1. Nature Materials：水凝胶为可重构微元结构提供动力
刺激响应几何变换赋予超材料动态特性和功能。然而，使用现有的转换机制对单个几何体进行编程以转换为不同的最终结构仍极具挑战性。在这里，马克斯普朗克智能系统研究所Metin Sitti提出了一种使用线性响应透明水凝胶作为可重构微元结构的可编程策略。1) 在水凝胶的驱动下，微元结构的转变源于其构建块的协同屈曲。合理设计元结构的三维打印参数和几何特征可以实现其局部各向同性或各向异性变形，从而实现具有可编程手性和光学各向异性的可控宽光谱图案变换。这种重构机制可以应用于具有广泛机械性能的各种材料。2)该策略实现了一种可热重构的印刷金属晶格，其具有不同印刷功率和角度的逐像素映射，从而可用于显示或隐藏复杂信息，进而为加密、微型机器人、光子学和声子学应用提供了机会。
Mingchao Zhang, et al. Hydrogel muscles powering reconfigurable micro-metastructures with wide-spectrum programmability. Nature Materials 2023DOI: 10.1038/s41563-023-01649-3https://doi.org/10.1038/s41563-023-01649-3
2. Nature Nanotechnology：基于光响应水凝胶的趋光载体的水下自调节趋光性
在合成材料中加入负反馈回路可以实现类似生物体的复杂自我调节行为，这仍极具挑战性。在这里，上海交通大学钱小石、香港大学Nicholas X. Fang报道了基于水凝胶的载体可以在无约束的流体空间内按照光子照明方向进行方向调节。1) 通过操纵聚合物基体中的光热纳米颗粒和微米级孔隙，作者实现了软材料的强烈化学机械变形，从而使其迅速呈现最佳姿态，并在自身周围产生定向流，进而实现全空间趋光性。2) 此外，这种趋光性使一系列复杂的水下运动成为可能。作者证明，这种多功能性是由光热流体的协同作用产生的，从而产生闭环自我控制和快速重构。这种不受约束、无电子设备、环境动力的水凝胶载体可以灵活地穿过障碍物，并遵循中等强度的照明提示。
Guodong Hou, et al. Self-regulated underwater phototaxis of a photoresponsive hydrogel-based phototactic vehicle. Nature Nanotechnology 2023DOI: 10.1038/s41565-023-01490-4https://doi.org/10.1038/s41565-023-01490-4
3. Nature Methods：液滴微流体与按需喷射相结合的时间分辨冷冻电镜
单粒子低温电子显微镜（cryo-EM）可以重建不同构象蛋白质的高分辨率结构。蛋白质功能通常涉及短暂的功能构象，并可以使用时间分辨冷冻电镜（trEM）进行解析。在trEM中，通过在EM网格上快速玻璃化蛋白质溶液，并在规定的延迟时间后阻止反应。然而，制作时间分辨率低于100 ms的trEM样本仍极具挑战性。在这里，荷语布鲁塞尔自由大学Rouslan G. Efremov报道了液滴微流体与按需喷射相结合的时间分辨冷冻电镜。1) 作者报道了一种时间分辨低温柱塞的设计和实现，该柱塞将基于液滴的微流体混合器与激光诱导的微射流发生器相结合，从而实现低温EM网格的快速反应启动和插入冷冻。2) 使用这种方法，作者实现了5ms的时间分辨率，并将蛋白质密度图重建为2.1Å的分辨率。GroEL:GroES伴侣蛋白复合物的trEM实验解决了复合物形成的动力学问题，并可视化了GroEL-ATP复合物的短寿命构象。
Stefania Torino, et al. Time-resolved cryo-EM using a combination of droplet microfluidics with on-demand jetting. Nature Methods 2023DOI: 10.1038/s41592-023-01967-zhttps://doi.org/10.1038/s41592-023-01967-z
4. Science Advances：在单一阳离子上直接输入微波能量以实现优异的选择性催化
微波(MW)驱动的催化系统不仅作为一种积极的化学工业带电策略而备受关注，而且还因为创造了传统平衡加热无法实现的独特的催化反应领域而受到关注。近日，东京大学Kazuhiro Takanabe，Fuminao Kishimoto解锁了铝硅酸盐沸石孔道中单一碱金属阳离子在相对分子质量下的直接和选择性加热。1）在FAU分子筛中，选择性加热的Cs+离子表现出选择性的CH4燃烧性能，即在加热的Cs+离子选择性地生成COX的同时，抑制了低温气相中的副反应。2）基于同步加速器的原位X射线总散射揭示的Cs-O对分布函数给出了微波诱导特殊位移的直接证据，这与分子动力学模拟微波加热的结果一致。3）通过提供对“微波效应”的物理化学见解，微波选择性单原子加热的概念有望开启“微波催化”科学的下一个阶段。
Fuminao Kishimoto, et al, Direct microwave energy input on a single cation for outstanding selective catalysis, Sci. Adv. 9, eadi1744 (2023)DOI: 10.1126/sciadv.adi1744https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi1744
5. Science Advances：胶体发光纳米材料的直接光催化图案化
胶体金属卤化物钙钛矿纳米晶(PeNC)被认为是一种可溶液处理的发光材料，有望用于各种显示器和光电应用，包括颜色转换层、发光二极管(LED)和光电探测器。近日，韩国科学技术院Himchan Cho提出了一种通用的直接光催化图案化方法，该方法可以完全保持钙钛矿纳米晶(PeNC)和其他发光纳米材料的光学性质。1）PeNC的溶解度变化主要是通过特制的表面配体与双作用光催化试剂季戊四醇四(3-巯基丙酸酯)(PTMP)之间的光诱导硫醇-烯点击反应实现的，其中硫醇-烯反应是通过PeNC的强光催化活性在低光强剂量(~30毫焦耳/平方厘米)下实现的。2）在每个图案化步骤中使用不同的分析方法研究了光化学反应机理。PTMP还可以作为缺陷钝化剂，甚至可以提高PeNC的光致发光量子产率(~5%)和光稳定性。3）以高分辨率(<1微米)制备了卤化铯铅(CsPbX3)PeNCs的多色图案。该方法广泛适用于其他类型的纳米材料，包括基于胶体硒化镉和基于磷化铟的量子点和发光聚合物；这种普遍性提供了一种无损且简单的方法来对各种功能材料和器件进行构图。
Seongkyu Maeng, et al, Direct photocatalytic patterning of colloidal emissive nanomaterials, Sci. Adv., 9 (33), eadi6950.DOI: 10.1126/sciadv.adi6950https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi6950
6. Science Advances：柔性全向旋转磁性阵列通过灵活的电子设备进行MRI安全的透皮无线能量采集
磁共振成像(MRI)——安全的植入式无线能量采集器为患有脑部疾病、听力障碍和心律失常的患者提供了巨大的好处。然而，旋转轴数量有限的尖端系统中的刚性磁体会带来设备移位和磁体故障的高风险。近日，天津大学Xian Huang开发出了柔性全向旋转磁阵列（FORMA）和灵活的MRI安全植入式无线能量采集系统。1）通过模制三维印刷模板实现的直径为1毫米的微型柔性磁球可以在弹性体腔体中自由旋转，并在植入式接收器和可穿戴式收发器之间1毫米的距离处提供2.14牛顿的磁力。2）该系统可在9 g加速度下稳定工作，在8兆赫兹的传输频率下获得15.62分贝毫瓦的功率输出。3）FORMA的开发可能会带来终身灵活且无电池的植入系统，并为推广监测和治疗急性和慢性疾病的技术提供了潜力。
Mingxing Zhou, et al, A flexible omnidirectional rotating magnetic array for MRI-safe transdermal wireless energy harvesting through flexible electronics, Sci. Adv., 9 (33), eadi5451.DOI: 10.1126/sciadv.adi5451https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi5451
7. Science Advances：通过operando方法深入了解Co单原子电催化剂催化Li─S氧化还原反应的基本机理
锂-硫电池是储能应用的一个有吸引力的选择。开发先进的高性能电池需要更深入地了解多步锂硫反应和电催化机制。近日，康奈尔大学Héctor D. Abruña，Shuangyan Lang通过operando共焦拉曼显微镜和 X 射线吸收光谱 (XAS) 系统地研究了钴单原子电催化剂 (Co-SAs/NC) 催化的锂硫氧化还原过程。1）基于恒电位测量的实时观察表明，Co SAs/NC 有效加速了锂硫还原/氧化反应，显示出零级动力学。2）在恒电流放电条件下，长链和中链多硫化物的典型逐步机制在电催化下转变为并行途径。3）原位Co K 边 XAS 研究阐明了钴氧化态的电位依赖性演化和钴硫键的形成。研究工作通过操作方法提供了对催化锂-硫反应机制的基本见解，使人们能够更深入地了解电能存储系统中的电催化和界面动力学。
Weixuan Xu, et al, Fundamental mechanistic insights into the catalytic reactions of Li─S redox by Co single-atom electrocatalysts via operando methods, Sci. Adv., 9 (33), eadi5108.DOI: 10.1126/sciadv.adi5108https://www.science.org/doi/10.1126/sciadv.adi5108
8. EES：水性光酸和光碱从太阳光到质子能量转换的详细平衡极限
详细的能量转换平衡极限为光化学功率转换装置的设计规则提供了重要信息。在此，加利福尼亚大学尔湾分校S. Ardo模拟了太阳光到质子功率转换的效率，其中液态水用作质子半导体。1) 模型包括基于Förster循环的质子转移过程，其速率常数遵循经验Brønsted关系，其中双分子反应受到控制。基于相关物理模型参数，当光酸（光碱）染料具有pKa（pKb）≥14和pKa*（pKb*）≤0的酸度（碱度）时，达到最大功率转换条件。此外，作者发现更长的激发态寿命导致pK*值范围的增加，从而产生显著的质子准化学势。之所以会发生这种情况，是因为具有高达~1µs的激发态寿命，从而为进行激发态质子转移提供了更多时间。2)模拟还表明，光酸/光碱染料的总浓度对质子准化学势表现出两种竞争效应。染料浓度的降低会导致光吸收减少，从而使H+（aq）和OH–（aq）的稳态浓度变化较小，同时也会增加pK值的范围，从而导致准化学势的显著变化。总的来说，这些结果定义了太阳光到质子功率转换的有效参数，并将有助于指导研究人员设计和开发用于光驱动质子泵的光酸/光碱染料。
Gabriel S. Phun, et al. Detailed-balance limits for sunlight-to-protonic energy conversion from aqueous photoacids and photobases based on reversible mass-action kinetics. EES 2023https://doi.org/10.1039/D3EE00710C
9. Angew：选择性沉淀法高效回收电子废弃物中的金和铜
使用高效、选择性和可持续的工艺回收电子废物中的金属是循环经济和净零排放目标的组成部分。爱丁堡大学Jason Love报道了一种选择性沉淀金和铜等金属的新方法，该方法可消除传统方法中在溶剂萃取过程中使用的有机溶剂必要性。1）研究表明，使用三苯基氧化膦（TPPO）作为配合物[（TPPO）4（O2H5）][AuCl4]，可以在盐酸溶液中从金属混合物中选择性地沉淀金。通过调节酸浓度，还可以进一步实现金、锌和铁的受控沉淀。2）研究还表明，使用2,3-吡嗪二羧酸（2,3-PDCA）作为配合物[Cu（2,3-PCDA-H）2]n•2n（H2O）可以选择性沉淀铜。这两种沉淀方法的结合可实现对报废计算机处理单元的连接器引脚中存在的99.5%的Au和98.5%的Cu的回收。3）这些沉淀工艺具有良好的选择性，加上其简单的操作以及沉淀剂的回收和再利用能力，使得其在从电子废物中纯化金和铜方面具有潜在的工业用途。
Abhijit Nag, et al. Efficient Recycling of Gold and Copper from Electronic Waste by Selective Precipitation. Angew. 2023DOI：10.1002/anie.202308356https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202308356
10. Angew：具有快速清除能力的弹性聚合物包覆纳米颗粒可实现19F磁共振成像
19F磁共振成像（MRI）是一种强大的分子成像技术，能够在没有背景信号干扰的情况下对深层组织进行高分辨率成像。然而，纳米颗粒（NP）作为19F MRI探针的使用受到了单核吞噬细胞系统中，特别是肝脏中，对大小约为100nm刚性NP的立即捕获和积聚行为的限制。为了解决这个问题，弹性纳米材料已成为提高体内递送效率的有前途的候选者。然而，由于缺乏用于实时和长期监测的合适探针，弹性对NP清除的影响仍不清楚。大阪大学Kazuya Kikuchi介绍了全氟化碳包封的聚合物NP作为一种新型19F MRI造影剂，旨在抑制探针在体内的长期积累。1）聚合物NP具有高弹性，并且可在19F MRI成像中表现出稳健的灵敏度。更重要的是，19F MRI数据显示，给药后聚合物NP的信号强度逐渐下降，这与硬二氧化硅NP的行为形成了鲜明对比。2）这种创新的聚合物涂层NP系统代表了一种突破性的纳米材料，它成功地克服了与长期积累相关的挑战，同时能够长期跟踪生物分布。
Yuki Konishi, et al. Elastic Polymer Coated Nanoparticles with Fast Clearance for 19F MR Imaging. Advanced Materials. 2023DOI：10.1002/anie.202308565https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202308565
11. AEM：光辅助储能装置的原理、性能和前景
现代社会对各种储能装置的要求很高。太阳能作为一种重要的绿色能源，在未来的储能中极具应用前景。近年来，光辅助储能装置得到了迅速发展，因为它们可以有效转换和存储太阳能，同时它们的装置简单，并且它们的外部能量下降大大减少。因此，光辅助储能设备提供了一种大规模利用阳光的潜在方案，该方案既经济又无限制。近日，哈塞尔特大学Yang Nianjun综述研究了光辅助储能装置的原理、性能和前景。1) 考虑到光辅助储能装置的快速发展和新出现的问题，作者从电池和超级电容器的基本原理开始，然后介绍最先进的光辅助储能量装置，其中解释了装置组件、工作原理、类型和实际应用。2) 在详细描述了一些光辅助储能装置的例子后，作者讨论了这种光辅助储能量装置的瓶颈，并进一步概述了光辅助可充电装置的前景。
Ximan Dong, et al. Light-Assisted Energy Storage Devices: Principles, Performance, and Perspectives. Adv. Energy Mater. 2023DOI: 10.1002/aenm.202301143https://doi.org/10.1002/aenm.202301143
12. ACS Nano：液态金属溶剂可在低温下设计分级纳米多孔金属
金属纳米结构作为功能材料在各种应用中具有巨大的价值。然而，目前这类材料仍然面临着一些重大的挑战，包括如何有效地设计它们的分级孔隙率，同时在低加工温度下如何实现可扩展的制造。新南威尔士大学Jianbo Tang、Guangzhao Mao和Kourosh Kalantar-Zadeh提出了一种基于液态金属溶剂的方法，用于固体金属的纳米结构和转化。1）在该方法中，液态镓与固态金属首先反应形成晶体，随后通过从金属间晶体中选择性地去除稀有且相对较软的镓，从而产生了纳米孔特征。通过控制晶体生长和脱合金条件，该方法可实现对微/纳米孔隙率的有效调节。2）通过将液态镓应用于固态铜、银、金、钯和铂，研究展示了概念验证的例子，同时该策略可以扩展到更广泛的金属。这种基于金属溶剂的路线能够低温制造具有定制孔隙率的金属纳米结构。
Yuan Chi, et al. Liquid-Metal Solvents for Designing Hierarchical Nanoporous Metals at Low Temperatures. ACS Nano. 2023DOI：10.1021/acsnano.3c04585https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.3c04585
