范德华结构,最新Nature!
学研汇 技术中心 纳米人 2023-08-30

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原创丨彤心未泯(学研汇 技术中心)
编辑丨风云

长期以来,磁性材料一直致力于了解微观自旋配置如何在宏观长度尺度上产生奇异特性。一个开创性的例子是铁磁体中的爱因斯坦-德哈斯效应,其中自旋的角动量可以转换为整个物体的机械旋转。然而,对于没有净磁矩的反铁磁体,自旋排序如何与宏观运动耦合仍然难以捉摸。

基于此,阿贡国家实验室Haidan Wen等人观察到反铁磁纳米层薄膜的互反晶格峰的跷跷板状旋转,其千兆赫兹结构共振在冷却到尼尔温度以下后表现出超过一个数量级的放大。使用一套超快衍射和显微镜技术,可以直接在纳米尺度上可视化倒易空间中的这种自旋驱动的旋转。这种运动对应于真实空间中的层间剪切,其中薄膜的各个微块表现为相干振荡器,它们是锁相的并且沿着相同的面内轴剪切。使用时间分辨光学偏振法,进一步表明增强的机械响应与超快退磁密切相关,超快退磁释放存储在局部应变梯度中的弹性能来驱动振荡器。该工作不仅提供了反铁磁体自旋介导的机械运动的第一个微观视图,而且还确定了实现高达毫米波段的高频谐振器的新途径,因此具有在超快时间尺度上控制磁态的能力可以很容易地转移到纳米器件的机械性能工程中。

相干振荡
作者选择范德华反铁磁体MPX3样品FePS3,研究了独立式反铁磁薄膜的动力学,并发现了自旋顺序放大的层间剪切振荡。这一发现是由四个超快探测器的组合实现的。在每种技术中,飞秒激光脉冲都会激发千兆赫频带内薄膜的机械共振,并由以可变时间延迟到达的另一个脉冲来探测。通过超快电子衍射和透射几何中的显微镜来表征倒易空间和实空间中的结构动力学,并通过镜面几何中的时间分辨X射线衍射得到证实。另一方面,通过瞬态磁线性二色性探测自旋动力学,它量化了反铁磁有序参数。

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图1. 飞秒激光脉冲引起的互反晶格的相干跷跷板振荡

反铁磁态剪切振荡增强
为了确定FePS3中的反铁磁性与剪切振荡之间的耦合,作者跟踪了TN上的千兆赫共振变化。为了量化磁序形成时振荡的增强,估计了每个温度下一个跷跷板周期期间倒易晶格的角度变化(Δθ)。当FePS3转变为反铁磁态时,Δθ增强了30倍以上。通量依赖研究进一步证明了TN上千兆赫振荡器的独特行为,在TN以上,振荡幅度与注量呈线性关系,表明了反铁磁态超快扰动的上限,即锯齿状有序的完全光致熔化。

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图2.  反铁磁态剪切振荡的巨大增强

时间分辨光学反射率
为了证明退磁和增强机械响应之间的联系,作者进行了时间分辨光学反射率,重点关注探测光脉冲的偏振旋转的变化。剪切振荡和超快退磁之间的温度趋势完美一致,确立了磁弹性耦合作为放大机械响应的起源。

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图3.  锯齿状的温度依赖性超快退磁

瞬态退磁对剪切振荡的影响
为了明确瞬态退磁如何导致不同薄膜贴片锁相的异常剪切振荡(无论其各自的尺寸和边界条件如何),进行了高分辨率同步加速器粉末X射线衍射,并检查了与自旋排序相关的特定晶格特征。通过多模态研究揭示了高于和低于TN的千兆赫振荡的两种不同机制。

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图4.  放大的相干剪切振荡下的磁弹性耦合的微观视图

参考文献:
Zong, A., Zhang, Q., Zhou, F. et al. Spin-mediated shear oscillators in a van der Waals antiferromagnet. Nature (2023).
https://doi.org/10.1038/s41586-023-06279-y

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