1. Nature Reviews Materials：紫外光电探测器中的低维宽带隙半导体
精准紫外线检测是现代光电技术的重要组成部分。目前的紫外线光电探测器主要基于宽带隙半导体（WBS），如III–V半导体。然而，传统的WBS受到低集成度和灵活性的瓶颈限制。近日，复旦大学Fang Xiaosheng发现，低维WBS具有合适的紫外线吸收、可调谐的性能和良好的兼容性，在多样化的紫外线应用中极具潜力。1) 基于低维WBS的紫外线光电探测器在成像、通信、多光谱和弱光检测以及柔性和可穿戴电子领域具有广阔的应用前景。作者综述了基于低维WBS的紫外线光电探测器领域的进展、面临的挑战和未来展望。2) 作者研究了WBS的材料设计、维度工程和器件工程如何控制其形态结构和特性，并阐明了材料生长、器件结构和应用场景之间的相互作用。
Ziqing Li, et al. Low-dimensional wide-bandgap semiconductors for UV photodetectors. Nature Reviews Materials 2023DOI: 10.1038/s41578-023-00583-9https://doi.org/10.1038/s41578-023-00583-9
2. Nature Commun.：减少受脉冲电流影响的机织复合材料的冲击损伤
随着复合材料市场的不断扩大，三维正交机织复合材料受到越来越多的关注。目前这些材料发展面临的一个挑战是如何提高其在正交和层间结构中在极端载荷下的损伤容限。近日，西北工业大学Chenguang Huang，Fusheng Wang提出了一种将结构特性和电磁特性相结合的减损策略。1）设计了一个集电源系统、跌落试验机和数据采集设备于一体的综合实验平台，研究了脉冲电流和冲击力对机织复合材料的影响。2）实验结果表明，脉冲电流能有效地减小分层损伤和残余变形。建立了多场耦合损伤模型，分析了温度、电流和损伤的演化过程。3）平行载流碳纤维会导致纱线被横向压缩，从而提高机械性能。此外，纱线中微裂纹的形成和挤压变形导致了局部电流在碳纤维之间的重新分配，它与自电场的相互作用产生了明显的抗冲击效果。研究结果揭示了复合材料的损伤减损机理，为提高复合材料的损伤容限提供了一条潜在的途径。
Li, Y., Wang, F., Huang, C. et al. Impact damage reduction of woven composites subject to pulse current. Nat Commun 14, 5046 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-40752-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-40752-6
3. Nature Commun.：质子控制的分子离子铁电体
分子铁电材料由有机离子和无机离子通过氢键、静电力和范德华相互作用结合在一起。然而，分子铁电材料中离子定制的多功能一直是一个缺失的组成部分，尽管它们具有特殊的刺激响应结构和构建块。近日，纽约州立大学Shenqiang Ren，Yulong Huang报道了分子离子铁电材料的室温离子电导率(6.1×10−5 S/cm)与铁电性共存，这触发了离子耦合铁电性质。1）由于质子在离子晶格中的转移，离子铁电材料的极化可调谐范围为0.68~1.39 μC/cm2，热导率和电阻率分别为13%和86%。这些发现为分子离子铁电材料向多功能方向发展提供了启示。
Huang, Y., Gottfried, J.L., Sarkar, A. et al. Proton-controlled molecular ionic ferroelectrics. Nat Commun 14, 5041 (2023).DOI：10.1038/s41467-023-40825-6https://doi.org/10.1038/s41467-023-40825-6
4. Chem：氧配体操纵单原子催化剂的计算辅助设计
在单原子催化剂（SACs）中，氮掺杂石墨烯负载的SACs是成功的模型，已被广泛用于电催化剂研究。尽管氧是石墨烯中常见的杂质，但基于金属氧的SAC尚未充分研究。在这里，蔚山科学技术院Hyeon Suk Shin、Kwang S. Kim利用计算辅助的方法设计了一种新型的氧配位SAC（M-O-C）。1) 通过理论模型预测，作者发现金属原子被羰基配体强烈固定在碳纳米管中，然后合成用于析氧反应（OER）的Ni-O-C SAC，并且该催化剂表现出优异的OER活性。2) 经过OER测试，该催化剂具有低过电位（在10/100 mA cm−2时为228/325 mV）、小的Tafel斜率（36 mV dec-1）和超过150小时的长期耐久性。这种“先理论后实验”的策略将有助于各种SAC的设计。
Dong Yeon Kim, et al. Computation-aided design of oxygen-ligand-steered single-atom catalysts: Sewing unzipped carbon nanotubes. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.07.007https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.07.007
5. Chem：共价有机骨架的分子编织
分子编织是将共价连接的线交织在一起，形成扩展的结构。尽管基于3D网络的编织结构已有报道，但2D结构的研究仍相对匮乏。近日，加利福尼亚大学Omar M. Yaghi、上海交通大学崔勇报道了共价有机骨架的分子编织。1) 网状化学使用相互包围的四面体金属络合物作为交叉点，当其连接时，通常会产生3D编织结构。实现2D编织图案需要具有整体平面几何形状的交叉点。2) 作者发现，由多个金属络合物单元组成的多核螺旋体由于其具有多匝结构，因此非常适合2D结构的编织。通过网状螺旋单元，作者成功获得了基于鸡丝图案的2D编织结构。
Xing Han, et al. Molecular weaving of chicken-wire covalent organic frameworks. Chem 2023DOI: 10.1016/j.chempr.2023.07.015https://doi.org/10.1016/j.chempr.2023.07.015
6. Angew：碳酸氢钠纳米颗粒通过诱导焦亡和调节乳酸代谢来增强癌症免疫治疗
尽管免疫疗法具有广阔的临床应用前景，但其仍受到免疫反应低和免疫抑制肿瘤微环境的阻碍。中科院长春应化所林君和马平安采用快速微乳液法制备了一种简单、无毒的无机纳米材料——碱性碳酸氢钠纳米颗粒（NaHCO3 NPs），用于癌症免疫治疗。1）所获得的碱性NaHCO3通过酸碱中和调节乳酸代谢，可逆转免疫抑制性肿瘤的弱酸性环境。此外，它可以进一步在肿瘤细胞内释放大量Na+离子，并诱导细胞内渗透压激增，从而激活焦亡途径和免疫原性细胞死亡（ICD），释放大量损伤相关分子模式（DAMP）和炎症因子，并改善免疫反应。2）总之，NaHCO3 NPs通过酸中和缓解免疫抑制和焦亡诱导的免疫激活，显著抑制原发性/远端肿瘤生长和肿瘤转移，显示出增强的抗肿瘤免疫效率。这项工作为乳酸代谢和焦亡介导的肿瘤治疗提供了一种新的范式，在临床肿瘤免疫治疗中具有巨大的应用潜力。
Binbin Ding, et al. Sodium Bicarbonate Nanoparticles for Amplified Cancer Immunotherapy by Inducing Pyroptosis and Regulating Lactic Acid Metabolism. Angew. 2023DOI：10.1002/anie.202307706https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202307706
7. Angew：酶相容核壳纳米反应器用于原位氢气驱动的NAD(P)H再生
还原型辅因子NAD（P）H的再生对于生物还原的细胞外应用至关重要，这不仅需要开发高效的人工NAD（P）H再生催化系统，而且需要其与级联酶还原系统的良好兼容性。浙江师范大学杨启华报道了通过含联吡啶的3D多孔有机聚合物（POP）将Rh络合物固定在Ni/TiO2表面，制备用于H2驱动的NAD（P）H再生的金属纳米粒子（NP）和金属络合物集成的核壳纳米反应器。1）与相应的单组分金属NP和固定化的Rh络合物相比，由于活性H物种从金属NP快速溢出到Rh络合物，集成催化剂在NAD（P）H再生中同时表现出增强的活性和选择性。2）此外，POP的尺寸筛选效应阻止了酶和限制在孔中的Rh复合物的直接相互作用，使核壳纳米反应器和醛酮还原酶（AKR）能够成功偶联，并将苯乙酮化学酶还原为（R）-1-苯基乙烷-1-醇。这项工作为多组分协同催化的合理操作提供了一种策略。
Maodi Wang, et al. Enzyme-Compatible Core-Shell Nanoreactor for in Situ H2-Driven NAD(P)H Regeneration. Angew. 2023DOI：10.1002/anie.202309929https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202309929
8. Angew：声动力细胞因子纳米复合物对效应T细胞的特异性刺激可用于肿瘤免疫联合治疗
细胞因子治疗介导了肿瘤微环境（TME）中免疫细胞与非免疫细胞之间的相互作用，为癌症治疗提供了一种有前景的方法。然而，细胞因子的剂量依赖性不良反应和非选择性刺激限制了其临床应用。南洋理工大学浦侃裔在此报道了一种声动力学细胞因子纳米免疫复合物（SPNAI），其可特异性激活效应T细胞（Teffs）用于抗肿瘤免疫治疗。1）通过在半导体聚合物纳米颗粒上偶联抗白细胞介素2（抗IL-2）抗体S4B6形成了SPNA，这种纳米抗体SPNA可以与IL-2结合进一步形成SPNAI，其可以阻断IL-2与调节性T细胞（Tregs）之间的相互作用，选择性地激活TME中的Teffs。2）此外，SPNAI在声辐射后产生1O2以触发癌症细胞的免疫原性细胞死亡，这促进了树突细胞的成熟和Teffs的增殖。因此，这种SPNAI介导的联合声动力学免疫疗法提高了TME中Teffs/Tregs的比例，从而抑制肿瘤生长、抑制肺转移和预防肿瘤复发。
Mengke Xu, et al. Sonodynamic Cytokine Nanocomplexes with Specific Stimulation towards Effector T cell for Combination Cancer Immunotherapy. Angew. 2023DOI：10.1002/anie.202308362https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202308362
9. Angew：原位观察高浓度水电解质中钾插入材料中的氢气逸出和固体电解质界面发展
固体电解质中间相(SEI)是稳定高压锂离子电池(LIB)的关键，它是防止电解质分解的保护屏障。SEI被认为在新兴水系电池的高浓度盐包水电解质（WISE）中发挥着类似的作用，但其特性仍然未知。在这项工作中，东京理科大学Shinichi Komaba利用先进的扫描电化学显微镜(SECM)和操作电化学质谱(OEMS)技术来更深入地了解高度浓缩的WISE中发生的SEI。1）作为模型，研究人员重点关注55 mol/kg K(FSA)0.6(OTf)0.4电解质和3,4,9,10-苝四甲酰二亚胺负极。2）研究工作首次显示出明显的钝化结构，其表观电子转移速率与LIB中的SEI类似。原位分析表明，当PTCDI升至低电位（相对于Ag/AgCl，约为1.3V）时，钝化结构稳定。然而，观察到的SEI在表面不连续，并且当电极达到更极端的电位时，会发生H2析出。3）OEMS测量进一步证实，当电解质从稀电解质变为浓电解质时，相对于Ag/AgCl，可检测到的H2变化从-0.9V变为<-1.4V。总之，研究工作展示了传统电池测量与原位分析的结合方法，以改善其他未知SEI的表征。
Zachary T. Gossage, et al, In-situ Observation of Evolving H2 and Solid Electrolyte Interphase Development at Potassium Insertion Materials within Highly Concentrated Aqueous Electrolytes, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202307446DOI: 10.1002/anie.202307446https://doi.org/10.1002/anie.202307446
10. Angew：选择性沉淀法高效回收电子垃圾中的金和铜
使用高效、选择性和可持续的流程从电子废物中回收金属是循环经济和净零愿望不可或缺的一部分。在此，爱丁堡大学Jason B. Love报道了一种选择性沉淀金和铜等金属的新方法，该方法抵消了传统溶剂萃取过程中使用的有机溶剂的使用。1）研究人员证明，使用三苯基膦氧化物（TPPO）可以在盐酸溶液中选择性地从金属混合物中沉淀出金，作为络合物[(TPPO)4(O2H5)][AuCl4]。通过调节酸浓度，可以实现金、锌和铁的受控沉淀。2）研究还表明，使用 2,3 吡嗪二甲酸 (2,3-PDCA) 可以选择性沉淀铜，作为络合物 [Cu(2,3-PCDAH)2]n•2n(H2O)。这两种沉淀方法相结合，回收了报废计算机处理单元连接器引脚中 99.5% 的金和 98.5% 的铜。这些沉淀过程的选择性，加上其简单的操作以及回收和再利用沉淀剂的能力，表明了从电子废物中提纯金和铜的潜在工业用途。
Abhijit Nag, et al, Efficient Recycling of Gold and Copper from Electronic Waste by Selective Precipitation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202308356DOI: 10.1002/anie.202308356https://doi.org/10.1002/anie.202308356
11. Angew：双功能化卟啉自组装单分子层：倒置太阳能电池中一类新型空穴层配位钙钛矿和氧化铟锡
自组装单层 (SAM) 具有易于进行界面修饰的优势，可显着提高器件性能。在这项研究中，台湾大学PiTai Chou，台湾中兴大学Chen-Yu Yeh，辅仁大学Hsieh-Chih Chen报道了一系列新的羧酸功能化卟啉衍生物的设计和合成，即AC-1、AC-3和AC-5，并首次提出了一种利用大尺寸卟啉衍生物的策略。1）卟啉的 π 部分作为主链，用于连接倒置钙钛矿太阳能电池（PSC）配置中的氧化铟锡（ITO）电极和钙钛矿活性层。研究发现，卟啉的富电子特性有利于空穴转移和 SAM 的形成，从而形成致密的表面，从而最大限度地减少缺陷。2）全面的光谱和动力学研究表明，双锚定AC-3和AC-5增强了ITO上的SAM，钝化钙钛矿层，并充当促进空穴传输的管道，从而显着提高PSC的性能。3）实验结果显示，采用 AC-5 SAM 的冠军倒置 PSC 实现了令人印象深刻的 23.19% 太阳能效率和 84.05% 的高填充因子。因此，这项工作提出了一种新颖的分子工程策略，用于对 SAM 进行功能化，以调整能级、分子偶极子、堆积方向，以实现稳定和高效的太阳能性能。重要的是，这项研究揭示了相关机制，为 PSC 的未来发展提供了宝贵的见解。
Chieh-Ming Hung, et al, Self-Assembled Monolayers of Bi-Functionalized Porphyrins: A Novel Class of Hole-Layer-Coordinating Perovskites and Indium Tin Oxide in Inverted Solar Cells, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202309831DOI: 10.1002/anie.202309831https://doi.org/10.1002/anie.202309831
12. AEM：通过三合一策略将降解的 LiCoO2 正极用于高性能锂离子电池
面对即将到来的退役锂离子电池（LIB）大潮，当务之急是探索有效的再生和升级回收策略，以缓解资源短缺、解决环境污染、满足对高能量密度正极材料的需求。在此，合肥物质科学研究院Yunxia Zhang，湖州师范学院Miaomiao Han提出了一种简便的、非建设性的、一石三鸟的固相烧结策略来再生降解的LiCoO2（D-LCO）阴极，甚至提升其在高电压下的稳定性，其中三只鸟，即补锂、Li2SO4包覆、Co位掺Mn、Li-O板掺N、S同时一石击打（一锅固相烧结）。1）受益于这些有利的特性，升级循环的正极不仅在0.2 C下具有188.2 mAh g−1的高放电比容量，而且在100次循环后具有92.5%的容量保持率（300次循环后为86.4%），具有优异的循环性能。2）0.5 C和4.5 V高截止电压下的出色倍率性能，优于新推出的商用同类产品。因此，这项工作有望为将D-LCO升级为具有长期循环稳定性的高能量密度电池提供有意义的指导。
Zhenzhen Liu, et al, Upcycling of Degraded LiCoO2 Cathodes into High-Performance Lithium-Ion Batteries via a Three-In-One Strategy, Adv. Energy Mater. 2023, 2302058DOI: 10.1002/aenm.202302058https://doi.org/10.1002/aenm.202302058
