells on Industrially Textured Silicon, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202303139

https://doi.org/10.1002/adma.202303139

11. ACS Nano：二维碳石墨炔：基础和应用研究进展  

石墨炔（GDY）作为碳同素异形体的后起之秀，具有sp和sp²碳原子共杂化的二维全碳网络，代表了碳材料发展的趋势和研究方向。GDY的sp/sp²杂化结构赋予其在可控生长、组装和性能调控方面众多的优势和进步，许多研究表明GDY已成为催化、能源、光电转换、电子器件、探测器、生命科学等领域创新和发展的关键材料。在过去的十年里，GDY相关的基础科学问题已被阐明，在可控生长、化学和物理性质及机理方面表现出与传统碳材料的差异，并引起了广泛的关注。来自许多科学家。GDY逐渐发展成为化学和材料科学的前沿领域之一，并进入快速发展期，在碳材料的基础和应用研究方面产生了大量的基础和应用研究成果。对于碳科学研究前沿科学概念和现象的探索，对于推动能源、催化、智能信息、光电子、生命科学等领域的进步具有巨大潜力。

近日，中科院化学所李玉良院士等人介绍了GDY的生长、自组装方法、聚集结构、化学修饰和掺杂等，并全面介绍了GDY的理论计算和模拟以及基本性质。总结了二维碳石墨炔的基础和应用研究进展

本文要点：

1）作者系统地讨论了GDY的生长、自组装方法、聚集结构、化学修饰和掺杂，并全面介绍了GDY的理论计算和模拟以及基本性质。

2）作者特别介绍了GDY及其形成的聚集体在催化、储能、光电子、生物医学、环境科学、生命科学、探测器、材料分离等方面的应用。

3）作者最后全面讨论了GDY基础研究和应用研究面临的机遇和挑战。

Xuchen Zheng, et al, Two-Dimensional Carbon Graphdiyne: Advances in Fundamental and Application Research, ACS Nano, 2023

DOI: 10.1021/acsnano.3c03849

https://doi.org/10.1021/acsnano.3c03849