魔角石墨烯,​再发Nature!
学研汇 技术中心 纳米人 2023-08-30

特别说明:本文由学研汇技术 中心原创撰写,旨在分享相关科研知识。因学识有限,难免有所疏漏和错误,请读者批判性阅读,也恳请大方之家批评指正。

原创丨彤心未泯(学研汇 技术中心)

编辑丨风云


研究背景

魔角扭曲双层石墨烯(MATBG)通过将两层石墨烯扭曲并堆叠至1.1°而制成,是一类量子材料的原型,其中莫尔图案产生具有平坦能量色散的电子带。在部分填充其平带时,MATBG表现出绝缘相、非常规超导相和磁拓扑相。特别令人感兴趣的是填充v=±2(每个莫尔晶胞两个电子或空穴)时相关绝缘体的性质,因为对这些绝缘体进行掺杂会产生非常规超导性。


关键问题

然而,魔角石墨烯的研究仍存在以下问题:

1、迄今为止没有足够信息以区分MATBG绝缘体

理论研究为上述绝缘体提出了几种候选基态,它们的能量都很接近,但迄今为止的实验尚未提供足够的信息来区分它们。

2、缺乏可能的对称性破缺的微观信息阻碍了对MATBG不同相的理解

在魔角扭曲双层石墨烯(MATBG)中发现了许多量子相,包括相关绝缘、非常规超导和磁性拓扑相。缺乏可能的对称性破缺的微观信息阻碍了对这些相的理解。


新思路

有鉴于此,普林斯顿大学Ali Yazdani等人使用高分辨率扫描隧道显微镜研究MATBG中相关相位的波函数。带隙相的波函数的平方,包括相关绝缘相、赝带隙相和超导相的波函数的平方,在石墨烯原子晶格上表现出明显的破缺对称性模式,具有√3×√3超周期性,对石墨烯原子晶格具有复杂的空间依赖性莫尔条纹。作者引入了使用一组复值局部顺序参数的基于对称性的分析,这些参数显示了区分各种相关相位的复杂纹理。将每个莫尔晶胞±2电子填充时观察到的相关绝缘体的量子纹理与所提出的理论基态的预期量子纹理进行了比较。在典型的MATBG设备中,这些纹理与所提出的不相称凯库勒螺旋阶的纹理密切匹配,而在超低应变样本中,数据具有类似于时间反转对称间隔相干相位的局部对称性。此外,MATBG 的超导状态显示出强烈的层间相干性特征,只有通过相敏测量才能与绝缘体的超导状态区分开来。

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技术方案:

1、实现了MATBG中对称性破缺的可视化

作者使用STM检查了门控MATBG器件中具有高空间和能量分辨率的电子态的空间结构,确认了R3模式是 MATBG 强相关相所固有的。

2、建立了基于对称性的局部序参数

作者利用对称性分析将图像分解为最小的局部有序参数集,表明了 MATBG 中形成的间隔相干相和Chern相干相的复杂性。

3、研究了v=±2处莫尔尺度对称性破缺

作者利用阶次参数分析,揭示了莫尔平移和旋转对称性以及 MATBG中相关绝缘体的重要特征,表明应变在 MATBG 竞争相关绝缘基态的选择中起着关键作用。

4、将实验结果与理论预测进行了比较

作者将实验结构与v=±2绝缘态的理论预测进行比较,表明应变T-IVC态可能是MATBG在v=±2处的关联绝缘体的候选物。

5、探究了非整数填充时波函数的演化

作者重点关注当系统远离整数填充时波函数如何演化,展示了在T=200mK时典型应变器件中LDOS的演化。


技术优势:

1、利用STM揭示了MATBG的莫尔尺度平移对称性和旋转对称性破缺

作者报告了MATBG的STM测量结果,表明相关引起的间隙的打开。对在大视场上获得的高分辨率 STM 数据进行基于对称性的分析揭示了莫尔尺度平移对称性和旋转对称性破缺这取决于设备中的应变和掺杂程度。

2、展示了非整数填充时超导的演化

作者还区分了典型器件和超低应变器件中相关绝缘体的波函数,并展示了当样本在非整数填充时超导时它们如何演化。

3、实现了MATBG相关绝缘体复杂的量子态的识别

本工作提供了原始材料平台中相关多体波函数的测量,能够识别描述 MATBG 相关绝缘体的非常复杂的量子态。对超导相的测量也对MATBG中的配对模型提出了重要的限制。


技术细节

可视化MATBG中的对称性破缺

作者使用STM检查了门控MATBG器件中具有高空间和能量分辨率的电子态的空间结构。发现LDOS显示了真实空间原子尺度特征,表明石墨烯晶格尺度上的对称性破缺,使晶胞增加了三倍尺寸。进一步研究表明v=−2附近存在绝缘相。为了量化观察结果,将从不同填充的大视场图像的快速傅立叶变换(FFT)获得的信息与光谱数据相关联,确认R3模式是 MATBG 强相关相所固有的。

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图  在MATBG中对原子级凯库勒图案进行成像


基于对称性的局部序参数

对称性分析将图像分解为最小的局部有序参数集,这些参数捕获石墨烯晶格对称性下R3图案的变换特性。图像由六个独立的空间变化复值数描述,这些复值数源自R3图案的一阶QBragg峰值和QIVC峰值。对R3模式的实验观察揭示了MATBG中的这种新颖的物理现象,它产生了在Chern扇区内形成的更复杂类型的量子霍尔铁磁体状相。总的来说,R3模式表明了 MATBG 中形成的间隔相干相和Chern相干相的复杂性,这需要精确的实验表征方法。


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图  基于对称性的阶参数分解和扇区间相干性


v=±2处莫尔尺度对称性破缺

作者将阶次参数分析应用于温度T=200mK、v=−2时常见观察到的相关绝缘体的STM图像。典型的应变MATBG器件在电荷中性时表现出无间隙半金属行为。在强烈对比中,发现IVC位点A、IVC位点B和IVC键序参数打破了莫尔平移和旋转对称性,显示出条纹状特征。通过将上面典型应变样品与超低应变样品中的结果进行对比,揭示了MATBG中相关绝缘体的重要特征。结果强烈表明应变在 MATBG 竞争相关绝缘基态的选择中起着关键作用。


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图  通过莫尔平移对称性和IVC同位旋涡区分v=±2处的相关绝缘体


与候选基态的比较

作者将实验结构与v=±2绝缘态的理论预测进行比较。虽然R3模式的存在表示IVC顺序,但并非所有IVC候选状态都显示R3模式。将阶次参数分析应用于理论上计算的IKS状态的LDOS,其视场与实验相似。IKS状态在IVC总强度中呈现莫尔周期性,而在IVC键、IVC位点A和IVC位点B图中莫尔平移和旋转对称性出现破缺。条纹状特征的图案和方向对样品应变的程度和方向具有复杂的依赖性。总体而言,超低应变样本中提取的有序参数在其局部对称性方面与T-IVC状态大致一致,这表明应变T-IVC态可能是MATBG在v=±2处的关联绝缘体的候选物。


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图  候选理论基态


超导体和赝能隙相

在确定了MATBG中v=±2处相关绝缘体最可能的候选基态后,重点关注当系统远离整数填充时波函数如何演化。作者展示了在T=200mK时典型应变器件中LDOS的演化,v=+2处的绝缘能隙因掺杂而闭合,并重新打开进入v=+2和v=+3之间的赝能隙相,此时另一个相关绝缘体出现在v=+3 处。还显示了v=−2.41的阶次参数图,其中STS与超导样品一致。v>+2处的赝能隙相位、v=+3处的绝缘体和v=−2.41处的超导体的波函数都显示出R3图案,在宽视场内具有强莫尔周期IVC总信号。


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图  将相关绝缘体掺杂成超导相和赝能隙相


展望

总之,作者的发现揭示了MATBG中v=±2处相关绝缘体与附近超导体之间的关系。早期的输运研究表明,这些相在本质上是竞争的,最近的STS测量进一步支持了这一点,即绝缘间隙在v=−2处关闭并随后重新打开,形成超导状态下的独特节点隧道间隙。测量表明,尽管这些状态在局部显示出非常相似的R3图案,但石墨烯晶格尺度上LDOS的细微重组可能会导致莫尔尺度上 IVC 相的显着变化。除了此处显示的相关相之外,作者希望相敏技术能够轻松应用于识别MATBG中拓扑相的微观性质。总的来说,本工作提供了相关多体波函数的精确可视化,证明即使是高度复杂的相关量子相,也可以利用STM波函数映射的敏锐能力通过实验建立。


参考文献:

Nuckolls, K.P., Lee, R.L., Oh, M. et al. Quantum textures of the many-body wavefunctions in magic-angle graphene. Nature 620, 525–532 (2023).

DOI:10.1038/s41586-023-06226-x

https://doi.org/10.1038/s41586-023-06226-x

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