1. Nature Nanotechnology：错层增强柔性Bi2Te3薄膜的热电性能
室温碲化铋（Bi2Te3）热电是低品位热收集的有效材料。然而，Bi2Te3具有脆性和不灵活性的缺点。在这里，南方科技大学何佳清通过错层增强柔性Bi2Te3薄膜的热电性能。1) Bi2Te3薄膜在1000次弯曲循环中仍具有良好的柔韧性，以及从相应单晶剥离的p型和n型Bi2Te3基薄膜具有4.2和4.6 mW m−1 K−2的高功率因数。这种优异的可弯曲性归因于原位观察到的交错层结构，该结构在制造过程中自发形成，以促进应力传播，同时保持良好的导电性。2) 此外，类施主交错层很少影响薄膜的载流子传输，从而保持了其优异的热电性能。该柔性发电机在温差为60 K下具有321 W m−2的高归一化功率密度，该柔性热电薄膜的高性能不仅为可穿戴电子器件提供了有用的范例，而且为无机半导体的结构-性能操纵提供了关键见解。
Yao Lu, et al. Staggered-layer-boosted flexible Bi2Te3 films with high thermoelectric performance. Nature Nanotechnology 2023DOI: 10.1038/s41565-023-01457-5https://doi.org/10.1038/s41565-023-01457-5
2. Nature Commun.：“Cu单原子+Cu纳米粒子”双重位点电催化CO2还原制备C2+
电催化还原CO2通常包括CO2和H2O两种反应物，但是通常在多个质子化步骤中起到作用的H2O分子解离生成*H物种的反应被忽略。有鉴于此，中国科学院化学所韩布兴院士、孙晓甫等报道构筑以掺氮碳作为基底，具有原子分散Cu和Cu纳米粒子两种催化活性位点的电催化还原CO2催化剂。1）这种原子分散Cu和Cu纳米粒子构成的催化剂在过电势为-0.6 V能够以75.4 %的法拉第效率制备多碳产物，部分电流密度达到289.2 mA cm-2。2）通过实验和理论计算，说明Cu纳米粒子通过*CHO二聚反应促进C-C偶联反应，Cu原子改善H2O解离生成*H。Cu原子生成的*H转移到Cu纳米粒子，调控Cu纳米粒子表面的*H覆盖率，改善*CO转化为*CHO。这种“Cu单原子-Cu纳米粒子”双重催化活性位点显著增强催化反应性能。
Jiaqi Feng, et al, Modulating adsorbed hydrogen drives electrochemical CO2-to-C2 products, Nat Commun 14, 4615 (2023)DOI: 10.1038/s41467-023-40412-9https://www.nature.com/articles/s41467-023-40412-9
3. Nature Commun.：六聚氰胺混合物：热稳定有机光伏发电的策略
非富勒烯有机太阳能电池具有较高的初始功率转换效率，但热稳定性较差，特别是在有源层较厚的器件中。探索了五种结构相似、电子亲和力相似的受体的混合，并与给体聚合物共混，得到了功率转换效率高达17.6%的器件。体异质结有源层在130 ℃下，在黑暗和惰性气氛中进行至少23天的热退火，不影响六元器件的性能。此外，六元混合物为高达390 nm的有源层提供了高度的热稳定性，这有利于有机太阳能电池的高通量加工。近日，阿卜杜拉国王科技大学Sri Harish Kumar Paleti，Derya Baran，查尔姆斯理工大学Christian Müller探索使用包含两个以上组分的受主混合物是否可以显著提高有源层的热稳定性。1）使用两个以上组分的受体混合物的动机是最近观察到，最多混合八个茂金属衍生物可以导致混合物具有前所未有的形成分子玻璃的能力，这是由于形成了由茂金属聚集体组成的高熵有序液体。2）在目前的工作中，多达五个Y系列受主被混合，类似于块状金属玻璃，它往往包括多达五个元素。几种受体的组合对其电子无序的影响最小，与广泛使用的给体聚合物PM6共混可得到最佳器件效率为17.6%的己烷共混物。3）六元共混物表现出高度的热稳定性，与薄膜厚度(最高可达390 nm)无关，因此在黑暗和惰性条件下，在130 °C下热处理23天(552 h)时，光伏性能没有变化。
Paleti, S.H.K., Hultmark, S., Han, J. et al. Hexanary blends: a strategy towards thermally stable organic photovoltaics. Nat Commun 14, 4608 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-39830-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-39830-6
4. Nature Commun.：高效、柔性、大面积红绿蓝全无机金属卤化物钙钛矿量子线基发光二极管
金属卤化物钙钛矿作为下一代固态照明和显示技术的潜在候选者显示出巨大的前景。然而，一种通用的无有机配体和无抗溶剂的溶液方法来制造高效全色钙钛矿发光二极管尚未实现。在此，香港科技大学Zhiyong Fan，南京理工大学Haibo Zeng以超小孔径的多孔氧化铝膜为模板，采用通用的无有机配体、无反溶剂溶液法，成功制备了超高密度、优异均匀性的晶体全无机钙钛矿量子线阵列。1）量子限制效应与高光输出耦合效率相结合，导致蓝色、天蓝色、绿色和纯红色钙钛矿量子线阵列具有高光致发光量子产率。2）通过引入表面钝化和空穴传输层的双功能小分子和卤化物空位修复剂，成功地制备了光谱稳定的蓝色、天蓝色、绿色和纯红色LED器件，其外量子效率分别为12.41%、16.49%、26.09%和9.97%。
Cao, Y.B., Zhang, D., Zhang, Q. et al. High-efficiency, flexible and large-area red/green/blue all-inorganic metal halide perovskite quantum wires-based light-emitting diodes. Nat Commun 14, 4611 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-40150-yhttps://doi.org/10.1038/s41467-023-40150-y
5. Nature Commun.：一种用于锂金属电池的不易燃无溶剂液体聚合物电解质
固体聚合物电解质作为高度易燃、易挥发的有机液体电解液的替代品，在高能金属锂电池中显示出诱人的应用前景。然而，不能令人满意的界面性能和离子电导率是两个关键的挑战。一种常见的策略是引入有机溶剂或增塑剂，但这违反了安全设计的初衷。基于室温液态刷状聚合物作为锂盐唯一溶剂的设计，四川大学Yu-Zhong Wang，Gang Wu提出了一种不含任何小分子溶剂的电解液概念，即不含任何小分子溶剂的液态聚合物电解液。1）这种液体聚合物电解质不可燃，具有高的离子导电率(25°C时为1.09×10−4 S cm−1)、显著的锂树枝晶抑制作用以及在较宽的工作温度范围内(60 °C和90 °C下的≥1000循环)稳定的长期循环。2）此外，软包电池还可以抵抗热腐蚀、真空环境和机械磨损。该电解液及其设计策略有望为安全、高性能聚合物电解液的开发提供有益的思路。
Zhu, GR., Zhang, Q., Liu, QS. et al. Non-flammable solvent-free liquid polymer electrolyte for lithium metal batteries. Nat Commun 14, 4617 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-40394-8https://doi.org/10.1038/s41467-023-40394-8
6. Nature Commun.：用于水性超级电容器的富氧高多孔碳活性材料的机器学习辅助材料发现
多孔碳因其功率能力、长期循环稳定性和宽工作温度而成为超级电容器应用的首选活性材料。然而，具有改善的物理化学和电化学性能的碳活性材料的开发通常是通过耗时且成本低的实验过程进行的。在这方面，机器学习技术提供了一种数据驱动的方法来检查先前报道的研究工作，以找到开发超级电容器理想碳材料的关键特征。在这里，橡树岭国家实验室Sheng Dai报道了一种机器学习衍生的激活策略的设计，该策略使用氨基钠和交联聚合物前体来合成高度多孔的碳（即比表面积> 4000 m2/g）。1）通过调节碳质材料的孔径和氧含量，报道了一种电极质量负载为 0.7 mg/cm2 的高度多孔碳基电极，在 1 M H2SO4 中表现出 610 F/g 的高比电容。2）该结果接近机器学习方法预测的多孔碳电极的比电容。此外，还通过阶跃电位电化学光谱和准弹性中子散射测量研究了电荷存储机制和电解质传输特性。
Wang, T., Pan, R., Martins, M.L. et al. Machine-learning-assisted material discovery of oxygen-rich highly porous carbon active materials for aqueous supercapacitors. Nat Commun 14, 4607 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-40282-1https://doi.org/10.1038/s41467-023-40282-1
7. Angew：球磨和压电材料作为氧化还原催化剂机械化学合成芳基氟化物
芳基氟化物是许多药物中重要的结构基元。虽然Balz-Schiemann反应提供了从芳基重氮四氟硼酸盐进入芳基氟化物的途径，但它存在反应时间长、温度高、有毒溶剂、有毒气体释放和官能团耐受性低等缺点。近日，四川大学Zhong Lian，丹麦技术大学Søren Kramer描述了在选择氟存在下，以压电材料为氧化还原催化剂，在球磨条件下，由芳基重氮四氟硼酸盐合成芳基氟化物的一般方法。1）这种方法有效地解决了上述限制。此外，该压电材料可以多次回收。2）机理研究表明，这个氟化反应可能通过自由基途径进行，而SelectFluor既是氟源又是终端还原剂。
Xiaohong Wang, et al, Mechanochemical Synthesis of Aryl Fluorides by Using Ball Milling and a Piezoelectric Material as the Redox Catalyst, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202307054DOI: 10.1002/anie.202307054https://doi.org/10.1002/anie.202307054
8. Angew：硼碳氮化物在丙烷氧化脱氢中的表面化学和催化活性
碳氮化硼(BCN)材料是一种新型的氧化脱氢催化剂，能有效地将烷烃转化为烯烃。然而，BCN材料在较高的反应温度下，由于过度氧化，容易形成块状的B2O3，导致明显的失活。在这里，福州大学谢在来教授，Sen Lin报道了一系列用于丙烷氧化脱氢(ODHP)反应的超稳定的BCN纳米片。1）通过改变鸟嘌呤的用量可以很容易地调节BCN纳米片的催化性能。控制实验和结构表征表明，适量碳的引入可以防止BCN材料生成过量的B2O_3，并在520℃的高温下保持2D骨架。2）性能最好的催化剂BCN具有81.9%的烯烃选择性，丙烷转化率稳定在35.8%，丙烯产率达到16.2 mmol h-1 g-1，远远好于六方BN(h-BN)催化剂。密度泛函理论计算结果表明，分散碳原子的存在会显著影响h-BN的电子微环境，从而提高BCN的催化活性。
Guangming Wang, et al, Surface Chemistry and Catalytic Reactivity of Borocarbonitride in Oxidative Dehydrogenation of Propane, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202307470DOI: 10.1002/anie.202307470https://doi.org/10.1002/anie.202307470
9. Angew：铂/（金属氧化物）基光催化剂上的电子相互作用促进 CO2 选择性光还原为 CH4
二氧化碳(CO2)的光还原是将二氧化碳转化为甲烷(CH4)等有价值的化学物质的一种有吸引力的方法。然而，它的产品选择性低，其产品通常是复杂的混合物。近日，上海交通大学Yun-Xiang Pan，Chong Peng，Yu-Long Men通过在氧化铟(In2O3)上负载铂(Pt)和硫化镉(CdS)纳米颗粒，我们制造了CdS/Pt/In2O3光催化剂。1）研究人员在具有电子Pt-In2O3相互作用的CdS/Pt/In2O3上实现了二氧化碳（CO2）选择性光还原为甲烷（CH4），CH4选择性达到100%，高于没有电子Pt的CdS/Pt/In2O3-In2O3相互作用（71.7%）。2）此外，使用其他常见金属氧化物作为光催化剂载体，包括氧化钛、氧化镓、氧化锌和氧化钨，也可以增强电子Pt-（金属氧化物）相互作用对CO2选择性光还原为CH4的作用。3）电子Pt-（金属氧化物）相互作用分离光生电子-空穴对，并将CO2转化为CO2δ-，CO2δ-可以通过CO2δ-→HCOO*→HCO*→CH*→CH4路径轻松氢化成CH4，从而促进CO2选择性光还原为CH4。这提供了一种实现CO2选择性光还原的新方法。
Peng Liu, et al, Electronic Interactions on Platinum/(Metal-Oxide)-Based Photocatalysts Boost Selective Photoreduction of CO2 to CH4, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202309443DOI: 10.1002/anie.202309443https://doi.org/10.1002/anie.202309443
10. AM：通过毛细管渗透提高水滴发电的离子二极管类异质结
基于水滴的发电机是新兴的水力发电技术，通过水和纳米材料之间的强烈相互作用从水循环中获取能量。然而，由于其驱动力（蒸发或渗透）不明确以及不理想的反向扩散电流，此类器件表现出较差的电流性能。在此，苏州大学Xiaohong Zhang，Ruiyuan Liu通过毛细管渗透感应的水滴型水力发电装置被制造成具有由带负电和带正电的材料形成的类二极管异质结组成的不对称结构。1）该器件在室温和 65 °C 下分别产生 160 和 450 μA cm−2 的电流密度。异质结实现了12的整流比，有效抑制了浓度差引起的反向电流。这导致 1000 秒内电荷积累改善约 60 mC cm−2，这是在控制设备中观察到的值的三倍。2）当装置面积增加到 6 cm2 时，电流线性增加到 1 mA，从而证明了发生器的放大潜力。流动势的驱动力主要是毛细管渗透，并且以前没有观察到整流。所提出的构建类离子二极管结构的方法为提高发电机性能提供了新的策略。
Kun Ni, et al, Ion Diode-like Heterojunction for Improving Electricity Generation from Water Droplets by Capillary Infiltration, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202305438https://doi.org/10.1002/adma.202305438
11. AM：高效表面活性剂介导的 fL 级水性微滴光伏操控，用于 LiNbO3 平台上的多种光流控应用
迄今为止，飞升级水性微滴的无电极生物相容性操作仍然具有挑战性。从 fL 级水性微滴中适当隔离静电荷对于基于空间电荷密度调制的无电极光电操作至关重要。在这里，河北工业大学Wenbo Yan提出了表面活性剂介导的光伏操纵，其中在水-油和油-液氮界面处自组装的表面活性剂层用于隔离光伏电荷。1）表面活性剂层降低的静电衰减、显着的疏水性和强大的电击穿抑制能力使得能够在油介质中使用μW级激光稳定、快速地操纵fL级水性微滴。借助表面活性剂介导的光伏操纵，通过调节激光照射强度和位置，实现了水性微滴的可控合并/接触/分离开关，并演示了水性微滴和微滴串的级联生化操作和微反应。2）为了展示其在光子 MEMS 组件中的潜力，演示了利用水/油界面处发生的折射效应将紧密聚焦的激光束最终耦合到 ZnO 微棒中。此外，由于接触微滴之间形成的液滴界面双层的选择性渗透性，研究人员实现了微滴尺寸和微滴中所含荧光溶质的原位调节，旨在构建具有可调谐耳语的多组分荧光微滴。
Zuoxuan Gao, et al, Efficient Surfactant-Mediated Photovoltaic Manipulation of fL-Scale Aqueous Microdroplets for Diverse Optofluidic Applications on LiNbO3 Platform, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202304081https://doi.org/10.1002/adma.202304081
12. AM：受天然树叶启发的高光谱迷彩着色剂
由于缺乏与叶绿素具有相似光谱特性的着色剂，迷彩材料中未满足的叶绿光谱模拟受到阻碍，导致高光谱目标检测暴露的巨大风险。近日，国防科技大学Haifeng Cheng和Mei Zu通过从叶子显色过程中汲取灵感，开发了一种具有类叶绿体结构和类叶绿素吸收的微胶囊着色剂，并设计了通用双层涂层，为不同生长阶段、季节和物种的叶子提供高度的光谱相似性。1）具体而言，微胶囊着色剂保留了内部酞菁的单体吸收性，并具有传统颜料的可制造性，例如易于绘画和图案化以及与不同基材的相容性。2）着色的人造叶子成功地欺骗了叶子背景中的高光谱分类算法，并且优于最先进的光谱模拟材料。这种着色策略扩展了复合着色剂光谱微调的知识库，这对于它们在光谱分辨光学材料中的应用至关重要。
Dongjin Xie, et al, A Hyperspectral Camouflage Colorant Inspired by Natural Leaves, Adv. Mater. 2023DOI: 10.1002/adma.202302973https://doi.org/10.1002/adma.202302973
